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无溶剂路线制备分子筛封装的钴基催化剂及其在费托合成制汽油反应中的应用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第4期41卷 604-612页

作者： Mudassar Javeda 程世林张桂华 Cederick Cyril Amooa 汪婧妍吕鹏吕成学邢闯孙剑椿范立浙江科技学院生物与化学工程学院北京兴高化学技术有限公司富山大学工学部中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)

自2012年浙江大学肖丰收教授(***.,2012,134,15173-15176)首次提出无溶剂法合成分子筛以来,该路线已备受关注.无溶剂合成分子筛方法具有废液少、产率高、安全系数高等优点.本文针对合成气经费托路线(FTS)一步法制备富含异构烷烃汽油馏... 详细信息

自2012年浙江大学肖丰收教授(***.,2012,134,15173-15176)首次提出无溶剂法合成分子筛以来,该路线已备受关注.无溶剂合成分子筛方法具有废液少、产率高、安全系数高等优点.本文针对合成气经费托路线(FTS)一步法制备富含异构烷烃汽油馏分的研究,通过无溶剂研磨法制备了分子筛封装金属催化剂.一般来说,烷烃异构化催化剂的性能主要取决于分子筛的孔道结构及其酸性,其次是分子筛晶粒大小、结晶度和表面性质等因素.本文对比了三种具有相同拓扑结构的MFI分子筛(Silicalite-1,HZSM-5和NaZSM-5)对汽油和异构烷烃选择性的影响规律.结果显示,在CO转化率(~30%)近似相同的情况下,具有最弱酸性的Silicalite-1封装的Co颗粒表现出最高的汽油选择性(~70%)和异构烷烃选择性(~30.7%).这意味着正构烷烃异构化反应只需要弱酸即可实现,较强的酸性则会使其发生过度裂解反应.Py-IR谱图显示,Silicalite-1在1445 cm-1附近的L酸是区别于NaZSM-5和HZSM-5的一个重要酸性位,可作为FTS路线制备富含异构烷烃汽油的一个关键参数.另外,与封装型(Co@MFI)催化剂相比,浸渍型催化剂(Co/MFI)的汽油选择性明显偏低,可能与金属活性位与分子筛酸性位之间的距离有直接关系.因此,无溶剂合成分子筛是一条具有前景和适宜放大的催化剂合成路线.对于合成气经费托路线制取富含异构烷烃汽油反应,正构烷烃在分子筛催化剂上的裂解和异构化之间的竞争反应是核心问题.未来有待突破的研究方向包括:(1)多支链异构烷烃的合成,目前对于有效调控多支链烷烃的生成关注较少;(2)反应路线的设计,合成气经甲醇路线,联合甲醇制汽油(MTG)反应获得异构烷烃;(3)裂解反应的抑制;(4)分子筛孔道/笼对异构烷烃选择性的调控机制.

关键词：无溶剂合成分子筛封装钴催化剂费托合成汽油异构烷烃

S-1分子筛封装Pd基催化剂的制备及甲烷催化燃烧性能研究

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S-1分子筛封装Pd基催化剂的制备及甲烷催化燃烧性能研究

作者：陈晓迈华南理工大学

学位级别：硕士

甲烷(CH)是一种主要的温室气体,作为天然气的主要成分被广泛应用于发电厂和其他加热产业。传统火焰燃烧所需温度超过1400℃,易形成氮氧化物等污染物。采用甲烷催化燃烧技术可提高燃烧效率,减少温室气体排放。由于甲烷分子结构稳定,C-H... 详细信息

