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南京大学的多级孔STW分子筛催化剂研究获进展

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石油炼制与化工 2024年第2期55卷 63-63页

作者：中国石化有机原料科技情报中心站中国石化有机原料科技情报中心站

近日,南京大学和中国石油大学(华东)的研究团队利用一种动力学调控结晶的合成策略,合成了表面为硅质的分级中空STW型分子筛单晶(Al-STW-h)。该催化剂在甲苯甲醇烷基化制对二甲苯反应中表现出优异的催化性能,甲苯转化率为17.5%,催化剂寿... 详细信息

近日,南京大学和中国石油大学(华东)的研究团队利用一种动力学调控结晶的合成策略,合成了表面为硅质的分级中空STW型分子筛单晶(Al-STW-h)。该催化剂在甲苯甲醇烷基化制对二甲苯反应中表现出优异的催化性能,甲苯转化率为17.5%,催化剂寿命为85 h。相关研究成果发表于《德国应用化学》杂志。

关键词：合成策略应用化学甲苯甲醇烷基化南京大学分子筛催化剂催化剂寿命分子筛单晶对二甲苯

铁基分子筛SCR反应组分沿催化剂轴向分布的数值模拟

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内燃机学报 2024年第3期42卷 245-252页

作者：吕志华苏庆运佟德辉张学敏李宁李凌志潍柴动力股份有限公司内燃机与动力系统全国重点实验室山东潍坊261061 大连理工大学内燃机研究所辽宁大连116024 潍柴动力空气净化科技有限公司山东潍坊261061

建立铁基分子筛催化剂NH_(3)-SCR催化反应动力学模型,用来预测催化剂的NO_(x)还原性能和研究SCR反应组分的轴向分布,该模型包括NH_(3)吸附与脱附、NH_(3)氧化、NO氧化、NO_(x)还原及N_(2)O生成反应.结果表明:模型能较好地预测SCR反应中... 详细信息

建立铁基分子筛催化剂NH_(3)-SCR催化反应动力学模型,用来预测催化剂的NO_(x)还原性能和研究SCR反应组分的轴向分布,该模型包括NH_(3)吸附与脱附、NH_(3)氧化、NO氧化、NO_(x)还原及N_(2)O生成反应.结果表明:模型能较好地预测SCR反应中各组分浓度在催化剂轴向空间的变化规律;Fe基分子筛催化剂对物质的量n(NO_(2))/n(NO_(x))较为敏感,最佳n(NO_(2))/n(NO_(x))为0.5;受NH_(3)抑制效应影响,当温度低于300℃时SCR反应活性较低,但是当温度高于400℃时SCR反应活性较好.此外,发现Fe基分子筛催化剂SCR反应主要集中在催化剂的入口段和中间段,300℃、空速为60000 h^(-1)时在催化剂的前半段内可实现高达90%的NO_(x)转化率,催化剂出口段的利用率较低.最后,对模型的瞬态性能进行了考察,发现随着温度升高Fe基分子筛催化剂的瞬态响应可以得到改善.

关键词：柴油机分子筛催化剂选择性催化还原轴向分布数值模拟

高负载铜基SSZ-13分子筛催化剂SCR模型研究

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2023年第1期56卷 47-54页

作者：李志军王妍王计广李智洋申博玺李振国天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室天津300072 中国汽车技术研究中心有限公司天津300300

随着日益严格的排放法规出台,降低重型柴油机的氮氧化物(NO_(x))排放已成为研究的重点.为提高SSZ-13分子筛催化剂在低温下的二氧化氮(NO_(2))转化效率,通过数值仿真的方法研究了高负载铜基的小孔径分子筛催化剂在不同工况下的最佳NO_(2... 详细信息

随着日益严格的排放法规出台,降低重型柴油机的氮氧化物(NO_(x))排放已成为研究的重点.为提高SSZ-13分子筛催化剂在低温下的二氧化氮(NO_(2))转化效率,通过数值仿真的方法研究了高负载铜基的小孔径分子筛催化剂在不同工况下的最佳NO_(2)占比情况.利用GT-SUITE软件建立了一维反应器模型以及催化反应动力学模型,采用数值模拟计算的方法对选择催化还原(selective catalytic reduction,SCR)系统内化学反应进行了研究.模型考虑了423~673 K的温度范围内,氨气(NH_(3))的吸附、脱附和氧化反应、一氧化氮(NO)氧化反应、NO_(x)的还原反应以及硝酸铵(NH_(4) NO_(3))的分解反应,并且在排出气体中监测重要的温室气体——氧化亚氮(N_(2)O)的排放量.结果表明:在高负载铜基的SSZ-13分子筛催化剂作用下,NO_(2)与NH_(3)反应生成的NH_(4)NO_(3)在573 K以下的低温段结晶,晶体堵塞孔道抑制反应进行;而随着温度升高,NH_(4)NO_(3)逐渐分解,反应得以正常进行,因此NO_(2)的含量对NO_(x)的转化效率产生影响,即不同温度段的最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)进气量不同,当温度升高,最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)占比先升高后降低,最高NO_(2)占比不超过40%,并且对应温度区间内排出的N_(2)O含量低于6×10^(-6).改变氨氮比、空速、催化剂活性位点密度等工况探究氮氧化物转化效率最高对应的NO_(2)占比,得到的NO_(2)占比均为动态变化值.定义氮氧化物转化效率超过80%的温度范围为最佳温度窗口,变化工况发现最佳温度窗口均为503~673 K.

