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内建电场辅助光催化甲烷干重整的研究进展

Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 72-101页

作者：雷一鸣叶金花 Jordi García-Antón 刘慧敏辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001 巴塞罗那自治大学西班牙日本材料科学国家研究所材料纳米结构国际研究中心日本

甲烷(CH_(4))和二氧化碳(CO_(2))是导致全球变暖的两种主要温室气体.甲烷干重整技术能够同时消耗两种温室气体并制备氢气(H2)和一氧化碳(CO),是减少温室效应的理想策略之一.CH_(4)和CO_(2)在热力学上具有很高的稳定性,所以活化CH_(4)和C... 详细信息

甲烷(CH_(4))和二氧化碳(CO_(2))是导致全球变暖的两种主要温室气体.甲烷干重整技术能够同时消耗两种温室气体并制备氢气(H2)和一氧化碳(CO),是减少温室效应的理想策略之一.CH_(4)和CO_(2)在热力学上具有很高的稳定性,所以活化CH_(4)和CO_(2)需要克服较高的能垒,导致传统的甲烷干重整技术总是需要高热能来触发该反应发生.光催化技术的发展为在温和条件下启动甲烷干重整反应提供了更多的可能.然而,由于光激发载流子之间的快速重组,光催化效率仍然较低,难以满足工业需求.研究人员发现,通过构建内置电场增强电荷载流子的分离和转移动力学是解决上述问题的可靠策略.本文首先介绍了甲烷干重整的反应机理和用于甲烷干重整的工业热催化材料.随后,总结了光催化甲烷干重整的优点和潜在的光催化材料,重点介绍了两类催化剂:(1)由铁电效应产生的永久自发极化进而构筑的内建电场的光催化剂.由于自发极化引起的电场,基于铁电材料的光催化剂在促进电荷转移方面显示出较大潜力.(2)由异质结结构在界面处引发内建电场的光催化剂.基于两种具有合适能带结构的半导体构建Ⅱ型异质结也是一种有效方法,由于交错间隙结构,在界面处形成内置电场,导致不同半导体分别进行氧化和还原过程.此外,Z型载流子转移机制可以保留具有更强还原能力的电子和更强氧化能力的空穴,将较低氧化还原能力的光生载流子重组,从而通过界面电场促进光催化甲烷干重整过程.(3)局域表面等离激元共振(LSPR)效应引发内建热电场的光催化剂.金属纳米颗粒在可见-近红外(Vis-NIR)光的照射下会产生共振现象,将会导致金属中的电子结构不连续,从而构建局部电场.因此,LSPR效应在提高光(热)催化甲烷干重整效率方面具有巨大潜力.随着光催化甲烷干重整技术的发展,人们对理解反应机理或阐明光催化剂中特定组分在反应中的作用提出了更多要求,导致原位表征技术和理论计算受到了极大的关注.最后,介绍了先进的原位表征和理论计算在该领域应用的主要进展,并预测了原位表征在光催化甲烷干重整领域的潜在功能,为从事该领域且处于起步阶段的年轻研究者提供了一定参考.虽然在光催化甲烷干重整领域已经取得了许多突破和进展,但仍存在一些挑战需要克服.根据已有的研究结果,本文总结了内建电场辅助光催化甲烷干重整领域的主要面临挑战,并提出了应对这些挑战的可行性策略,为未来对该领域进行更深入的研究提供借鉴.

关键词：光催化甲烷干重整内建电场铁电材料异质结光催化剂 LSPR效应

内建电场与偶极场协同增强SnNb_(2)O_(6)/富氮C_(3)N_(5)S型异质结光催化性能

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物理化学学报 2024年第10期40卷 48-51页

作者：刘倩倩杜兴李宛飞戴维林刘波苏州科技大学材料科学与工程学院苏州市微纳光电材料与传感器重点实验室江苏苏州215009 姑苏实验室江苏苏州215123 复旦大学化学系上海市分子催化与创新材料重点实验室上海200433

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb_(2)O_(6)纳米片上原位生长C_(3)N_(5)纳米棒,设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb_(2)O_(6)/富氮C_(3)N_(5)S型异质结。通过构筑... 详细信息

