检索结果-南通市图书馆

作者：喻聪武汉理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿材料由于光致发光量子产率高,光谱易调,色纯度高,材料成本廉价,可低温溶液加工等特性,在发光二极管领域具有优异的应用前景。随着钙钛矿材料不断被开发,尤其是量子阱结构的准二维钙钛矿,绿光钙钛矿发光二极管的最大外量子效率已... 详细信息

钙钛矿材料由于光致发光量子产率高,光谱易调,色纯度高,材料成本廉价,可低温溶液加工等特性,在发光二极管领域具有优异的应用前景。随着钙钛矿材料不断被开发,尤其是量子阱结构的准二维钙钛矿,绿光钙钛矿发光二极管的最大外量子效率已经突破20%。然而,由于离子晶体引起的弱相互作用,钙钛矿成膜过程中会产生大量缺陷,外场作用下有机阳离子会分解或解离,还伴随着卤素离子沿缺陷通道的迁移,上述因素将威胁到钙钛矿相的稳定,导致器件效率和稳定性下降。该工作选择可交联大尺寸有机阳离子应用于准二维钙钛矿体系中并将其制备成相应的电致发光器件,研究了有机大尺寸阳离子及其交联对钙钛矿薄膜内微纳结构、缺陷钝化能力、光电性能以及发光器件稳定性的影响。主要的研究内容和结论如下:(1)将3-丁烯铵盐酸盐(BUACl)作为可交联型配体引入PEACsPbBr准二维钙钛矿体系中,通过引发剂引发交联,制备了效率与稳定性均有提升的绿光电致发光器件。研究发现交联的BUACl形成的无定形相填充于晶界以抑制离子迁移,层间距也进一步减小以促进电荷传输,提高了光致发光量子产率。交联后的钝化基团表现出更强的缺陷钝化能力,同时形成了新的化学键并减少了范德华相互作用力。最终器件电致发光亮度达到20177 cd/m。EQE从3.1%提升至5.2%,T从95.7 s提升至150 s。(2)进一步使用尺寸更大的对苯乙烯苄铵氢溴酸盐(VBABr)进行光引发交联,交联分子赋予准二维钙钛矿薄膜优异的耐水稳定性和较好的耐光稳定性。分子中过大的空间位阻使得晶粒尺寸减小,加上铵基的钝化作用,器件亮度和效率均得到提升。结果发现长时间光引发后生成了更多的烷基链,从而实现了漏电流的减少和效率的提升。而过大的空间位阻也能抑制离子迁移,增强了稳定性。此外,VBABr在低维混合卤素钙钛矿中光谱稳定性和相纯度均得到提升,最终制备了EL为478 nm的纯蓝光器件,最大亮度为152 cd/m,CE为0.52 cd/m。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管有机阳离子交联缺陷钝化稳定性

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基于准二维钙钛矿发光二极管的优化

基于准二维钙钛矿发光二极管的优化

作者：高畅北京交通大学

学位级别：硕士

具有量子阱结构的准二维钙钛矿材料(A)(A)PbX是不同于三维钙钛矿和简单二维钙钛矿的独特结构,与它们相比这种钙钛矿材料拥有好的稳定性以及更高效的发光量子效率,这样的优点使其在发光二极管领域备受关注。但是,由旋涂制备而成的钙钛矿... 详细信息