甲烷(CH)是一种主要的温室气体,作为天然气的主要成分被广泛应用于发电厂和其他加热产业。传统火焰燃烧所需温度超过1400℃,易形成氮氧化物等污染物。采用甲烷催化燃烧技术可提高燃烧效率,减少温室气体排放。由于甲烷分子结构稳定,C-H键能高,甲烷的低温(封装方法将超小的Pd纳米颗粒限制在疏水性S-1分子筛内部,是抑制Pd纳米颗粒团聚、烧结及提高CH燃烧活性、抗水性的有效策略。本研究通过调节后处理步骤调控Pd状态探究其对甲烷催化燃烧反应活性和抗水性的影响;并且通过乙二胺辅助法同时引入Pd和Ce,探究封装结构和Pd-Ce混合物的协同作用对甲烷燃烧反应的促进效果,得到主要的创新性成果如下:(1)利用乙二胺辅助原位封装法合成Pd@S-1催化剂,将传统空气焙烧后处理转变为直接氢气还原,调控Pd状态(Pd粒径、价态、化学性质等)探究其对甲烷氧化活性和抗水性的影响。活性测试结果表明,直接氢气还原的Pd@S-1-H催化剂表现出更高的活性,其T为390℃,表观活化能为83.69 k J·mol,明显低于空气焙烧的Pd@S-1-Air(T=410℃,Ea=95.86 k J·mol),活性的提高主要归因于H还原能够降低Pd颗粒尺寸、促进活性Pd物种和活性氧物种生成。二次后处理催化剂性能测试结果表明催化剂初始Pd价态对活性几乎没有影响。在反应条件下引入3%HO,Pd@S-1-Air催化剂出现严重失活,其ΔT为80℃,而Pd@S-1-H催化剂表现出优异的抗水性,其ΔT仅为5℃,这主要是因为Pd@S-1-Air催化剂中的Pd O相易与水发生反应生成无活性的Pd(OH),而Pd@S-1-H催化剂中的金属Pd能够有效地避免水与之反应生成无活性的Pd(OH)。因此,利用直接氢气还原代替干空焙烧的后处理方式能够有效提高甲烷氧化活性和抗水性。(2)通过简单的乙二胺辅助原位封装法将Pd-CeO双金属纳米颗粒封装进S-1分子筛内部,合成了Pd Ce@S-1(x=Ce/Pd摩尔比)催化剂。活性测试结果表明,Pd Ce@S-1催化剂的甲烷氧化活性随Ce/Pd摩尔比的增大呈现先增后减的趋势,其中Pd Ce@S-1催化剂(Ce/Pd=0.4)在甲烷催化燃烧中表现出最高的氧化活性,归因于Pd-Ce相互作用和封装结构的协同效应。封装结构和Pd-Ce O混合氧化物的协同作用促进了Pd活性位点的可达性,同时为反应气体的扩散提供了足够的空间。其中,适量引入Ce可以促进Pd-Ce O混合氧化物的形成,相应地促进了更多的氧空位和活性氧物种的产生。CH-TPR和原位DRIFTS实验结果表明Pd Ce@S-1催化剂的甲烷氧化过程遵循M-v K机理,其含有更多的表面晶格氧有利于甲烷氧化。此外,由于疏水的S-1分子筛的保护作用和Pd与Ce之间的强相互作用,Pd Ce@S-1催化剂还表现出优异的热稳定性和抗水性。本研究工作为开发高活性和高稳定性的甲烷催化燃烧Pd基催化剂提供了理论指导。

关键词：甲烷催化燃烧分子筛封装 Pd基催化剂 Pd状态 Pd-Ce相互作用

封装型Pd@S-1催化剂中Pd状态对低浓度甲烷催化氧化性能的影响

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环境科学学报 2023年第3期43卷 394-404页

作者：陈晓迈石雪风刘美茵王子琨叶代启吴军良华南理工大学环境与能源学院广州510006 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室广州510006 广东省大气环境与污染控制重点实验室广州510006

在甲烷催化燃烧反应中,封装型Pd@S-1催化剂表现出高活性和高稳定性,活性组分Pd的状态是影响其活性的重要因素.本文通过乙二胺辅助原位封装法合成Pd@S-1催化剂,通过调节催化剂后处理温度和气氛调控Pd状态,探究其对甲烷催化燃烧反应的影响... 详细信息

在甲烷催化燃烧反应中,封装型Pd@S-1催化剂表现出高活性和高稳定性,活性组分Pd的状态是影响其活性的重要因素.本文通过乙二胺辅助原位封装法合成Pd@S-1催化剂,通过调节催化剂后处理温度和气氛调控Pd状态,探究其对甲烷催化燃烧反应的影响.性能评价结果表明,相比空气焙烧后处理方式,氢气还原的Pd@S-1-H_(2)催化剂表现出更高的活性,其甲烷完全转换温度(T_(100))为390℃.催化剂表征结果表明活性的提高主要归因于H_(2)还原可降低Pd颗粒尺寸、增加活性Pd物种和活性氧物种.此外,水蒸气影响实验结果表明Pd@S-1-H_(2)催化剂表现出优异的抗水性.因此,采用氢气还原处理不仅能够提高Pd@S-1催化剂的甲烷催化氧化活性,同时能够有效抑制其发生水中毒.