定向电荷转移是调控光生载流子分离动力学的一种极具吸引力的策略。本文通过在SnNb_(2)O_(6)纳米片上原位生长C_(3)N_(5)纳米棒,设计一种具有强内建电场(IEF)和偶极场(DF)的新型2D/1D SnNb_(2)O_(6)/富氮C_(3)N_(5)S型异质结。通过构筑S型异质结,在界面处产生IEF,促进电荷从SnNb_(2)O_(6)向C_(3)N_(5)的定向迁移。与此同时,C_(3)N_(5)中的DF提供一种驱动力,将光生电子定向转移至活性位点。通过IEF和DF的协同效应,SnNb_(2)O_(6)/C_(3)N_(5)异质结实现了快速的定向电子转移,从而显著提高了电荷分离效率。研究结果表明,SnNb_(2)O_(6)/C_(3)N_(5)异质结的最佳产氢速率高达1090.0μmol·g^(-1)·h^(-1)(反应过程中持续释放H2气泡),分别是SnNb_(2)O_(6)和C_(3)N_(5)的38.8和10.7倍。此外,SnNb_(2)O_(6)/C_(3)N_(5)异质结在去除罗丹明B、四环素和Cr(Ⅵ)方面也表现出优异的光催化性能。通过电子顺磁共振(EPR)、时间分辨光致发光光谱(TPRL)和密度泛函理论(DFT)计算,本文系统探讨了SnNb_(2)O_(6)/C_(3)N_(5)异质结的定向电荷转移机制。这项研究为开发高效异质结光催化剂提供了一种可行的方法。

关键词： SnNb_(2)O_(6)/C_(3)N_(5) 内建电场偶极场光催化性能定向电荷转移

BaTiO_(3)掺杂调控内建电场提升钙钛矿太阳能电池性能

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物理学报 2024年第3期73卷 334-345页

作者：金程程丁玲玲宋子馨陶海军南京航空航天大学材料科学与技术学院南京211106

碳基无空穴传输层钙钛矿太阳能电池(C-PSCs)因其替换了昂贵的贵金属电极,以及去掉了稳定性差的空穴传输材料而受到广泛关注.但是C-PSCs内部载流子分离和传输性能差阻碍了效率的提高,而内建电场的增强可以改善载流子传输性能从而提升电... 详细信息

碳基无空穴传输层钙钛矿太阳能电池(C-PSCs)因其替换了昂贵的贵金属电极,以及去掉了稳定性差的空穴传输材料而受到广泛关注.但是C-PSCs内部载流子分离和传输性能差阻碍了效率的提高,而内建电场的增强可以改善载流子传输性能从而提升电池光电性能.本文将铁电材料钕酸钡(BaTiO_(3))粉末作为添加剂引入钙钛矿前驱液中制备C-PSCs,改善钙钛矿薄膜形态,降低薄膜缺陷密度及提高C-PSCs载流子传输性能.结果表明,当BaTiO_(3)质量分数为1.0%时,钙钛矿薄膜均匀致密,电池的光电转换效率最高.对薄膜施加正向电压极化处理后,铁电材料BaTiO_(3)剩余极化电场增大了内建电场,为载流子输运和萃取提供充足的动力,从而抑制非辐射复合的发生;同时耗尽层宽度增大,反向饱和电流减小,电池性能显著提升,优化后最佳器件效率为9.02%.本文为钙钛矿吸收层掺杂实现内建电场调控提供了一种有效策略.