关键词：柴油机选择催化还原分子筛催化剂反应动力学模型数值模拟

用于NH_(3)-SCR脱硝反应的铜基沸石分子筛催化剂研究进展

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化工新型材料 2022年第2期50卷 234-239页

作者：毛迪杨爽殷成阳沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034

综述了用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)氮氧化物的铜基沸石分子筛催化剂研究进展。介绍了控制大气污染物中氮氧化物的几种常见方法、NH_(3)-SCR脱除氮氧化物催化剂的类型以及铜基沸石分子筛催化剂用于NH_(3)-SCR脱硝反应的优点。重点... 详细信息

综述了用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)氮氧化物的铜基沸石分子筛催化剂研究进展。介绍了控制大气污染物中氮氧化物的几种常见方法、NH_(3)-SCR脱除氮氧化物催化剂的类型以及铜基沸石分子筛催化剂用于NH_(3)-SCR脱硝反应的优点。重点阐述了影响铜基沸石分子筛催化剂脱硝活性的主要因素,如催化剂的拓扑结构、催化剂的制备方法、掺杂其他金属阳离子。最后对铜基沸石分子筛催化剂的研究方向进行了展望。

关键词：选择性催化还原分子筛催化剂脱硝反应

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分子筛催化剂波面移动床传热特性研究

化学工程 2002年第4期30卷 21-24页

作者：高文元孙俊才大连轻工业学院材料工程系辽宁大连116034 大连海事大学材料工艺研究所辽宁大连116026

采用粉粒体传热的两区模型和微元体能量平衡理论 ,研究和分析了不同颗粒粒径的分子筛催化剂对波面移动床换热器各传热系数的影响。实验结果表明 :分子筛催化剂颗粒粒径的大小对壁面传热系数和总传热系数影响大 ,而对中央区的传热系数无... 详细信息

采用粉粒体传热的两区模型和微元体能量平衡理论 ,研究和分析了不同颗粒粒径的分子筛催化剂对波面移动床换热器各传热系数的影响。实验结果表明 :分子筛催化剂颗粒粒径的大小对壁面传热系数和总传热系数影响大 ,而对中央区的传热系数无影响。

关键词：分子筛催化剂波面移动床传热特性研究颗粒粒径

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苯乙烯在4种分子筛催化剂上的催化裂化规律

应用化工 2023年第5期52卷 1343-1346,1352页

作者：王永超严加松王若瑜李蕊王仕豪中国石化石油化工科学研究院北京100083

采用小型固定流化床(ACE Model C),模型化合物苯乙烯在USY-C、REY-C、ZRP-C、Beta-C催化剂上催化裂化转化规律。结果表明,苯乙烯在分子筛催化剂上的转化率由高到低的顺序是:Beta-C>USY-C>REY-C>ZRP-C,主要发生氢转移反应、烷基侧链裂化... 详细信息

采用小型固定流化床(ACE Model C),模型化合物苯乙烯在USY-C、REY-C、ZRP-C、Beta-C催化剂上催化裂化转化规律。结果表明,苯乙烯在分子筛催化剂上的转化率由高到低的顺序是:Beta-C>USY-C>REY-C>ZRP-C,主要发生氢转移反应、烷基侧链裂化反应、烷基转移反应和脱氢缩合反应,其中氢转移是苯乙烯催化裂化过程中最主要的化学反应;Y分子筛催化剂对焦炭和大分子产物的选择性高,ZRP-C和Beta-C催化剂对小分子的裂化气体选择性高。随着反应温度的升高,不利于氢转移反应,苯乙烯的特征产物和转化率随质量空速的升高降低,质量空速对苯乙烯催化裂化反应的影响比反应温度大。

关键词：苯乙烯催化裂化分子筛催化剂苯特征产物

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分子筛催化剂上二异丙苯的择形催化裂化

石油化工 2008年第10期37卷 998-1002页

作者：贾玮玮刘靖谭涓大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116012

通过比较4种不同类型的分子筛 HY,Hβ,HZSM-22,HZSM-5,确定了HZSM-5分子筛对二异丙苯择形催化裂化反应具有良好的性能;同时考察了 HZSM-5分子筛的粒径对二异丙苯择形催化裂化反应的影响,确定了纳米 HZSM-5分子筛对该反应的选择裂化性能... 详细信息