具有量子阱结构的准二维钙钛矿材料(A)(A)PbX是不同于三维钙钛矿和简单二维钙钛矿的独特结构,与它们相比这种钙钛矿材料拥有好的稳定性以及更高效的发光量子效率,这样的优点使其在发光二极管领域备受关注。但是,由旋涂制备而成的钙钛矿薄膜仍然存在着一些问题,如多组分相共存、相分布不均、结晶取向混乱、薄膜表面粗糙以及薄膜表面缺陷的较多。这些不利因素导致准二维钙钛矿发光二极管发光效率不是非常高,并且在高电流密度下出现发光效率快速下降,优化准二维钙钛矿发光材料和器件是人们迫切需要解决的问题。在本文的研究工作中,我们针对准二维钙钛矿发光存在的问题,研究了二维钙钛矿发光二极管效率在高电场下的激子离化,并且利用大有机离子卤化物对准二维钙钛矿发光层进行后处理,对准二维钙钛矿薄膜的相纯度和相取向进行调控,提高准二维钙钛矿发光二极管的性能。我也尝试了用小有机离子和二维钙钛矿反应制备方法制备准二维钙钛矿发光层,尝试改善发光层的相分布和形貌。具体研究工作如下:(1)通过对电场荧光调制的测量,研究了电场诱导激子的猝灭。通过比较不同电场下发光强度的变化,以及激发态的寿命变化,证明在准二维钙钛矿材料的激子离化主要发生在漏斗能量传递过程中低n的(A)(A)PbX相的激子离化,这也是引起电致发光器件效率发生roll-off现象的主要原因之一。本论文利用苯乙基溴化胺(PEABr)和丁基胺氢溴(N-BABr)对(PEA)FAPbBr准二维钙钛矿薄膜进行后处理,利用溶液后处理的方法,有效的完善钙钛矿量子阱结构,减少高电压下的激子离化。(2)利用溶液后处理完善准二维钙钛矿薄膜量子阱结构,提高器件发光效率。我们用苯乙基溴化胺(PEABr)和丁基胺氢溴(N-BABr)两种有机离子盐溶液中对(PEA)FAPbBr准二维钙钛矿薄膜后处理,改善量子阱结构和相分布。研究显示有机离子盐溶液的后处理可以改善(PEA)FAPbBr薄膜的质量,使器件在启亮电压、亮度、电流效率等方面均得到改善,经过处理后的薄膜,表面更加平整,缺陷密度明显降低。两种有机离子盐溶液均可以与薄膜上表面的3D相反应并生成准二维相,从而改善了其量子阱结构。(3)与喷墨打印技术相结合利用离子反应制备了准二维钙钛矿发光二极管。将MABr溶液作为墨水,打印在(PEA)Pb Br二维钙钛矿薄膜上,利用两者反应制备出准二维钙钛矿发光二极管,器件发光亮度可达到7622cd/m。首次证明了利用小离子盐溶液和二维钙钛矿反应制备准二维钙钛矿薄膜和发光器件,为实现喷墨打印制备图案化准二维钙钛矿电致发光器件提供了一种方法。图42幅,表11个,参考文献70篇。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管效率roll-of 表面修饰电场荧光调制

添加剂工程提升准二维钙钛矿发光二极管性能的研究

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添加剂工程提升准二维钙钛矿发光二极管性能的研究

作者：暴欣宇吉林大学

学位级别：硕士

准二维(quasi-two-dimensional,quasi-2D)钙钛矿作为新型半导体发光材料,因具有发光峰位可调、色纯度高、荧光量子产率高及易制备等优点而备受关注,且在照明、通信和显示领域展现出广阔的应用前景。然而,quasi-2D钙钛矿发光二极管(perov... 详细信息