关键词：钙钛矿太阳能电池内建电场铁电材料载流子传输

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纤锌矿In0．19Ga0．81N／GaN量子阱中光学声子和内建电场对束缚极化子结合能的影响

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物理学报 2014年第17期63卷 235-242页

作者：赵凤岐张敏李志强姬延明内蒙古师范大学物理与电子信息学院功能材料物理与化学内蒙古自治区重点实验室呼和浩特010022

用改进的Lee-Low-Pines变分方法研究纤锌矿In0.19Ga0.81N/GaN量子阱结构中束缚极化子能量和结合能等问题,给出基态结合能、不同支长波光学声子对能量和结合能的贡献随阱宽和杂质中心位置变化的数值结果.在数值计算中包括了该体系中声子... 详细信息

用改进的Lee-Low-Pines变分方法研究纤锌矿In0.19Ga0.81N/GaN量子阱结构中束缚极化子能量和结合能等问题,给出基态结合能、不同支长波光学声子对能量和结合能的贡献随阱宽和杂质中心位置变化的数值结果.在数值计算中包括了该体系中声子频率的各向异性和内建电场对能量和结合能的影响、以及电子和杂质中心与长波光学声子的相互作用.研究结果表明,In0.19Ga0.81N/GaN量子阱材料中光学声子和内建电场对束缚极化子能量和结合能的贡献很大,它们都引起能量和结合能降低.结合能随着阱宽的增大而单调减小,窄阱中减小的速度快,而宽阱中减小的速度慢.不同支声子对能量和结合能的贡献随着阱宽的变化规律不同.没有内建电场时,窄阱中,定域声子贡献小于界面和半空间声子贡献,而宽阱中,定域声子贡献大于界面和半空间声子贡献.有内建电场时,定域声子贡献变小,而界面和半空间声子贡献变大,声子总贡献也有明显变化.在In0.19Ga0.81N/GaN量子阱中,光学声子对束缚极化子能量和结合能的贡献比GaAs/Al0.19Ga0.81As量子阱中的相应贡献(约3.2—1.8和1.6—0.3 meV)约大一个数量级.阱宽(d=8 nm)不变时,在In0.19Ga0.81N/GaN量子阱中结合能随着杂质中心位置Z0的变大而减小,并减小的速度变快.随着Z0的增大,界面和半空间光学声子对结合能的贡献缓慢减小,而定域光学声子的贡献缓慢增大.

关键词：束缚极化子结合能量子阱内建电场

极化诱导的内建电场对Mnδ掺杂的GaN/AlGaN量子阱居里温度的调制

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物理学报 2007年第6期56卷 3453-3457页

作者：申晔邢怀中俞建国吕斌茅惠兵王基庆上海华东师范大学信息学院电子系上海200062 东华大学物理系上海200051

采用传输矩阵方法分析极化诱导的内建电场对Mnδ掺杂的GaN/AlxGa1-xN量子阱居里温度(TC)的调制作用.通过解薛定谔方程计算出在不同的内建电场条件下半导体量子阱局域态内的基态空穴能级和波函数分布情况,并在此基础上确定量子阱内Mnδ... 详细信息

采用传输矩阵方法分析极化诱导的内建电场对Mnδ掺杂的GaN/AlxGa1-xN量子阱居里温度(TC)的调制作用.通过解薛定谔方程计算出在不同的内建电场条件下半导体量子阱局域态内的基态空穴能级和波函数分布情况,并在此基础上确定量子阱内Mnδ掺杂情况下TC随内建电场的变化趋势,分析了不同量子阱结构引起的内建电场分布变化及其对TC的影响.在耦合双量子阱中通过调节左右阱的不对称性可以得到TC近3倍的增长.

关键词： GaN 量子阱内建电场居里温度

钙钛矿太阳能电池的内建电场调控策略研究进展

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科学通报 2023年第1期68卷 39-52页

作者：张世宁张贤杨爽俞文锦任博文吴存存肖立新河北工业大学理学院天津300401 河北工业大学材料科学与工程学院天津300401 北京大学物理学院北京100871

钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)作为一种高效率、低成本的光伏器件引起了国内外学者的广泛关注.电池内部的载流子分离和传输是器件工作的核心过程,直接关系到器件的光电转化效率.异质结形成的内建电场主导着载流子的行... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)作为一种高效率、低成本的光伏器件引起了国内外学者的广泛关注.电池内部的载流子分离和传输是器件工作的核心过程,直接关系到器件的光电转化效率.异质结形成的内建电场主导着载流子的行为,其强度大小决定器件中电子和空穴的分离效率,所以对内建电场的调控和优化可以从根本上提升电池的性能.本文首先对钙钛矿太阳能电池中的内建电场以及载流子分离机制进行介绍,然后对目前常见的钙钛矿太阳能电池内建电场的调控策略及其对器件性能的影响进行总结,主要包括通过掺杂、构建三维/二维钙钛矿异质结、构建偶极层等调控钙钛矿太阳能电池的内建电场.最后,对钙钛矿太阳能电池的内建电场调控技术进行评价,并对未来该领域的发展进行展望.