通过比较4种不同类型的分子筛 HY,Hβ,HZSM-22,HZSM-5,确定了HZSM-5分子筛对二异丙苯择形催化裂化反应具有良好的性能;同时考察了 HZSM-5分子筛的粒径对二异丙苯择形催化裂化反应的影响,确定了纳米 HZSM-5分子筛对该反应的选择裂化性能最好。考察了反应温度和质量空速对二异丙苯择形催化裂化反应的影响,实验结果表明,在反应压力0.1 MPa、反应温度380℃、质量空速6 h^(-1)的条件下,纳米 HZSM-5分子筛上对二异丙苯的裂化率为93.23%,产物二异丙苯中间二异丙苯的选择性为94.20%,间二异丙苯的收率为75.68%。并经实验发现,用质量分数为0.1%的 La 改性纳米 HZSM-5分子筛可提高 HZSM-5分子筛择形催化裂化二异丙苯反应的稳定性。

关键词：分子筛催化剂二异丙苯择形催化裂化纳米HZSM-5分子筛镧改性

氨选择性催化还原NOx的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的磷中毒再生策略

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氨选择性催化还原NOx的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的磷中毒再生策略

作者：边策华中科技大学

学位级别：硕士

柴油汽车作为最主要的移动氮氧化合物(NO)排放源,其尾气NO净化是学界和工业界共同关注的重要课题。目前应用最广泛的柴油车尾气NO净化技术是氨选择性催化还原(NH-SCR)技术。SCR催化剂需要在恶劣的柴油车尾气环境中长时间工作,将受到高... 详细信息

柴油汽车作为最主要的移动氮氧化合物(NO)排放源,其尾气NO净化是学界和工业界共同关注的重要课题。目前应用最广泛的柴油车尾气NO净化技术是氨选择性催化还原(NH-SCR)技术。SCR催化剂需要在恶劣的柴油车尾气环境中长时间工作,将受到高温水汽老化和化学中毒等多重因素的威胁,严重影响催化剂的使用寿命。由于润滑油添加剂或生物质柴油的使用,柴油汽车尾气中常含有痕量的P,P的沉积会导致SCR催化剂的中毒失活。目前学术界已经对分子筛SCR催化剂的P中毒机理有了深入的认识,但尚未提出过有效的P中毒分子筛SCR催化剂的再生方法。首先,本文针对目前较为成熟的商业化Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂的P中毒问题,提出了液相水洗再生法。SCR活性测试发现热水洗涤处理可以有效地再生不同P中毒程度的Cu-SSZ-13催化剂。多项表征显示,热水洗涤后催化剂的表面微孔结构得到了有效恢复,骨架Br(?)nsted酸性位点再生至新型催化剂的90%以上,Cu活性催化中心部分地再生,以SSZ-13双六元环结构中的2ZCu位点为主。其次,提出高温水汽处理法对P中毒催化剂进行再生。高温水汽法的再生效果更加优异,在与液相水洗法联用后,催化剂的中低温SCR活性可完全再生至新鲜催化剂水平。表征显示,高温水汽处理能够有效的去除催化剂中沉积P,效率可达60%以上,催化剂的Cu活性位点得到了更显著的再生,但催化剂的骨架结构在高温水汽处理中遭到了一定的破坏,且分子筛骨架Br(?)nsted酸性位点的再生效果不佳。最后,为应对长时间再生对催化剂结构稳定性带来的挑战,提出了中毒催化剂的快速再生策略。采用多次循环水洗和短时间高温水汽处理组合,实现了催化剂的快速高效再生。针对实际使用场景下的液相水洗法进行了考察,进行了商用整体式Cu-SSZ-13催化的P中毒再生和低剂量多次P中毒再生循环测试,实验结果显示,水洗法满足了多种实际情况下的再生需求。

关键词：尾气排放控制氨选择性催化还原分子筛催化剂磷中毒催化剂再生

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分子筛催化剂上萘与2-丁烯的烷基化反应

石油化工 2014年第2期43卷 144-149页

作者：宋彦磊付红莉黄崇品金婉姣王志强陈标华北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

以HUSY和Hβ分子筛、H型脱铝丝光沸石以及Mg2+改性的USY分子筛(Mg-USY)为催化剂,通过XRD,NH3-TPD,BET方法对其结构及性能进行了表征,并考察了它们在萘与2-丁烯烷基化反应中的活性。实验结果表明,Mg-USY催化剂由于酸量和孔径减小,减少了... 详细信息

以HUSY和Hβ分子筛、H型脱铝丝光沸石以及Mg2+改性的USY分子筛(Mg-USY)为催化剂,通过XRD,NH3-TPD,BET方法对其结构及性能进行了表征,并考察了它们在萘与2-丁烯烷基化反应中的活性。实验结果表明,Mg-USY催化剂由于酸量和孔径减小,减少了副反应的发生,提高了反应的选择性。Mg2+浸渍量为81.25 mmol(基于100 g催化剂)的MgUSY-2催化剂对该反应的催化性能最佳,适宜的反应条件为:反应温度200℃,反应压力2 MPa,反应时间4 h,n(萘)∶n(2-丁烯)∶n(正己烷)=1∶0.2∶25,m(萘)∶m(催化剂)∶m(无水硫酸钠)=25.64∶0.5∶3。在此条件下,2-丁烯的转化率达92.33%,目的产物2-仲丁基萘的选择性达99.70%。

关键词：萘 2-丁烯烷基化 2-仲丁基萘分子筛催化剂