准二维(quasi-two-dimensional,quasi-2D)钙钛矿作为新型半导体发光材料,因具有发光峰位可调、色纯度高、荧光量子产率高及易制备等优点而备受关注,且在照明、通信和显示领域展现出广阔的应用前景。然而,quasi-2D钙钛矿发光二极管(perovskite light-emitting diodes,Pe LEDs)尚处于发展阶段,仍存在薄膜内部载流子传递效率低、薄膜内部缺陷密度高、薄膜柔韧性差和材料稳定性差等问题,导致quasi-2D Pe LEDs的器件性能低于目前商用的有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)。针对上述问题,本研究以提高quasi-2D Pe LEDs器件性能为目标,利用添加剂工程,开展了以下研究内容:(1)通过将具有双基团的添加剂4’-(氨基甲基)-联苯-3-羧酸(4-ABCA)引入PEA(FAPb Br)Pb Br钙钛矿薄膜中,添加剂中的-COO基团可以用作路易斯碱,与钙钛矿的Pb形成O-Pb配位键,同时4-ABCA的-NH基团用作路易斯酸,由于4-ABAC的分子量较大,与Br形成强的N-H…Br氢键。依靠4-ABCA双基团与前体材料间的强相互作用,调控薄膜结晶生长动力学过程,并减少钙钛矿各相之间的弱范德华间隙,促进了载流子的高效传递,同时降低了薄膜内部的缺陷密度。最终,器件获得23.15%的外量子效率(external quantum efficiency,EQE)和133560 cd m的高亮度,并且,器件的工作寿命也从41.6min延长到74.7 min,提升约1.8倍。这项工作为后期通过调控发光层的性质改善器件性能具有一定的借鉴意义。(2)通过将聚乳酸(PLA)添加剂引入PEA(FAPb Br)Pb Br钙钛矿薄膜中,通过C=O与Pb配位,在调控薄膜结晶动力学过程的同时钝化了薄膜内部的缺陷,以形成致密且缺陷密度低的钙钛矿薄膜。此外,依靠聚合物的交联特性,PLA还可以充当钙钛矿各相之间的交联剂,形成了具有高柔韧性的钙钛矿薄膜。最终,柔性器件获得了13.57%的EQE和25045 cd m的最大亮度。在曲率半径为3 mm的条件下,柔性钙钛矿发光二极管(flexible perovskite light-emitting diodes,FPe LEDs)经过1000次弯曲循环后,EL强度仍可以维持初始强度的85%,这项工作为开发高效、稳定的FPe LEDs提供了一种有效的方法。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管添加剂发光效率稳定性柔韧性

基于结晶动力学调控的高效率准二维钙钛矿发光二极管

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基于结晶动力学调控的高效率准二维钙钛矿发光二极管

作者：项婷西南大学

学位级别：硕士

准二维结构的金属卤化物钙钛矿由于具有高光致发光量子产率(Photoluminescence Quantum Yield,PLQY)、高载流子迁移率、低缺陷态密度和高激子结合能等优良的光电性能而被广泛应用于发光二极管领域。尽管目前基于准二维钙钛矿的绿色发光... 详细信息