关键词：甲烷催化燃烧分子筛封装 Pd基催化剂 Pd状态

Ni@Silicalite-1催化剂的制备及其催化CO_(2)加氢制CH_(4)与CO性能研究

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低碳化学与化工 2023年第5期48卷 38-45,54页

作者：赵玉张嘉兴王明瑞周阿娟党飞雄张光辉张安峰郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心辽宁大连116024

采用沸石封装策略,合成了用于CO_(2)加氢反应的结构可控的Ni基催化剂,选择性获得CH_(4)或CO产物。采用SiO_(2)纳米球和Silicalite-1(S-1)分子筛作为载体,通过浸渍-再晶化的方法合成了一系列不同载量的Ni/X@S-1催化剂(X为SiO_(2)或S-1分... 详细信息

采用沸石封装策略,合成了用于CO_(2)加氢反应的结构可控的Ni基催化剂,选择性获得CH_(4)或CO产物。采用SiO_(2)纳米球和Silicalite-1(S-1)分子筛作为载体,通过浸渍-再晶化的方法合成了一系列不同载量的Ni/X@S-1催化剂(X为SiO_(2)或S-1分子筛)。SEM结果表明,S-1分子筛作为载体时,其导向作用有利于后续再晶化形成S-1包覆层,在较低模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)加入量(n(TPAOH)/n(SiO_(2))=0.1)的情况下即可实现S-1分子筛对Ni物种的封装,且封装的金属催化剂外表面平整,呈现规则的六边形板状结构。大分子液相加氢实验与能谱分析结果表明,Ni物种主要分布在S-1分子筛的内部。原位XRD分析和H_(2)-TPR结果表明,S-1分子筛限域封装Ni有效增强了NiO与载体间的相互作用,抑制了NiO向金属Ni的还原(Ni0),有利于构筑稳定的NiO相。CO_(2)加氢反应结果表明,不经H_(2)-预还原,主要活性相为NiO的催化剂(N-5.0%Ni/S-1@S-1)的CO选择性为96.4%;经过400℃H_(2)-预还原处理,活性相为Ni0的催化剂(R-5.0%Ni/S-1@S-1)的CH_(4)的选择性超过98.0%。NiO为生成CO的活性相,而Ni0为生成CH_(4)的活性相,通过调控催化剂预还原温度,可以有效控制活性Ni物种的价态组成,进而实现加氢产物CO与CH_(4)的选择性生成。

关键词： CO_(2)加氢 Ni基催化剂分子筛封装原位XRD 活性结构

Ni@ZSM-5催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能的研究

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天然气化工—C1化学与化工 2020年第6期45卷 1-6页

作者：丁传敏马自立李宇峰原沁波赵鸣上官炬王俊文太原理工大学化学化工学院山西太原030024 清创人和生态工程技术有限公司山西太原030031

采用N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷(TPE)作为配体,通过水热合成法将Ni金属原位封装在ZSM-5沸石中的催化剂Ni@ZSM-5,并考察了镍引入量和晶化温度对催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。结果表明:两段晶化法制备的ZSM-5结晶度... 详细信息

采用N-(2-氨乙基)-3-氨丙基三甲氧基硅烷(TPE)作为配体,通过水热合成法将Ni金属原位封装在ZSM-5沸石中的催化剂Ni@ZSM-5,并考察了镍引入量和晶化温度对催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。结果表明:两段晶化法制备的ZSM-5结晶度更高,有更规整的孔道结构;Ni@ZSM-5中金属颗粒分散较为均匀,载体孔道限制作用能有效抑制金属晶粒的长大,催化剂更加稳定;相比浸渍法制备的Ni/ZSM-5催化剂,原位合成的Ni@ZSM-5催化剂具有更高的POM反应性能,甲烷转化率达95%。

关键词：甲烷部分氧化原位合成分子筛封装 Ni@ZSM-5催化剂抗烧结

Pt-Ni@MCM-41催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能研究

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天然气化工—C1化学与化工 2021年第4期46卷 64-69页

作者：马自立丁传敏薛亚楠原沁波赵鸣上官炬王俊文太原理工大学化学化工学院山西太原030024 清创人和生态工程技术有限公司山西太原030031

采用水热-共沉淀法原位合成了一系列不同Ni含量掺杂的分子筛封装Pt-x Ni@MCM-41催化剂,并用于甲烷(CH4)部分氧化制合成气反应。结果表明,相比Pt@MCM-41催化剂,Ni掺杂显著提高了催化剂的活性和稳定性。催化剂的XRD和UV-Vis结果表明Ni进... 详细信息

采用水热-共沉淀法原位合成了一系列不同Ni含量掺杂的分子筛封装Pt-x Ni@MCM-41催化剂,并用于甲烷(CH4)部分氧化制合成气反应。结果表明,相比Pt@MCM-41催化剂,Ni掺杂显著提高了催化剂的活性和稳定性。催化剂的XRD和UV-Vis结果表明Ni进入了分子筛骨架,H2-TPR分析进一步证明Ni的引入使催化剂形成了较强的金属-载体作用力,FT-IR表征结果说明Ni掺杂提高了催化剂表面羟基浓度,使得Pt-x Ni@MCM-41表现出优异的催化性能,其中Pt-2%Ni@MCM-41表现出最高的催化活性,CH4转化率可达94%。

关键词： CH4部分氧化原位合成分子筛封装 Pt-x Ni@MCM-41催化剂