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两种介孔分子筛动态吸附VOCs的研究

中国环境科学 2010年第4期30卷 442-447页

作者：黄海凤褚翔卢晗锋张波陈银飞浙江工业大学生物与环境工程学院浙江杭州310014 浙江工业大学化学工程与材料科学学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

采用模板剂法制备了孔道规整、大比表面积的2种介孔分子筛MCM-41和sba-15,并以甲苯、二甲苯、三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,增加VOCs分子尺寸和浓度,降低床层温度可大幅提高介孔分子筛吸附性能.sba-1... 详细信息

采用模板剂法制备了孔道规整、大比表面积的2种介孔分子筛MCM-41和sba-15,并以甲苯、二甲苯、三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,增加VOCs分子尺寸和浓度,降低床层温度可大幅提高介孔分子筛吸附性能.sba-15由于介孔壁上的微孔结构适合吸附低浓度、小分子VOCs;MCM-41更适合吸附高浓度、大分子***脱附试验表明,VOCs在介孔材料表面150℃下就能基本脱附完全.

关键词：分子筛sba-15 分子筛MCM-41 VOCs 动态吸附脱附

不同助剂对CuO-ZnO/sba-15催化CO2加氢制甲醇性能影响的研究

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燃料化学学报 2019年第10期47卷 1214-1225页

作者：林敏纳薇叶海船霍海辉高文桂昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室云南昆明650093 昆明理工大学化学工程学院云南昆明650093 昆明理工大学冶能与能源工程学院云南昆明650093

以硅质骨架结构介孔分子筛sba-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/sba-15(CZ/sba-15)、CuO-ZnO-MnO2/sba-15(CZM/sba-15)、CuO-ZnO-ZrO2/sba-15(CZZ/sba-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,同时结合N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD、CO2-TPD)、N2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了sba-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO2/sba-15、CuO-ZnO-ZrO2/sba-15中铜的分散度(DCu)和比表面积(ACu)更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO2/sba-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/sba-15、CuO-ZnO-MnO2/sba-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。

关键词：分子筛sba-15 氧空位碱性位点甲醇

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双臂类铜离子荧光探针的合成及应用

双臂类铜离子荧光探针的合成及应用

作者：赵秀文大连理工大学

学位级别：硕士

分子和离子识别是化学、生物学和材料科学中一个至关重要的现象,是超分子化学研究的基础。分子识别发生在一个为人们不能直接感知的微观世界里,因此想了解和研究分子间的识别行为,需要通过具有特殊性质的分子探测器件输出可观测的宏观... 详细信息

分子和离子识别是化学、生物学和材料科学中一个至关重要的现象,是超分子化学研究的基础。分子识别发生在一个为人们不能直接感知的微观世界里,因此想了解和研究分子间的识别行为,需要通过具有特殊性质的分子探测器件输出可观测的宏观信号。在这些信号中,最为直接的方式是以光信号的形式表达出来。将经过特殊设计的荧光分子探针引入到待测体系中,能够将分子识别的信息转换成荧光信号传递给外界,从而使人与分子间的对话成为可能,架起宏观世界和微观世界联系的桥梁,是当前分子离子探针研究中的重点和热点。本论文包含以下几方面研究内容：1.利用简单的席夫碱反应设计合成了荧光探针XJ和XB,并对其识别铜离子效果进行研究。还利用紫外和荧光光谱滴定,核磁、质谱和单晶衍射等分析方法,对识别过程和机理进行了探讨。以水合肼为连接基团时,配体易于缔合,Cu2+离子均以1：2的化学计量比与配体配位。2.本论文在一系列工作的基础上,设计并合成了Cu2+荧光探针DP,DC。其中,DP结合Cu2+后荧光淬灭,识别Cu2+的最低限为1μM,并可以在MCF-7细胞中应用进行荧光成像实验。DC结合Cu2+后荧光可增强75倍,量子效率达到0.30,是目前为止最亮的Cu2+荧光探针之一。识别Cu2+的最低限为0.5 ppb,可定量检测0-1 ppb范围内的Cu2+。在HeLa活细胞共聚焦荧光成像表明该探针能成功地实现生物活细胞内(细胞内灵敏度低至0.3 ppm)的原位铜离子检测,具有良好的应用前景。这两个探针是目前少有的几个能在活体细胞中实现对铜离子高选择性、高灵敏度识别的荧光探针之一3.对于高性能的铜离子识别探针材料化进行了研究,实现了探针材料化的目的。通过氢键,铜离子探针BQ固载在氨基化的分子筛sba-15-NH2上,结果表明该材料荧光探针材料在纯水中对铜离子的检测限为1μM,为分子探针的材料化提供了有效方法。