准二维结构的金属卤化物钙钛矿由于具有高光致发光量子产率(Photoluminescence Quantum Yield,PLQY)、高载流子迁移率、低缺陷态密度和高激子结合能等优良的光电性能而被广泛应用于发光二极管领域。尽管目前基于准二维钙钛矿的绿色发光二极管的最大外量子效率超过了28%,但是在准二维钙钛矿薄膜的生长过程中,大量的成核位点和难以控制的快速结晶容易导致其多量子阱(Multiple Quantum Wells,MQWs)结构的随机分布。当MQWs结构中包含的小n相(n=1、2和3)比例过高,它将导致以下问题,比如:存在的多个发光峰降低了发光色纯度;有机配体阳离子的绝缘性质降低了载流子迁移率;晶粒尺寸减小会导致表面积增大,从而使得其缺陷态密度增加。因此,准二维钙钛矿薄膜中结晶动力学过程的研究是构筑合理MQWs结构的关键问题,更是提升准二维钙钛矿发光二极管(Perovskite Light Emitting Diodes,Pe LEDs)光电性能的重要途径。然而目前有关准二维钙钛矿结晶动力学的研究仍然有很大的挖掘空间,针对以上问题,本论文聚焦结晶动力学、MQWs能级结构和光电性能之间的关联做了以下工作:在本研究中,我们将1,4,7,10-四氧环十二烷(1,4,7,10-tetraoxacyclododecane,12-Crown-4醚)引入PEACsPbBr3的准二钙钛矿结构中,降低苯乙基溴化胺与钙钛矿骨架之间的配位速率。因此在结晶过程中,冠醚辅助原位生长(Crown-ether Assisted In-situ Grown,CAIG)出具有多Pb Br层(n>55)的钙钛矿晶体(Perovskite Crystals,PCs)。对于CAIG钙钛矿薄膜来说,小n相明显被抑制,导致其中包含大部分n≥4相,从而形成几乎平坦的能级结构。即使消除了MQWs结构,CAIG钙钛矿薄膜中n≥4相中激发态的产生率仍然保持在～0.77 ps内,同时其激发态的寿命衰减较慢。获得具有多Pb Br层的高质量PCs的CAIG钙钛矿薄膜显示出较低的缺陷态密度,因此提高了载流子迁移率、载流子扩散长度和PLQY。随后表征含有不同12-Crown-4醚浓度的钙钛矿薄膜的热稳定性,发现随着浓度的增加,薄膜的稳定性逐渐提升,薄膜的分解受到抑制。最后基于具有多Pb Br层的准二维PEACsPbBr钙钛矿晶体的Pe LEDs实现了～27562 cd m的最大亮度和～16.1%的最大外量子效率。在大气中(27℃,相对湿度约为52%)测得亮度和外量子效率的半寿命分别超过约17和43小时。因此,它可以被认为是当时基于PEACsPbBr钙钛矿结构中最稳定的器件之一。综上所述,本论文的研究内容成为目前钙钛矿发光领域一个前沿热点问题,其研究的意义在于:首次提出了降低配体与钙钛矿骨架之间的配位速率,从而获得多层数钙钛矿晶体的策略;以“MQWs”作为突破口,实现晶体的可控生长,是一种全新的研究视角,为合成新型、高质量的准二维钙钛矿提供了一条简单、可行的优化途径;同时其是当时基于PEACsPbBr体系在大气中稳定性最好的器件之一,为开发高稳定性的Pe LEDs器件提供了研究思路。

关键词：配位速率平坦的能级结构多PbBr4层 12-Crown-4醚准二维钙钛矿发光二极管

准二维钙钛矿有机间隔离子调控及发光二极管性能优化研究

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准二维钙钛矿有机间隔离子调控及发光二极管性能优化研究

作者：王伟北京交通大学

学位级别：硕士

准二维钙钛矿((PEA&GA)(FA&Cs)Pbn Br)具有高光致发光量子效率、波长可调谐等优点,以其作为发光体的发光二极管(quasi-two-dimensional perovskite light emitting diodes,Q-2D Pe LEDs)是一种极具潜力的发光显示器件,具有广阔的应用前... 详细信息

