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中国测试 2022年第9期48卷 53-62页

作者：邓文清王滨王忠张苏敏潘义黄科中国测试技术研究院四川成都610056 四川师范大学化学与材料科学学院四川成都610066

金属纳米团簇(NCs,尺寸通常小于2 nm)是一类新型的发光纳米材料,由于具有稳定性高、生物相容性好、毒性低等优点成为分析传感领域研究热点。Au/Ag双金属纳米团簇由于“银效应”使其比传统的AuNCs和AuNCs具有更高的量子产率和更强的稳定... 详细信息

金属纳米团簇(NCs,尺寸通常小于2 nm)是一类新型的发光纳米材料,由于具有稳定性高、生物相容性好、毒性低等优点成为分析传感领域研究热点。Au/Ag双金属纳米团簇由于“银效应”使其比传统的AuNCs和AuNCs具有更高的量子产率和更强的稳定性,具有更广阔的应用前景。该文综述近年来Au/Ag双金属纳米团簇的表面功能化及其在分析传感方面的研究进展和分析原理,具体内容包括肽链、蛋白质、DNA对Au/Ag纳米团簇的表面功能化以及功能化的纳米团簇对金属离子、生物小分子和生物酶的分析检测应用。最后总结当前Au/Ag纳米团簇的合成及其在传感分析方面面临的挑战,并对今后的发展进行展望。希望能为Au/Ag纳米团簇在生物传感领域进一步发展提供参考。

关键词： Au/Ag纳米团簇功能化分析传感金属离子生物分子

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发光硫纳米点的合成、光学性质与应用研究进展

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发光学报 2020年第12期41卷 1627-1637页

作者：马金珠张淼史玉娥杨大清李伟王振光河北大学化学与环境科学学院药物化学与分子诊断教育部重点实验室河北省化学生物学重点实验室河北保定 071002 河北大学药学院河北保定 071002

硫纳米点(Sulfur nanodots,简称S-dots)具有无毒、原料来源丰富、易于溶液加工等优点,是一种新兴发光纳米材料.与广泛研究的Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点、钙钛矿量子点以及碳点相比,S-dots的合成、光学性质及其应用研究尚处于初级阶段,详细总结... 详细信息

硫纳米点(Sulfur nanodots,简称S-dots)具有无毒、原料来源丰富、易于溶液加工等优点,是一种新兴发光纳米材料.与广泛研究的Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点、钙钛矿量子点以及碳点相比,S-dots的合成、光学性质及其应用研究尚处于初级阶段,详细总结S-dots研究的相关进展将极大地推动该材料的基础研究与应用发展.本文综述了S-dots的合成、光学性质表征及其在分析传感、生物成像以及光电器件等领域的应用研究进展,并对S-dots发展方向与前景进行了展望,希望能为该领域研究人员提供参考.

关键词：硫纳米点湿法合成荧光分析传感光电器件

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金属纳米簇的制备、传感途径探究以及在肿瘤标志物检测中的应用

金属纳米簇的制备、传感途径探究以及在肿瘤标志物检测中的应用

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作者：王姗姗西南大学

学位级别：硕士

近些年来荧光纳米材料发展迅速,特别是具有独特荧光性质和实用性的金属纳米簇引起了科研人员的研究兴趣。金属纳米簇(Noble metal naonoclusters,NMCs)作为一种尺寸处于纳米粒子和块状金属之间的纳米材料,具有独特的光学性质和空间结构... 详细信息