关键词：香豆素荧光探针 Cu2+离子荧光成像分子筛sba-15

酶法转化合成2-氧-α-D-吡喃葡萄糖基抗坏血酸

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酶法转化合成2-氧-α-D-吡喃葡萄糖基抗坏血酸

作者：张子臣江南大学

学位级别：硕士

维生素C（Vitamin C, VC）是水溶性维生素,化学名称为抗坏血酸。参与很多体内的生理活动,在保持和促进人体健康中起到重要的作用。由于VC本身的化学结构极不稳定,在空气中易被氧化,限制了应用范围。因此,如何增强VC的稳定性是目前国内... 详细信息

维生素C（Vitamin C, VC）是水溶性维生素,化学名称为抗坏血酸。参与很多体内的生理活动,在保持和促进人体健康中起到重要的作用。由于VC本身的化学结构极不稳定,在空气中易被氧化,限制了应用范围。因此,如何增强VC的稳定性是目前国内外学者所关心的问题。研究发现.通过替换VC分子结构中C2位的氢原子可使VC对热等的稳定性大幅度地提高。作为VC衍生物,2-氧-α-D-吡哺葡萄糖基抗坏血酸（AA-2G）由于在2位上有葡萄糖掩蔽,不会发生VC的氧化反应。它在水溶液中特别稳定,本身并无直接还原性,它可被细胞膜上的酶系水解,水解产物VC则被转运到体内。本课题就AA-2G的生物转化合成进行了系统的研究。本论文以本研究室的大肠杆菌基因工程菌高产的环糊精葡萄糖苷转移酶（CGTase）为研究对象,以p-环糊精和VC作为底物,转化合成AA-2G。论文的主要研究内容和结果如下： 1、对该酶转化的产物通过LCMS/MS鉴定为AA-2G,选择p-环糊精作为继续优化的底物。对于出现的中间产物AA-2Gs,通过研究最佳的水解条件是：糖化酶加酶量10U/mL,水解时间6 h。 2、通过单因素实验初步确定了转化的最佳条件。在该条件的基础上,研究了加酶量对转化的影响,选择160 U作为最佳加酶量。进一步通过响应面实验对糖基抗坏血酸的转化条件进行了考察,得到最佳转化条件为：转化温度36.5℃、初始pH5.4、转化时间25 h、VC 72g/L、β-环糊精55g/L,优化后糖基抗坏血酸产量达到9.76g/L,比优化前提高了33%。 3、对固定化CGTase的条件进行了考察,得到最佳的固定化条件：分子筛的吸附时间3 h,分子筛的浓度2g/L,CaCl2的钙化时间1 h,CaCl2的浓度3%,戊二醛的浓度0.01%。最佳的固定化转化条件是：pH 5.5,反应温度45℃。在最佳的固定化转化条件下AA-2G最高产量达21g/L,比游离酶提高了2.15倍。

关键词：维生素C 2-氧-α-D-吡喃葡萄糖基抗坏血酸分子筛sba-15 环糊精葡萄糖苷转移酶

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添加剂对锂硫电池电化学性能影响的研究

添加剂对锂硫电池电化学性能影响的研究

作者：李霞天津大学

学位级别：硕士

锂硫二次电池由于具有1675 mAh g-1较高的理论比容量,并且采用的单质硫原料具有廉价易得,对环境友好等优势,逐渐发展成为近年来在高储能电池体系方面的研究热点之一。随着研究的深入,锂硫电池存在的问题也逐渐暴露出来:一方面是单质硫... 详细信息