准二维钙钛矿((PEA&GA)(FA&Cs)Pbn Br)具有高光致发光量子效率、波长可调谐等优点,以其作为发光体的发光二极管(quasi-two-dimensional perovskite light emitting diodes,Q-2D Pe LEDs)是一种极具潜力的发光显示器件,具有广阔的应用前景。本论文以溴基有机无机杂化Q-2D Pe LEDs为基础,首先从空穴传输层(HTL)和Q-2D钙钛矿层两方面对发光器件进行了优化,然后研究混合有机间隔离子盐和添加剂对Q-2D钙钛矿薄膜及其发光二极管的影响。本论文具体研究内容如下:(1)从HTL和Q-2D钙钛矿层两方面优化Q-2D Pe LEDs性能。对于HTL,主要采用以下策略:1)优化m-PEDOT:PSS HTL中PEDOT:PSS与添加剂PSS-Na的比例,提高HTL的最高被占据轨道能级(highest occupied molecular orbital,HOMO)从而降低空穴注入势垒;2)调节PSS-Na溶液的溶剂以改进HTL层形貌,由此制备的HTL更加平整,从而提高了发光器件的性能;3)添加聚乙烯咔唑(poly(9-vinylcarbazole),PVK)层,制备双HTL发光器件,进一步降低空穴注入势垒,优化发光器件性能。对于Q-2D钙钛矿层,1)基于已报道的绿光和蓝光Q-2D Pe LEDs的文献进行数据分析,阐明了准二维钙钛矿光子能量的影响因素及其规律;2)在常用组分的Q-2D钙钛矿体系中,优化有机间隔离子苯乙基胺(phenylethylamine,PEA)比例,获得PEA的最优添加比例为0.4;3)优化A位离子铯离子(Cs)和甲脒离子(formamidinium,FA)的比例,器件性能表明二者在前驱体里的最优比例为Cs:FA=0.9:0.1;4)采用环境友好型反溶剂乙酸乙酯,证明了其比含毒性反溶剂氯苯更有利于器件性能。(2)探索了胍基氢溴酸盐(guanidine hydrobromide,GABr)分别作为有机间隔离子盐和添加剂对准二维钙钛矿发光二极管的影响。1)引入GA与PEA共同作为有机间隔离子形成准二维钙钛矿薄膜,降低了相杂质,减少大n相缺陷。PEA和GA形成的是Ruddlesden–Popper(RP)相和层间阳离子交替(alternating cation in the interlayer space,ACI)相共同存在的混合相Q-2D钙钛矿薄膜;同时GA也可以与卤素离子形成强氢键,从而减少卤素空位缺陷。PEA与GA混合比例为1:3时,发光器件表现最佳,最大亮度(L)、最大电流效率(CE)、最大外量子效率(EQE)分别为30168 cd/m、34.9 cd/A、8.27%。2)GABr作为一种路易斯酸也可作为添加剂加入准二维钙钛矿中,加入少量的GABr可以使GA起到钝化卤素空位缺陷的作用而不改变相分布。我们优化了GABr添加剂比例,添加比例为0.05(与Pb相比)时发光器件的效率最高,CE和EQE分别为36.5 cd/A、10.9%。GA离子对钙钛矿薄膜和器件性能的影响与其在前驱体溶液中的溶解性有关;从溶解度的角度考虑选择合适的有机间隔离子,可以从结晶过程中调控相分布,从而制备高效率的Pe LEDs,这为Q-2D Pe LEDs的优化提供了一种思路。图27幅,表16个,参考文献151篇。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管混合有机间隔离子胍基相分布溶解度

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准二维锗铅合金钙钛矿发光二极管研究

准二维锗铅合金钙钛矿发光二极管研究

作者：谢光耀华南理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿材料凭借其优异的载流子迁移率、可溶液加工、高荧光量子产率（PLQY）和光色可调等优势,在显示和照明领域具有潜在的应用价值。然而,铅卤钙钛矿存在的一些问题限制了其商业发展,例如铅离子易发生相分离析出对环境和人体造成负面... 详细信息