关键词：钙钛矿太阳能电池内建电场掺杂三维/二维偶极层

通过晶面调控产生强内建电场以提高卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生成速率

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 205-214页

作者：邵韵航张亚宁陈潮锋窦帅娄阳董玉明朱永法潘成思江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学光致分子与材料国际联合研究中心江苏无锡214122 清华大学化学系北京100084

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催化技术备受关注.本课题组报道了通过酸碱自组装法制备的四(4-羧基苯基)卟啉(SA-TCPP)光催化剂,用于生产H_(2)O_(2).该催化剂克服了大部分H_(2)O_(2)光催化剂存在的需要牺牲剂、活性低和光利用率不足等问题,但其性能仍受限于较高的复合率.晶面调控已被证实是改善许多无机催化剂电荷复合的有效策略,然而,对于有机光催化剂,关于暴露晶面与其活性关系的研究仍然较少.本文采用溶解-重结晶法在水和三种有机溶剂的混合物中成功合成了三种具有不同暴露晶面的卟啉光催化剂.即利用卟啉在有机溶剂和水中的溶解度差异,将卟啉先溶解在四氢呋喃(THF)、甲醇(MeOH)或乙二醇(EG)溶液中,随后在水溶液中重新结晶.X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜及晶面模拟模型图的结果表明,三种催化剂具有相同的晶体结构,但分别暴露了(400)、(022)和(020)晶面.通过紫外分光光度计测量这些催化剂在氙灯(λ≥420 nm)照射下的光催化活性,结果表明,具有(400)暴露面的卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生产速率最高,可达29.33 mmol L h^(-1)g^(-1),分别是具有(022)暴露面和(020)暴露面的卟啉光催化剂的2.7倍和4.1倍,约是已报道的SA-TCPP光催化剂的1.3倍.通过紫外漫反射、莫特肖特基曲线分析以及LED灯照射下的光催化活性测试,排除了光吸收能力对这三种卟啉光催化剂活性的影响.开尔文探针力显微镜、光生电流密度谱图、晶面模拟模型图和密度泛函理论计算结果表明,活性的差异主要归因于(400)表面暴露的高羧基含量所引发的强内建电场,并且在该暴露面上的内建电场方向有利于空穴从吡咯氮向羧基碳的跃迁,因此阻碍了电荷的快速重组,促进了富有挑战性的水氧化过程,而(020)面由于暴露了最多的吡咯氮和最少的羧基碳,其产生的内建电场强度最弱,且内建电场方向阻碍了空穴向羧基碳的跃迁,因此H_(2)O_(2)生产速率最低.综上所述,本工作通过晶面调控产生强内建电场以加速空穴的迁移,降低了电子空穴复合速率,实现了高H_(2)O_(2)生产速率,为更高效的有机光催化剂的设计和开发提供了新思路.

关键词：内建电场晶面调控纳米片光催化产H_(2)O_(2) 卟啉

引入内建电场强化BiOBr/C3N5 S型异质结中光载流子分离以实现高效催化降解微污染物

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物理化学学报 2024年第11期40卷 49-50页

作者：游常俊王春春蔡铭洁刘艳萍竺柏康李世杰浙江海洋大学浙江省石油化工环境污染控制重点实验室国家海洋设施养殖工程技术研究中心浙江省海产品健康危害因素关键技术研究重点实验室浙江舟山 316022 同济大学环境科学与工程学院上海 200092

光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力,而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键.在本研究中,我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C3N5(BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物.系统评... 详细信息