锂硫二次电池由于具有1675 mAh g-1较高的理论比容量,并且采用的单质硫原料具有廉价易得,对环境友好等优势,逐渐发展成为近年来在高储能电池体系方面的研究热点之一。随着研究的深入,锂硫电池存在的问题也逐渐暴露出来:一方面是单质硫以及放电终产物Li2S2/Li2S的电子离子绝缘性使电池的电阻比较大;另外一方面,也是锂硫电池存在的比较重要的一个问题是,锂硫电池在充放电过程当中的产物(多硫化物)有一部分是容易溶解在电解液中的,这样就容易造成多硫化物的“穿梭效应”,使得正极的活性物质不断地流失,使得锂硫电池的循环性能也会随之下降。为了改善锂硫电池的电化学性能,本论文将介孔分子筛sba-15添加在锂硫电池的硫电极中,希望通过sba-15的吸附作用在一定程度上来抑制多硫化物的“穿梭效应”。通过一系列物理测试表明sba-15对多硫化物具有吸附作用,电化学测试表明,添加1%sba-15的SCS-1电池展现出良好的循环、倍率等电化学性能。SCS-1电池第300圈循环时的放电比容量比未添加sba-15的SC电池的放电比容量提高了200 mAh g-1左右,添加1.5%sba-15的SCS-1.5电池的电化学性能相比较SCS-1电池来说提高的不是很明显,这是由于sba-15的导电性差,添加过多的sba-15会增加电池电阻而影响电池性能。因此,在硫电极中添加1%sba-15有利于减少多硫化物的“穿梭效应”,有利于锂硫电池电化学性能的提高。金属铂以及它的合金由于良好的催化性能,尤其是对析氧反应的催化作用而被广泛的应用在燃料电池中,由于硫元素和氧元素在元素周期表中属于同一主族因而在化学性质方面它们有很多相似之处,因此,本论文将一定量的铂碳材料加入到硫电极中来研究铂对硫电极的电催化作用。经过物理及电化学测试发现,Pt对硫电极具有电催化作用,该作用表现在电池充电以及放电过程中Pt对硫以及Li2S2/Li2S的吸附作用,该吸附作用对硫转化成Li2S2/Li2S以及反过程均具有促进作用。此外,Pt的添加还可以在一定程度上增加极片的导电性进而减小电池的电阻。电极中添加Pt的电池均表现出优异的电化学性能,在0.5 C倍率下经过200圈充放电循环后,SCP-2电池的放电比容量比不添加Pt的SC电池提高61%左右,SCP-2电池的平均库伦效率为98.3%。

关键词：锂硫电池硫碳复合材料分子筛sba-15 吸附作用铂电催化作用

K_2O/Na_2O-sba-15催化大豆油合成生物柴油工艺条件优化

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石化技术与应用 2014年第2期32卷 127-130,134页

作者：王健李会鹏赵华付辉张晶华辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

采用浸渍法制备出负载型固体碱催化剂K2O/Na2O-sba-15,以其催化大豆油和无水甲醇进行酯交换反应,考察了反应条件对生物柴油收率的影响。结果表明,在K2O,Na2O负载量均为3%(摩尔分数),催化剂用量(占原料油的质量分数)为3%,甲醇与大豆油的... 详细信息

采用浸渍法制备出负载型固体碱催化剂K2O/Na2O-sba-15,以其催化大豆油和无水甲醇进行酯交换反应,考察了反应条件对生物柴油收率的影响。结果表明,在K2O,Na2O负载量均为3%(摩尔分数),催化剂用量(占原料油的质量分数)为3%,甲醇与大豆油的摩尔比为12,反应温度为65℃,反应时间为3 h的优化条件下,生物柴油收率可达92.65%。

关键词：生物柴油大豆油甲醇酯交换反应分子筛sba-15 固体碱催化剂碱金属氧化物