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基于Cu-Al双金属MOF的分子接枝实现新型高离子导电性的固体聚合物电解质(英文)

Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2023年

作者：宋刘斌龙田源肖敏之刘敏赵亭亭匡尹杰蒋琳肖忠良长沙理工大学化学与化学工程学院长沙理工大学化学与化工学院电力与交通材料保护湖南省重点实验室宁波工程学院新能源学院

为了提高PEO基电解质的离子电导率，本文通过分子尺度接枝工程制备了一种由Cu-Al双金属有机框架 (CAB)、锂盐(LiTFSI)和聚环氧乙烷(PEO)组成的新型复合固体电解质。实验和分子动力学模拟结果表明，含有10% CAB (PL-CAB-10%)的电解质具... 详细信息

为了提高PEO基电解质的离子电导率，本文通过分子尺度接枝工程制备了一种由Cu-Al双金属有机框架 (CAB)、锂盐(LiTFSI)和聚环氧乙烷(PEO)组成的新型复合固体电解质。实验和分子动力学模拟结果表明，含有10% CAB (PL-CAB-10%)的电解质具有高离子电导率(8.42×10-4S cm-1， 60℃)、高Li+转移数(0.46)、宽电化学窗口(4.91 V)、良好的热稳定性和优异的力学性能。此外，PL-CAB-10%在Li-Li对称电池和Li|PL-CAB-10%|LiFePO4不对称电池中均表现出优异的循环稳定性。其性能提升主要归因于多功能CAB的引入。具有丰富金属位的CAB可以通过Lewis酸碱相互作用与TFSI-和PEO结合，这既促进了LiTFSI的解离，又提高了离子电导率。同时，具有规则孔洞的CAB为阳离子均匀涂覆提供了均一的分散位点。

关键词：聚环氧乙烷(PEO) 铜铝双金属有机骨架固体锂金属电池分子接枝离子电导率

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基于Cu-Al双金属有机框架的分子接枝提高固体聚合物电解质的离子电导率（英文）

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第9期 2943-2958页

作者：宋刘斌龙田源肖敏之刘敏赵亭亭匡尹杰蒋琳肖忠良长沙理工大学化学与化学工程学院长沙理工大学电力与交通材料保护湖南省重点实验室宁波工程学院新能源学院

为了提高聚环氧乙烷(PEO)基电解质的离子电导率,通过分子接枝工程制备了一种由Cu-Al双金属有机框架(CAB)、锂盐(LiTFSI)和聚环氧乙烷PEO组成的复合固体电解质。实验和分子动力学模拟结果表明,含有10%CAB(质量分数)的电解质(PL-CAB-10%)... 详细信息

为了提高聚环氧乙烷(PEO)基电解质的离子电导率,通过分子接枝工程制备了一种由Cu-Al双金属有机框架(CAB)、锂盐(LiTFSI)和聚环氧乙烷PEO组成的复合固体电解质。实验和分子动力学模拟结果表明,含有10%CAB(质量分数)的电解质(PL-CAB-10%)具有较高的离子电导率(60℃时为8.42×10-4 S/cm)、较大的Li+转移数(0.46)、较宽的电化学窗口(4.91 V)、良好的热稳定性和优异的力学性能。此外,PL-CAB-10%在Li-Li对称电池和Li/PL-CAB-10%/LiFePO4非对称电池中均表现出优异的循环稳定性。其性能提升主要归因于多功能CAB的引入。CAB中的丰富金属位点可以通过Lewis酸碱相互作用与TFSI-和PEO反应,这既促进了LiTFSI的解离,又提高了离子电导率。同时,CAB中的规则孔洞为阳离子均匀涂覆提供了均一的分散位点。

关键词：聚环氧乙烷铜铝双金属有机框架固体锂金属电池分子接枝离子电导率

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ABS表面无钯金属化及电沉积Ni-SiC镀层的耐腐蚀性能

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中国表面工程 2018年第1期31卷 114-122页

作者：张亨康志新华南理工大学机械与汽车工程学院广州510640 广东省金属新材料制备与成形重点实验室广州510640

为了实现ABS塑料表面环境友好型金属化,采用分子接枝及化学喷镀银工艺替代繁琐的胶体钯活化工艺,在ABS上制备了均匀致密的镀银层。随后采用直流电沉积,制备了Ni-SiC复合镀层,以提高镀层的耐腐蚀性能。利用场发射扫描电镜、电子能谱仪、... 详细信息

为了实现ABS塑料表面环境友好型金属化,采用分子接枝及化学喷镀银工艺替代繁琐的胶体钯活化工艺,在ABS上制备了均匀致密的镀银层。随后采用直流电沉积,制备了Ni-SiC复合镀层,以提高镀层的耐腐蚀性能。利用场发射扫描电镜、电子能谱仪、X射线光电子能谱仪等分析镀层形貌特征、分子间化学键合机理。利用电化学工作站分析复合镀层的耐腐蚀性能。结果表明:镀层与ABS基体之间形成了化学键合,平均剥离强度为8 N/cm,而传统工艺的剥离强度最大值为4.9N/cm。制备的Ni-SiC复合镀层的最小腐蚀电流密度为0.860μA/cm^2,耐腐性能优于镀镍层。