近些年来荧光纳米材料发展迅速,特别是具有独特荧光性质和实用性的金属纳米簇引起了科研人员的研究兴趣。金属纳米簇(Noble metal naonoclusters,NMCs)作为一种尺寸处于纳米粒子和块状金属之间的纳米材料,具有独特的光学性质和空间结构,是荧光纳米材料领域重要的研究和发展对象。相较于传统的荧光染料和量子点,其具有斯托克斯位移较大、荧光稳定、低毒性和生物相容性好等优势,已经被用作生物成像探针、半导体材料、催化剂和传感探针等。因此,探究更为简单快速、绿色环保的合成方法来制备具有优异荧光性能的金属纳米簇,并拓宽其应用领域仍具有重要的意义。本文分别以酪蛋白和脱氧核糖核酸(DNA)这些常见的生物分子为模板,成功制备了荧光性能良好的金属纳米簇,并分别探究了传感的作用途径和在肿瘤标志物检测方面的应用,具体的研究内容为:(1)酪蛋白稳定的金纳米簇的制备及其传感途径探究为了系统地探索金属纳米簇的多途径作用机制,拓展其在分析领域的应用,本实验首先以酪蛋白(Casein)为配体保护剂,使用模板法成功制备了稳定的金纳米簇,该酪蛋白金纳米簇(AuNCs@casein)在紫外灯下呈现红色荧光,荧光光谱显示在600 nm处有荧光发射峰,荧光量子产率达2.1%,通过高分辨率透射电镜、傅里叶变换红外光谱仪、紫外分光光度计及X射线光电子能谱等仪器方法对所合成的金纳米簇进行系统的表征,实验结果证明该纳米簇分散性良好,水合粒径在3-8 nm范围内,主要由C、N和O三种元素组成,并具有羟基、氨基等官能团。随后,以硫脲,菠萝蛋白酶和氨基化的氧化石墨烯(GO-NH)为代表,探索了AuNCs@casein与三者分别作用的不同途径。具体而言,硫脲可以与AuNCs@casein的金属核之间形成的Au-S键而实现荧光猝灭;菠萝蛋白酶会水解AuNCs@casein的外部模板,使AuNCs的结构被破坏,从而引起荧光强度明显降低;而引入GO-NH作为能量受体,则导致AuNCs@casein与其发生能量转移,引起AuNCs的荧光变化。随后通过实验证明所设计的三种作用途径在金属纳米簇的分析传感领域具有实用性。总体而言,本研究成功合成了一种荧光性能优异的AuNCs@casein,并研究了引起AuNCs@casein荧光变化的三种不同作用途径,可为其他类型的金属纳米簇建立分析传感策略提供更多的思路。(2)DNA为模板制备的三种金属纳米簇与氧化石墨烯结合测定MUC 1、CEA和CA 125肿瘤标志物的早期检测对癌症的诊断、治疗及预防都具有重要价值,故针对肿瘤标志物建立准确的检测方法具有重要的临床价值和实际意义。因此本实验设计了以下方案,以肿瘤标志物相应核酸适配体设计DNA序列,并以此为模板合成功能化的银纳米簇或金/银纳米簇(DNA-AgNCs和DNA-Ag/AuNCs),因此该DNA模板具有能特异性识别相应肿瘤标志物的能力。随后,通过引入猝灭剂氧化石墨烯(GO),与单链DNA包裹的AgNCs或Ag/AuNCs发生π-π堆积作用,导致金属纳米簇荧光猝灭。当肿瘤标志物存在时,其与相应适配体之间相互识别、结合,使AgNCs或Ag/AuNCs从GO表面解吸附下来,切断纳米簇与石墨烯之间的能量转移,实现其荧光的恢复,该过程中纳米簇荧光“on-off-on”的变化可用于建立相关肿瘤标志物的分析方法。本实验以包含粘蛋白1(MUC 1)、癌胚抗原(CEA)或糖类抗原125(CA 125)核酸适配体的单链DNA为模板,分别制备了三种不同的金属纳米簇,在紫外灯下分别呈现绿色、黄色和红色荧光,均具有良好的分散性。随后,基于AgNCs或Ag/AuNCs与GO结合的思路,分别建立了针对MUC 1、CEA和CA125的检测方法,该方法具有准确、快速且特异性高的优势。其中MUC1的线性检测范围为1.33-200 ng/mL,检测限(3σ)为1.08 ng/mL;CEA和CA 125的线性检测范围分别为6.7 ng/mL-13.3μg/mL和2 ng/mL-6.7μg/mL,检测限(3σ)为3.18 ng/mL和1.26 ng/mL。此外,我们将该方法应用于血清样品中肿瘤标志物的加标回收实验,得到了令人满意的结果,表明此方法检测MUC 1、CEA和CA 125的可行性。综上所述,该策略设计了一种单一分析模式实现多个目标物的识别检测,为其他肿瘤标志物的检测提供了新的方法,为拓展纳米簇的应用范围提供了新的思路。以上的实验对金属纳米簇的合成方法进行了研究,拓展了模板选择范围,同时利用各种表征手段深入、全面解析了所合成的金属纳米簇。随后依据探究的纳米簇不同作用途径,建立了针对多种肿瘤标志物的分析检测方法,对于进一步拓宽金属纳米簇的应用领域具有一定的参考价值。