钙钛矿材料凭借其优异的载流子迁移率、可溶液加工、高荧光量子产率（PLQY）和光色可调等优势,在显示和照明领域具有潜在的应用价值。然而,铅卤钙钛矿存在的一些问题限制了其商业发展,例如铅离子易发生相分离析出对环境和人体造成负面影响、钙钛矿发光稳定性较差等。另外,作为三基色之一的蓝光钙钛矿发光二极管（Pe LEDs）发展较为缓慢,特别是基于维度调控的纯溴基蓝光器件,主要受到低PLQY、弱光谱稳定性等制约。因此,本文工作基于锗铅合金纯溴基准二维钙钛矿体系,采用水氧处理方法,实现发光寿命相对较长的低铅合金Pe LEDs和光谱稳定的蓝光Pe LEDs。具体成果如下:（1）为降低重金属Pb含量,本文研究用锗离子(Ge)部分取代Pb进行合金化,优化得到准二维PEA(FACs)(PbGe)_nBr低铅稳定钙钛矿薄膜,相对减少Pb含量20%。Ge合金化可以使钙钛矿容忍因子更趋近于1,有望提高器件的发光稳定性。结果表明,合金钙钛矿薄膜的光致发光性能在一定水氧条件下得到较大幅度提高,同时器件发光稳定性也得到了提升,这主要归因于水氧协同作用使合金钙钛矿表面形成了GeO,一定程度上钝化了钙钛矿薄膜表面缺陷,阻止了水氧的进一步渗透。基于此得到的绿光Pe LED器件最大外量子效率(EQE)为11.8%,最大亮度为8×10～3 cd/m,较非合金化器件的发光寿命延长了3倍,在100 cd/m初始亮度下稳定性T从～2 h提升至～6 h。（2）通过钙钛矿前驱体溶液水氧处理过程控制和锗铅钙钛矿前驱体比例优化,实现了对纯溴基钙钛矿相分布的调控,得到蓝光器件的EQE为5.7%、最大亮度为1142cd/m,其EL峰为491 nm。研究发现,Ge-Pb合金钙钛矿前驱体溶液进行水氧处理会生成氧化锗官能团,与甲脒（FA）阳离子间存在相互作用,抑制了高维相晶粒生长,从而减少了相分布范围,提高了钙钛矿带隙,导致其发光光谱蓝移。该工作为实现光谱稳定的蓝光Pe LEDs提供一种可借鉴的新方法。

关键词：准二维钙钛矿发光二极管锗铅合金钙钛矿水氧处理发光稳定性相分布

三维和准二维溴基有机—无机杂化钙钛矿发光二极管性能优化与研究

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三维和准二维溴基有机—无机杂化钙钛矿发光二极管性能优化与研究

作者：孙晓娟北京交通大学

学位级别：硕士

本论文以溴基有机-无机杂化钙钛矿材料为研究基础,表征三维和准二维钙钦矿材料的光电性质,制备和优化基于三维和准二维钙钛矿的发光器件,研究此类器件中电荷动态输运及其光电性质。具体工作如下:1.通过对钙钛矿膜厚、退火等条件的调整,... 详细信息

本论文以溴基有机-无机杂化钙钛矿材料为研究基础,表征三维和准二维钙钦矿材料的光电性质,制备和优化基于三维和准二维钙钛矿的发光器件,研究此类器件中电荷动态输运及其光电性质。具体工作如下:1.通过对钙钛矿膜厚、退火等条件的调整,制备并优化了三维溴基钙钛矿(CH3NH3PbBr3)发光二极管器件,并进一步在反溶剂中引入小分子添加剂BCP,制备了基于 ITO/PEDOT:PSS/CH3NH3PbBr3:BCP/Bphen/Ag 结构的器件。BCP的掺入,在没有改变CH3NH3PbBr3晶体结构的情况下,器件性能得到了明显的提升,得到了较低的启亮电压Vturn-on=2.5 V,亮度L=1.4 × 104 cd/m2,电流效率为η=3.2 cd/A。通过一系列的光谱表征、电子输运表征,证明BCP对三维钙钛矿发光二极管性能提升可归因于三方面的原因:降低了钙钛矿晶粒尺寸;显著降低缺陷态密度(nt);优化界面,提升电子迁移率(μe)。2.通过PL光谱、紫外吸收光谱、XRD光谱等测试手段,分析探究不同n值下溴基准二维钙钛矿材料(PEA2(MAPbBr3)n-1PbBr4)的光电性能。制备并优化了以n=4时准二维钙钦矿发光二极管器件。并在器件制备中引入溶剂氛围退火优化处理方式,降低准二维钙钛矿成膜粗糙度,减少器件漏电流,从而进一步提升器件性能。通过溶剂氛围退火优化处理的器件亮度最高可达3.6 × 103 cd/m2,电流效率可以达到11.36 cd/A。并通过交流阻抗谱测试,系统分析研究了溶剂氛围退火对准二维钙钛矿器件在载流子注入、激子的辐射复合的影响。为优化准二维钙钛矿成膜质量提供了新的方法。本论文中图31幅,表8个,参考文献97个。