关键词： ABS 分子接枝化学喷镀 Ni-SiC 耐腐蚀性能

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ABS表面金属化及镀层钝化的耐腐蚀性能研究

ABS表面金属化及镀层钝化的耐腐蚀性能研究

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作者：张亨华南理工大学

学位级别：硕士

ABS塑料表面金属化后既具有ABS塑料的特有性能,如热稳定性、优良的力学性能、化学试剂耐受性,也具备了一些金属的特性,如导电性、电磁屏蔽性、耐磨性等。塑料金属化已广泛应用于电子电气、汽车、电脑车身部件、办公设备、机械等行业。AB... 详细信息

ABS塑料表面金属化后既具有ABS塑料的特有性能,如热稳定性、优良的力学性能、化学试剂耐受性,也具备了一些金属的特性,如导电性、电磁屏蔽性、耐磨性等。塑料金属化已广泛应用于电子电气、汽车、电脑车身部件、办公设备、机械等行业。ABS的传统表面金属化工艺中采用铬酸刻蚀、敏化—活化处理,镀层与基体之间的结合力不高,并且往往采用六价铬钝化,具有一定危害性。因此,开发新型的无钯环保前处理及无铬钝化工艺具有重要意义和应用前景。本文利用分子接枝及化学喷镀工艺进行塑料表面金属化前处理,在ABS表面快速制备结合力优异的镀银层,并在此基础上进行电沉积铜/镍镀层的工艺研究。最后,通过对镀层进行镍封—无铬钝化处理,得到了耐腐蚀性能优异的复合镀层,研究了无铬钝化的成膜及镍封—无铬钝化镀层的腐蚀机理,主要结论如下:(1)对ABS塑料进行P-TES和N-TES分子前处理,P-TES在紫外光的照射条件下,其中含氮基团与塑料基体中的碳氢键发生化合反应,实现塑料基体与P-TES分子的化学键合。N-TES通过缩聚作用与P-TES键合,N-TES可以不断发生自组装反应,在ABS基体上接枝长链分子。采用化学喷镀工艺制备了均匀致密的镀银层,其与基体的结合力良好,平均剥离强度达到了8 N/cm。(2)对ABS镀银后焦磷酸盐镀铜和硫酸盐镀铜工艺进行对比研究,利用正交试验得到了两种最佳工艺条件。硫酸盐镀铜在各个工艺条件下制备的镀铜层致密,结合力保持在较高的水平,而焦磷酸盐镀铜层的延展性要低于硫酸盐镀铜层。对镀铜样品进行镀镍工艺研究,半光亮镀镍层与光亮镀镍层的腐蚀电位分别为-0.240 V、-0.352 V,双层镍之间由于电位差的存在,双层结构之间形成了原电池。(3)在双层镀镍层上进行复合电沉积工艺,4 g/L的Ni-SiC复合镀层腐蚀电流密度最小仅为0.860μA/cm。在4 g/L Ni-SiC复合镀层上制备无铬钝化膜层,腐蚀电位更正的无铬钝化膜层的腐蚀电流密度为0.354μA/cm。中性盐雾试验表明经过无铬钝化后的膜层没有出现明显的锈点,镍封—微孔无铬钝化工艺制备的镀层具有优异的耐腐蚀性能、抗氧化及防变色能力。

关键词：分子接枝电镀镍/铜钝化耐腐蚀性能

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类石墨相氮化碳的结构设计及其光催化产氢活性的研究

类石墨相氮化碳的结构设计及其光催化产氢活性的研究

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作者：赖佳宇华南理工大学

学位级别：硕士

温室气体、碳汇、空气污染、全球气温变暖等成为时下热词,随着大量化石燃料被消耗一系列环境问题频繁提醒着人们要绿色发展。因此,制定碳排放达峰行动方案,优化能源结构成为了多国政府发展议题。利用半导体光催化技术将太阳能转化为氢能... 详细信息