关键词：金属纳米簇肿瘤标志物作用途径分析传感

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室温磷光碳点的制备、pH传感机制探究以及在生物传感中的应用

室温磷光碳点的制备、pH传感机制探究以及在生物传感中的应用

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作者：苏倩西南大学

学位级别：硕士

近年来,室温磷光（Room temperature phosphorescence,RTP）材料在传感,生物成像,光电子设备及信息安全领域发展迅速。但目前,室温磷光材料主要包括有机金属复合物及纯有机复合物;包含贵金属的室温磷光材料由于具有高毒性、高成本及复... 详细信息

近年来,室温磷光（Room temperature phosphorescence,RTP）材料在传感,生物成像,光电子设备及信息安全领域发展迅速。但目前,室温磷光材料主要包括有机金属复合物及纯有机复合物;包含贵金属的室温磷光材料由于具有高毒性、高成本及复杂的合成过程,限制了其应用范围。作为一种无金属的发光材料,碳点（Carbon dots,CDs）由于具有优良的光学性质,低毒性,良好的生物相容性及制备过程简单等优势,日益获得研究者们的关注。最近,独一无二的室温磷光现象在碳点中已有报道,通过元素掺杂及将碳点包埋入复合物基质是实现CDs室温磷光发射的两种形式。然而,磷光发射受到三重态激子跃迁的自旋禁阻特性及无辐射衰减过程限制,合成室温磷光碳点仍然是一个极大的挑战。本论文分别以三乙醇胺和甲氨蝶呤（MTX）这些常见的小分子为原料,成功制备了具有室温磷光及荧光性质的碳点,并分别探究了pH传感的作用机理和在生物标志物检测方面的应用,具体的研究内容为:（1）室温磷光碳点的制备及其pH传感机理探究化学掺杂氮,磷及卤素类有利于合成室温磷光碳点,这主要是这些元素掺杂可以有效地促进体系间跨越过程（ISC）从而实现碳点的RTP特性。本实验首先以三乙醇胺和磷酸为原料,使用微波法一步制备了氮,磷共掺杂的碳点（P-CDs）,三乙醇胺可以提供碳源,磷酸作为掺杂剂。制备的P-CDs在紫外灯下呈现明亮的蓝色荧光,荧光量子产率达22.4%;将P-CDs固定在滤纸上后,可以观察到绿色的磷光,这主要是由于滤纸作为基质稳定了P-CDs的三重态激子,抑制了无辐射跃迁从而实现了RTP发射,其磷光量子产率高达15.85%。随后,我们通过高分辨率透射电镜、傅里叶变换红外光谱仪、X射线光电子能谱、拉曼光谱、动态光散射等仪器方法对所合成的室温磷光碳点进行全面的表征,实验结果证明该碳点分散性良好,水合粒径在0.96～3.62 nm范围内,主要由C、N、O和P四种元素组成,并具有C=N/C-N、磷酸根等官能团。值得注意的是,由于其具有较好的抗光漂白性,我们将P-CDs溶液作为一种新型的RTP油墨用于信息加密领域。此外,我们发现P-CDs对pH的变化较为敏感,因此实现了在9.15～13.55碱性范围的pH传感,及2.29～13.55更宽范围的磷光pH传感。随后,我们探究了P-CDs荧光及磷光pH传感的机理。具体而言,在酸性条件下,碳点表面有大量的P=O···H键,P-O键是以质子化的形式存在的,而当氢氧化钠浓度不断增加,由于P-O键的去质子化导致氢键的解离,P-CDs的沉淀,从而降低了溶液中P-CDs的浓度,导致荧光及磷光的猝灭。