关键词：三维钙钛矿发光二极管准二维钙钛矿发光二极管小分子添加剂溶剂氛围退火钝化载流子输运

基于多量子阱能级调控的高效率准二维钙钛矿电致发光器件

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基于多量子阱能级调控的高效率准二维钙钛矿电致发光器件

作者：李婷西南大学

学位级别：硕士

准二维(quasi-2D)钙钛矿材料是金属卤化物钙钛矿中的明星材料,具有较强的激子结合能、较高的材料/器件稳定性以及低成本制备高质量薄膜等优势,因此在发光二极管(LED)领域显示出巨大的应用潜力。人们发现quasi-2D钙钛矿晶体在自组装成膜... 详细信息

准二维(quasi-2D)钙钛矿材料是金属卤化物钙钛矿中的明星材料,具有较强的激子结合能、较高的材料/器件稳定性以及低成本制备高质量薄膜等优势,因此在发光二极管(LED)领域显示出巨大的应用潜力。人们发现quasi-2D钙钛矿晶体在自组装成膜的过程中,往往是无规则的快速成核,并且对外界环境十分敏感。这就导致多量子阱(MQWs)结构复杂多变、不易控制。当MQWs结构不合理时,就会极大影响quasi-2D钙钛矿薄膜和器件的光学和电学性能。但是先前的策略多是从材料改性和器件结构优化的角度出发,而缺乏与“MQWs能级结构”进行有效关联。这就导致在绝大多数情况下,先前报道的策略只能单一地解决某方面特定的问题,例如发光色纯度低、迁移率低和缺陷态密度高,而其它方面的问题往往不能同时得到解决。考虑到MQWs结构与上述问题皆有紧密的关联,且直接关系到quasi-2D钙钛矿薄膜与器件的光电性能,因此本论文聚焦MQWs能级结构做以下两个方面的工作:1.从界面调控方面,我们研究了空穴传输层(HTL)对quasi-2D钙钛矿器件中MQWs能级结构的影响。先前绝大多数针对MQWs能级结构调控的研究都集中于材料自身的研究,而忽视了在实际器件中HTL对MQWs能级结构的影响。在实际器件中,我们需要将钙钛矿薄膜沉积在HTL上,这时候基底对钙钛矿自组装成膜过程产生极大的影响,导致薄膜结晶的不同,从而改变能级结构。针对这个科学问题,本实验在四种不同类型的HTL上制备了PEACsPbBr钙钛矿薄膜,包括Poly(9-vinylcarbazole):Poly(ethylene oxide)(PVK:PEO)、PVK、Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)-poly(styrenesulfonate)(PEDOT:PSS)和氧化镍(Ni O)。实验表明,quasi-2D钙钛矿在不同HTL上的能量分布和能量漏斗存在显著差异。所有n=1、2、3和更高阶(n≥4)的相都以较理想的比例分布,从而产生最有效的能量漏斗。此外,还研究了在能量漏斗过程中PEO对界面的钝化作用。最终获得的PVK:PEO(优化比例为5.3:0.7 w/w)HTL的LED的最大亮度(L)为～23110 cd/m,最大外量子效率(EQE)为～11.5%。这是迄今为止报道的使用纯PEACsPbBr而不修改钙钛矿组分的最佳性能。2.从体相调控方面,我们进一步研究了添加剂对能级结构的影响。发现将甲基醋酸铵(MAAc)引入到PEACsPbBr的quasi-2D钙钛矿中后,在导带附近成了扩展态。这种扩展态导致电子密度增加,促进了该能级上电子-空穴对的形成,使得激子和俄歇复合的机会增大,从而降低启亮电压(V)到～1.53 V,打破了热力学极限。这对降低钙钛矿LED功耗有实际意义。然而在降低V的同时,增强了俄歇复合,导致了效率滚降。进一步研究发现,这种扩展态不仅导致了电子密度增加,而且促进了该能级上电子-空穴对的形成。最后,通过调节MAAc浓度来调节载流子的迁移率。在～1 mg/m L的最佳比例下,电子和空穴的迁移率达到平衡,并在～1.6 V的极低V下,EQE达到～22.1%。综上所述,本论文的研究课题是钙钛矿电致发光领域的一个热点问题,其研究意义就在于:从界面调控能级结构方面,首次揭示了HTL/钙钛矿发光层的界面对MQWs能级结构的影响。并在MQWs能级结构一定的情况下进一步优化能量转移过程。从体相调控能级结构方面,从实验的角度揭示了扩展态的重要作用,为进一步开发低启亮、低能耗的钙钛矿LED提供了新的策略。