温室气体、碳汇、空气污染、全球气温变暖等成为时下热词,随着大量化石燃料被消耗一系列环境问题频繁提醒着人们要绿色发展。因此,制定碳排放达峰行动方案,优化能源结构成为了多国政府发展议题。利用半导体光催化技术将太阳能转化为氢能,是未来优化能源结构的潜在方案。作为一种层状共轭聚合物材料,类石墨相氮化碳(g-CN)由于其独特的结构、稳定性和适合的禁带引起了科研工作者们广泛的关注。然而,实现高效的光催化裂解水需要对g-CN进行一系列改性,以克服诸如光生电子/空穴复合严重、可见光利用率低等缺点。本文以构建供体(D)、受体(A)电子推拉单元为出发点,首先构建了sp杂化碳桥接的g-CN基D-π-A结构光催化剂;随后在g-CN上同时构建电子推拉单元和镍配合物析氢中心,实现非贵金属辅助光催化析氢。主要内容如下:(1)利用g-CN末端氨基通过温和的两步法分别与丙炔和苯并噻二唑偶联,成功合成了sp杂化碳桥接的g-CN基D-π-A结构光催化剂UCN-BTD。炔基的共轭结构不仅有利于供体和受体之间的电荷传输,而且可以促进助催化剂的分散和沉积。通过控制末端受体,有效地调节g-CN的光响应和表面载流子转移。UCN-BTD具有显著提高的产H速率(122μmol·h),几乎是原始g-CN的5倍。此外,还发现受体单元过强电负性不利于进一步提高光催化产H活性。(2)利用g-CN末端氨基的酰胺化反应接枝NiL分子催化剂,成功合成了CN-NiL复合光催化剂。末端的羰基噻吩不仅可以与g-CN构成电子推拉结构加快光生电子/空穴分离,而且可以提供O、S配位点构建非贵金属析氢中心。在没有贵金属助催化剂条件下,CN-NiL的光催化析氢速率到达20.7μmol·h,并显示出良好的稳定性。

关键词： g-C3N4 分子接枝光催化产氢

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聚合物表面化学改性与金属化的界面结合性能研究

聚合物表面化学改性与金属化的界面结合性能研究

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作者：李林蔚华南理工大学

学位级别：硕士

随着科学技术的进步,单一材料的性能与特点已经难以满足人们的需求。聚合物表面金属化作为一种工业中常用的工艺,可以将聚合物质轻、成本低等特点与金属高导电性、高导热性相结合,已经在电子器件、汽车工业、航空航天等领域得到应用。... 详细信息

随着科学技术的进步,单一材料的性能与特点已经难以满足人们的需求。聚合物表面金属化作为一种工业中常用的工艺,可以将聚合物质轻、成本低等特点与金属高导电性、高导热性相结合,已经在电子器件、汽车工业、航空航天等领域得到应用。但是由于聚合物与金属在界面处力学、热学性质的不同,界面处常出现开裂与剥落的现象。分子接枝技术可以在聚合物基体与金属膜层之间建立化学键合,从而达到提高界面结合性能的效果。但分子接枝技术存在需要酸碱刻蚀、高能处理辅助接枝分子沉积,或使用昂贵的高活性接枝分子等缺点。因此,研发一种工艺简单、成本廉价的分子接枝技术,对聚合物表面金属化工艺在工业上的大规模应用具有重要意义。本论文从环氧树脂的表面改性出发,研究了一种以聚合物基体自身活性作为分子接枝改性基础的表面改性思路,利用环氧基与氨基的开环反应将硅烷分子接枝到环氧树脂表面,研究了硅烷分子层在其表面的沉积规律,大幅度提高了环氧树脂与金属银层间的界面结合强度以及金属银层的耐久性。随后将这种改性思路分别运用于环氧树脂复合材料与硅橡胶,验证其可行性,并在硅橡胶表面制备了柔性电路,扩展了柔性电路的制备手段。主要研究成果如下:(1)通过制备具有活性官能团的聚合物基体可以辅助硅烷分子层在其表面沉积。通过环氧基的开环反应、有机硅的硅氢加成反应将硅烷分子层接枝到聚合物基体的表面。再通过硅烷分子间的硅氧乙基的脱水缩合反应,将带有硫醇基团的硅烷分子接枝至基体表面,与银形成S-Ag键即可实现基体对金属银层的化学键合。经过上述表面改性后,环氧树脂基体的界面结合强度从未改性的0.67 N/cm提高至16.75 N/cm,硅橡胶基体从未改性的0.11 N/cm提高至5.22 N/cm,验证了该改性方法的可行性以及在不同聚合物基体间的普遍适用性。(2)研究填料掺杂对环氧树脂基体的表面粗糙度、润湿性及与金属银层界面结合强度的影响,发现不同形状与维度的填料对界面结合性能的贡献不同。其中,石墨烯环氧树脂复合材料的界面结合强度最高,达到17.76 N/cm,碳纳米管复合材料的界面结合强度最低,为12.90 N/cm。最后通过拉曼光谱验证了不同碳材料在界面剥离过程中的受力情况及对阻碍基体失效的作用:零维球状材料对界面结合强度没有影响,二维片状材料可以阻碍基体失效进而提高界面结合,而一维管状材料由于发生缠结不利于发挥轴向的高强度进而降低了界面结合强度。(3)研究了环氧树脂及其复合材料与硅橡胶的表面电路的耐久性和可用性。环氧树脂经过硅烷改性后,其表面银层在耐有机溶剂与热循环实验中表现出良好的耐久性,经受强有机溶剂浸泡24小时与热循环100次后不发生脱落。金属化环氧树脂还可以应用于载流摩擦的摩擦副制备与电磁屏蔽领域。而硅橡胶表面金属银层具有较高的导电延伸率及耐拉伸、弯折疲劳的特点,经受20000次拉伸循环与弯折循环后仍具备导电能力,可以应用于柔性传感器的制备。

关键词：表面金属化分子接枝膜基界面化学键合结合强度

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