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分子位阻效应对全无机钙钛矿薄膜结晶及太阳能电池的影响

分子位阻效应对全无机钙钛矿薄膜结晶及太阳能电池的影响

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作者：乐耀昌湖北大学

学位级别：硕士

近年来,钙钛矿的卤化物因其出色的光电性能已成为人们重点发展、研究的对象,其中金属卤化物全无机钙钛矿太阳能电池(Cs Pb X;X表示卤素)有出众的光、热稳定性。其中以Cs Pb IBr为核心材料的太阳能电池又具有较好的结构稳定性。但其在位... 详细信息

近年来,钙钛矿的卤化物因其出色的光电性能已成为人们重点发展、研究的对象,其中金属卤化物全无机钙钛矿太阳能电池(Cs Pb X;X表示卤素)有出众的光、热稳定性。其中以Cs Pb IBr为核心材料的太阳能电池又具有较好的结构稳定性。但其在位阻效应下复杂的相变机制和难以调节的晶化过程至今仍未阐明。本文从三个部分进行阐述,第一部分是研究背景,首先包括基本晶体理论:经典的成核理论,经典生长理论,Lamer机理,Oswards熟化模型,考虑到是基底结晶,可采用岛状、层状生长这一结晶理论。而后高度概括了晶相转变途径,首先是斜方相钙钛矿晶体,它具有环境温湿度稳定性,但不是光敏感相,不具备制备太阳能电池的条件,温度的升高,致使其转变为四方相、立方相,这两种相都有很好的光敏感性能。透彻研究结晶理论对合适时机和合适方法引入位阻效应调控结晶帮助巨大。而后,探讨了目前钙钛矿晶化的调控方式,概括了传统溶液法结晶中溶液分子具有的溶剂化特点,其溶解性不足、调控窗口狭窄困扰研究者良久,同时,成熟的溶剂化理论可能忽视溶剂分子本身的位阻作用。开辟新的、有效的包含位阻分子调节结晶手段是有必要的,大致分为两类,一类是元素替代性掺杂,另一类是引入含有有机官能团的位阻分子,前者由于元素本身的有限性,导致其可开发程度低,后者则不受影响。最后,详细的介绍了位阻效应的意义,分子有位阻是位阻效应的前提条件,后对其拥有的在钙钛矿薄膜结晶领域未被开发的巨大潜力进行阐述,再结合溶液法晶化的各种理论,推测位阻效应产生的影响,寻求较为合适的结晶调控方法。第二部分是材料制备。基于位阻效应,晶化理论,本工作选择引入不同位阻的环烷羧酸类位阻分子达到调节钙钛矿薄膜晶体的目的。分析结晶过程发现,如果增加环烷烃羧酸盐上的烷基链长,有可能改善钙钛矿薄膜的最终结晶形态,甚至影响退火过程中的相转变,从而提升钙钛矿晶体的稳定性及光电性能。用溶液法晶化,制备了引入不同环烷烃羧酸盐位阻分子的钙钛矿薄膜,通过形貌测试,挖掘出最佳晶化状态下的条件,通过对晶化速率的测定,尝试给出简单机理,通过比较薄膜退火过程中的X射线粉末衍射(XRD)测试,得出相应结论。再结合Fullprof晶化模拟计算及对应的测试图,并反演价键理论,最终得到一个全新的中间产物—单斜相全无机钙钛矿薄膜,这是不同于第一章中的三种传统晶相。在此基础上,证实了由于位阻效应的存在,推迟了钙钛矿晶化的整个进程,并在合适的位阻——环己烷羧酸铯加入的条件下得到了质量最好的晶体,新晶相也是由此条件计算出。此外,获得了对外部环境稳定的薄膜条件,证明环烷羧酸类物质最终没有随退火过程升华,而是在反应结束后以钝化形式出现在晶体表面,这是薄膜稳定的原因。第三部分是器件性能测试。基于前面位阻效应制备晶体所具有的良好结晶性能,比较了其薄膜的光电性能,测定了激子的相对强度和缺陷态密度,它们无疑具有优良的特性,即当环烷烃碳环增加时,薄膜的光电性能会先增强后减弱,这与薄膜的固有特性相对应。最后,在太阳能电池装置中应用了最佳质量的薄膜条件(环己烷羧酸铯作为位阻分子),其开路电压为1.26 V,短路电流为15.51 m A/cm,填充因子超过79%,光电转换效率(PCE)达到15.5%。同时,得到了相对稳定的电池器件,为进一步研究全无机钙钛矿及其太阳能电池器件提供帮助。

关键词：分子位阻效应全无机钙钛矿薄膜延缓结晶太阳能电池器件

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