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多室嵌段共聚物纳米粒子的制备及抑冰性能的研究

多室嵌段共聚物纳米粒子的制备及抑冰性能的研究

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作者：田孝倩北京化工大学

学位级别：硕士

低温冷冻保存是长期保存器官、组织、细胞等生物材料的一项重要技术。但冰在冻融循环过程中会发生再结晶,形成较大的冰晶,导致细胞的机械损伤。控冰材料抑制冰晶生长的主要机制是其表面两亲性。众多两亲性聚合物材料已被应用至抑冰领域... 详细信息

低温冷冻保存是长期保存器官、组织、细胞等生物材料的一项重要技术。但冰在冻融循环过程中会发生再结晶,形成较大的冰晶,导致细胞的机械损伤。控冰材料抑制冰晶生长的主要机制是其表面两亲性。众多两亲性聚合物材料已被应用至抑冰领域,然而,由于两亲性嵌段聚合物在水溶液中倾向于自组装成疏水部分包裹在粒子内部的两亲性纳米粒子,减少了疏水结构域与水分子的接触,由于热力学限制,要设计出疏水结构域直接与溶剂接触的聚合物则较为困难。本论文以实现高效率抑冰材料为目的,通过RAFT种子聚合诱导自组装的方法合成三元嵌段聚合物,制备出一系列亲疏水结构域分离的多室纳米粒子,具体开展了如下研究:1、采用RAFT聚合制备PA-b-PB二元嵌段共聚物微球,并将其作为大分子RAFT试剂,通过RAFT种子分散PISA的方法,改变各嵌段单体种类及聚合度在水介质中合成了一系列两亲性三元嵌段聚合物。使用核磁共振波谱（NMR）、红外光谱（FTIR）、凝胶渗透色谱（GPC）等技术对所得聚合物进行表征。2、通过控制变量法,结合透射电镜（TEM）,动态光散射（DLS）以及Zeta电位测试研究了不同嵌段单体种类及聚合度对DX_n型多室纳米粒子形貌的影响。亲水段体积比增大,DX1粒子增多,DX2及DX3粒子减少,粒子的平均价态N_n降低。中间段体积比对粒子分布及平均价态N_n的影响微弱。疏水段体积比增大,DX2和DX3粒子增多,粒子平均价态N_n增大。第三嵌段为PNIPAM时,得到低温下表现为球形,高温下表现为DX1型Janus粒子的温敏三元嵌段聚合物。3、将聚合物作为抑冰分子,通过“Splat”法、差示扫描量热法（DSC）和纳升实验,分析聚合物抑冰效率的影响规律。亲水段为PATAC较PDMAA的聚合物抑冰活性好,抑冰效率随PATAC聚合度增大而增大。中间段为PBz A较PBz MA聚合物的抑冰活性好,PBz A聚合度对抑冰效率的影响较小。疏水段为PDAAM相较于PHPMA的聚合物抑冰活性好,抑冰效率随PDAAM聚合度增大而先增后降。体系内DX1粒子占比越多聚合物的抑冰效率越高,DX1粒子占比达到65%时,5 wt%浓度下的平均晶粒尺寸（MGS）可达到4.9%。通过低温表现为球形,高温表现为DX1粒子的温敏聚合物在不同温度下的抑冰效率验证了DX1粒子对抑冰效率的积极作用,对两亲性聚合物抑冰材料的设计与研究提供一个新的思路。

关键词： RAFT聚合三元嵌段聚合物种子聚合诱导自组装多室纳米粒子冰重结晶抑制活性

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