此方法实现了荧光与磷光信号的pH传感,磷光传感显著增加了线性范围,提高了检测的准确性。（2）三聚氰酸-碳点磷光探针结合二氧化锰纳米片传感胆固醇和葡萄糖克服溶解氧对于室温磷光材料的猝灭作用正日益受到生物传感领域研究者的关注,室温磷光材料由于具有大的斯托克斯位移及低的背景干扰,在构建通用传感平台方面存在一定的应用前景。因此本实验以甲氨蝶呤为原料,利用水热法合成了具有蓝色荧光的碳点,该碳点与三聚氰酸结合后在水环境下实现了室温磷光发射,克服了溶解氧对于磷光的猝灭作用。三聚氰酸-碳点（CA-CDs）复合物在水环境下可以发射出蓝色的荧光及青色的室温磷光,磷光的激活主要是由于三聚氰酸、水分子、碳点分子间形成了氢键网络,从而僵化了整个系统,阻隔了溶解氧,实现了磷光发射。此外,我们发现二氧化锰纳米片可以有效地猝灭CA-CDs的荧光及磷光信号,其猝灭机理为福斯特共振能量转移（FRET）和动态猝灭效应（DQE）。随后,通过酶催化底物产生过氧化氢,我们设计了一种通用的传感平台,该平台可用于磷光及荧光“点亮”策略检测底物如胆固醇及葡萄糖。“点亮”双信号的机制是过氧化氢还原二氧化锰为二价锰离子,从而导致荧光及磷光信号恢复。因此,该CA-CDs复合物室温磷光传感平台成功地实现了胆固醇及葡萄糖的分析。具体而言,胆固醇的检测中,室温磷光检测的线性范围是26.25～2100μg/m L,检测限为29.86μg/m L;荧光检测胆固醇的线性范围是26.25～2625μg/m L,检测限为4.16μg/m L。对于葡萄糖的传感,室温磷光检测的线性范围是0.1～20 m M,检测限为0.49 m M;荧光传感葡萄糖的线性范围是0.08～20 m M,检测限为0.48 m M。随后,基于CA-CDs复合物独特的室温磷光特性,我们将其用于指纹识别及信息安全领域。综上所述,该策略设计了通用的室温磷光传感平台,实现多个目标物的识别检测,为其他生物标志物的检测提供了新的方法,为拓展室温磷光材料传感的应用范围提供了新的思路。以上的实验对以碳点为基础的室温磷光材料的合成方法进行了研究,深入探究了磷光发光机理,同时利

关键词：室温磷光碳点 pH传感机理生物标志物分析传感

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荧光碳量子点的制备与进展

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化工新型材料 2021年第2期49卷 10-15页

作者：魏建航陈小倩彭嘉明申丽华西安科技大学化学与化工学院西安710054

近年来,碳量子点作为一种新型的纳米材料,具有低细胞毒性、强荧光性、良好的生物相容性以及制备方法简单等特点,在生物传感、药物传递、细胞成像以及分析检测等领域具有潜在的应用价值,而受到人们的广泛关注。在此综述了碳量子点的制备... 详细信息

近年来,碳量子点作为一种新型的纳米材料,具有低细胞毒性、强荧光性、良好的生物相容性以及制备方法简单等特点,在生物传感、药物传递、细胞成像以及分析检测等领域具有潜在的应用价值,而受到人们的广泛关注。在此综述了碳量子点的制备方法、性质以及应用等,并对其发展前景进行了展望。

关键词：碳量子点荧光分析传感生物成像

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