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电场、分子低配位调控氢键弛豫的机理研究

电场、分子低配位调控氢键弛豫的机理研究

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作者：钟沅湘潭大学

学位级别：硕士

作为具有氢键的代表物质,水在地球上十分常见。日常观察与科学研究表明冰、水在外加电场或低配位状态下存在许多的有趣的现象,例如阿姆斯特朗水桥、泰勒圆锥喷雾等。然而,由于对水的结构和氢键的认识还不够成熟,目前想要澄清冰、水反常... 详细信息

作为具有氢键的代表物质,水在地球上十分常见。日常观察与科学研究表明冰、水在外加电场或低配位状态下存在许多的有趣的现象,例如阿姆斯特朗水桥、泰勒圆锥喷雾等。然而,由于对水的结构和氢键的认识还不够成熟,目前想要澄清冰、水反常现象的内部机理还存在一定的困难。本文基于水的准四面体结构和非对称、可极化耦合双振子氢键模型、氢键(O:H-O)协同性、键弛豫理论,分析和预测在水中加电场或低配位水分子时的氢键弛豫行为;并通过拉曼光谱等实验进行验证;最后,基于键参数与性能的关系澄清冰、水在电场、低配位状态下水的反常行为,具体研究结果总结如下:(1)水桥实验表明电场对水桥形成和稳定期决定作用;根据电容器电化的预测:当向水中加电场时,在正负极之间形成由正极指向负极的放射状电场,重排水分子、拉长并极化氢键。常温、常压下,不同电场的拉曼光谱表明外加电场使高频蓝移,低频红移,不仅证实了电容器电化,还验证了氢键协同性。基于键参数与性能的关联,外加电场提高了水的熔点、杨氏模量和表面张力,降低凝固温度,拓展了水的准固相边界,因此,水桥具有弹性,电线周围的雾水容易凝结,强大的表面张力与水桥重力平衡而维持水桥稳定;(2)根据键弛豫理论的观点:气泡和水膜表面的低配位水分子中的氢氧共价键自发收缩,由于氢键弛豫具有协同性,非键被拉长,从而导致氢键整体变长。气泡的粒径测试和保存不同天数的去离子水泡的拉曼光谱分别证明的气泡的存在和稳定性。水泡和水膜与去离子水的拉曼光谱差谱结果表明:外加低配位水分子时,共价组分发生蓝移,而非键组分发生红移。因此,分子低配位提高了水的的熔点、杨氏模量,降低凝固温度,拓展了水的准固相边界,水滴具有良好的弹性,冰表皮容易形成有助于润滑的液态层;(3)对于肥皂泡而言,除了气泡的低配位效应外,发泡剂的分子的介入进一步拉长氢键,提高了肥皂泡的弹性和热稳定性。此外,生活观察发现:当肥皂泡相互接触时,不会相互融合,而是形成界面层。双气泡结构的存在,可以避免气泡变大、上浮和消失。因此,与普通水泡相比,肥皂泡的低配位效应更加稳定。

关键词：氢键协同性电容器电化分子水合双气泡结构差分声子计量谱

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