光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力,而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键.在本研究中,我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C3N5(BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物.系统评估了BBN材料在可见光下对四环素(TC)和萘(NAP)的光催化降解效果.结果表明,BBN-2样品表现出最佳的光催化活性,其反应速率常数为0.0139 min−1,比纯BiOBr和C3N5分别提高了0.6倍和2.8倍,这主要得益于BBN异质结具有空间分隔开的氧化还原位点以及利用内建电场作为驱动力,促进光生载流子的有效分离,从而加速微污染物的降解反应.此外,BBN-2具有卓越的抗外界环境干扰特性以及优异的稳定性能,在经过五次循环使用后,仍能保持较高的光催化活性.通过自由基活性检测实验,我们确认了超氧阴离子自由基(·O2–)、空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是参与光催化反应过程的主要活性物种.本研究为开发高效C3N5基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路.

关键词： C3N5 S型异质结微污染物去除内建电场光催化

多面体SrTiO_(3)原位生长N缺陷PCN中的纳米叠层效应助力光催化完全分解水:内建电场调控的协同机制

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 279-289页

作者：韦之栋严嘉玮郭伟琦上官文峰上海交通大学智慧能源创新学院上海200030 上海交通大学燃烧与环境技术中心上海200030 上海交通大学氢科学中心上海200030

光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化... 详细信息

光的钻穿效应使得纳米级光催化剂(粒径200nm以下催化剂和低维催化剂等)能带弯曲程度降低,无法有效利用“向阳背阴”的Dember效应,进而削弱光生载流子从体相到表面的驱动力,不利于完全分解水的实现.我们前期研究发现,催化剂微结构的极化率影响其扭曲度,进而可以实现对催化剂内建电场的调控,促进纳米颗粒光催化完全分解水的过程.基于此,本文在粒径小于200 nm的多面体SrTiO_(3)催化剂表面.原位生长聚合物的氮化碳(PCN),形成了薄层PCN包覆的SrTiO_(3)纳米叠层催化剂,实现了完全分解水过程.并利用物相结构分析、形貌分析、表面分析、光谱分析、同步辐射分析和理论计算等方法深入解析了SrTiO_(3)-PCN复合催化剂的结构,揭示了由纳米尺度的叠层效应引发的内建电场协同调控机制.催化剂的物相结构分析结果表明,SrTiO_(3)和PCN是组成复合催化剂的主要单体,并没有新的物质生成,复合后各元素微结构极化率发生变化,表现为拉曼光谱峰强度的变化.片层状的PCN包覆在多面体SrTiO_(3)的表面,形成了独特的复合催化剂叠层结构.N 1s与Sr 3d的X射线光电子能谱结果表明,SrTiO_(3)与PCN的结合围绕着Sr和N两种元素进行.随着SrTiO_(3)含量的增加,-NH_(2)中的N与SrTiO_(3)中的元素结合,促进了-N-H基团的生成,而-N-H-基团受到化学环境改变的影响,倾向于向氰基转变,进而形成缺陷.利用同步辐射研究了Sr原子配位数的变化,揭示了N-Sr键的形成源自于Sr-Ti键中的Sr与-NH_(2)中的N结合,促进了N缺陷态的形成,显著提升了光吸收性能.催化剂热力学分析结果表明,体相氮缺陷引起价带位置上移,而表面氮缺陷对价带位置影响较小.当SrTiO_(3)/PCN的比为1:2时,复合催化剂可以实现完全分解水过程,氢氧比接近2:1.其原因在于SrTiO_(3)与PCN之间的费米能级不同,N-Sr键的形成增强了表面电势,促进了二者复合后内建电场的重构.随着SrTiO_(3)含量的增加,体相缺陷浓度增加,进而使得分解水性能显著降低.研究表明,由N-Sr形成使得催化剂在光吸收率、热力学性质及动力学性质的改变所引起的纳米尺度叠层效应,是引发内建电场协同调控进而实现光催化完全分解水的重要因素.综上,本文结果可以对调控内建电场实现完全分解水方面研究提供一定借鉴.

关键词：光催化水分解纳米叠层效应内建电场氮缺陷的聚合物氮化碳纳米多面体钛酸锶