关键词：多量子阱结构能量漏斗启亮电压 MAAc 准二维钙钛矿发光二极管

真空调控准二维PEA2MA3Pb4Br13钙钛矿相分布及其对发光性能的影响

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真空调控准二维PEA2MA3Pb4Br13钙钛矿相分布及其对发光性能的影响

作者：刘哲北京交通大学

学位级别：硕士

本论文以溴基准二维有机-无机杂化钙钛矿材料为基础,通过探索新的薄膜制备方法来优化准二维钙钛矿材料的发光器件,并基于优化器件模型研究了这类器件中载流子动态输运及辐射复合过程。具体工作如下:1.准二维钙钛矿发光二极管相调控及光... 详细信息

本论文以溴基准二维有机-无机杂化钙钛矿材料为基础,通过探索新的薄膜制备方法来优化准二维钙钛矿材料的发光器件,并基于优化器件模型研究了这类器件中载流子动态输运及辐射复合过程。具体工作如下:1.准二维钙钛矿发光二极管相调控及光电性能研究。在此项工作中,我们采用了真空辅助退火的方式快速蒸发溶剂来加速结晶过程,可以实现不同n值的钙钛矿组分随机的分布于整个薄膜中,这意味着钙钛矿相分布在垂直尺度上得到有效调控。为了和非均匀的垂直相分布区分,我们称这种随机的相分布为均匀相分布。我们针对这两种相分布的光电性质进行了深入研究,发现均匀相分布对准二维钙钛矿光电性能的起着非常重要的作用。经过真空辅助退火处理,基于结构为ITO/PEDOT:PSS/quasi-2D perovskite/Bphen/Ag的发光器件表现出增强的发光性能。更进一步的研究发现,均匀相分布的准二维钙钛矿薄膜,电子的传输性能有所提高,缺陷态密度降低,瞬态寿命增长,因此可以获得更高的复合效率。同时循环J-V测试的结果说明经过真空辅助退火处理,有助于减弱离子迁移,进而提升器件性能。该工作为通过相分布调控增强电荷输运和辐射复合,并进一步提升发光二极管性能提供了建设性方案。2.基于相分布调控器件的输运及复合过程研究。通过测试不同电压下的阻抗谱,以及C-f、C-V,我们发现均匀的相分布使得电子和空穴实现了更加平衡的注入,从而提高了辐射复合的效率,并且由于存在有效的电荷和能量转移,发光中心位于晶体内部,从而减少了界面缺陷对于辐射复合效率的影响。在线、圆偏振光激发调控钙钛矿薄膜荧光强度的测试中,探究了相分布对载流子传输与复合过程的影响,研究了相分布调控与载流子输运特性和激发态轨道间相互作用之间的关系,揭示了均匀的相分布在提高有效的辐射复合方面的内部机制。图38幅,表5个,参考文献98篇

关键词：有机-无机杂化钙钛矿准二维钙钛矿发光二极管真空辅助退火均匀相分布线、圆偏振测试载流子复合