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土壤和地下水环境中胶体与污染物共迁移研究进展

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化工学报 2017年第1期68卷 23-36页

作者：杨悦锁王园园宋晓明于彤杨新瑶沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室辽宁沈阳110044 吉林大学地下水环境与资源教育部重点实验室吉林长春130021

天然胶体在土壤和地下水环境中广泛存在。由于胶体不仅具有粒径小、比表面积大、表面带有电荷等基本特点,而且具有独特的双电层结构和丰富的表面官能团,这些特点使得胶体成为地下环境中最为活跃的组分,并对土壤与地下水中污染物的迁移... 详细信息

天然胶体在土壤和地下水环境中广泛存在。由于胶体不仅具有粒径小、比表面积大、表面带有电荷等基本特点,而且具有独特的双电层结构和丰富的表面官能团,这些特点使得胶体成为地下环境中最为活跃的组分,并对土壤与地下水中污染物的迁移产生重要影响。近年来,土壤与地下水环境中的胶体及其对污染物的促进迁移作用受到越来越多研究者的关注。综述了地下环境中的胶体来源、可移动胶体的释放与沉积、胶体自身的特征与环境行为以及胶体对不同污染物的促进迁移作用,分析了各种环境因子对胶体-污染物共迁移的影响。在此基础上,对地下环境中胶体与污染物共迁移的过程与机理等尚需深入研究的关键科学问题提出了研究展望。

关键词：地下水胶体土壤污染共迁移吸附环境因子

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地下水系统中镍污染和天然胶体共迁移特征

吉林大学学报（地球科学版） 2020年第1期50卷 226-233页

作者：杨悦锁朱一丹张文卿武宇辉 Yu Tong 张大志地下水资源与环境教育部重点实验室(吉林大学) 长春130021 区域污染环境生态修复教育部重点实验室(沈阳大学) 沈阳110044 巴黎萨克雷大学土壤力学、结构和材料实验室法国伊维特河畔吉夫91190 黑龙江省生态地质调查研究总院哈尔滨150030

为了对地下水系统中天然胶体与Ni2+的共迁移特征进行研究,通过静态吸附实验和石英砂模拟含水层介质柱实验研究了土壤胶体对Ni2+在地下水中运移的影响,以及pH、离子强度(IS)、有机质等对土壤胶体吸附Ni2+的影响。结果表明:随着pH值升高,... 详细信息

为了对地下水系统中天然胶体与Ni2+的共迁移特征进行研究,通过静态吸附实验和石英砂模拟含水层介质柱实验研究了土壤胶体对Ni2+在地下水中运移的影响,以及pH、离子强度(IS)、有机质等对土壤胶体吸附Ni2+的影响。结果表明:随着pH值升高,土壤胶体对Ni2+的吸附量增加;离子强度的增加会显著地降低土壤胶体吸附Ni2+的能力;腐殖酸(HA)的存在会增强胶体对Ni2+的吸附能力;在有胶体的情况下,Ni2+穿透砂柱的时间会缩短,吸附能力增强,吸附量增加,但当离子强度增加时,虽然Ni2+穿透砂柱的时间也被缩短,但是吸附量却降低。

关键词：重金属镍吸附共迁移胶体地下环境

氧化石墨烯及其转化产物与新烟碱类杀虫剂在土壤中的共迁移

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氧化石墨烯及其转化产物与新烟碱类杀虫剂在土壤中的共迁移

作者：何梦茹西北农林科技大学

学位级别：硕士

新型碳质纳米材料氧化石墨烯(graphene oxide,GO)兼具疏水性的石墨烯平面和亲水性的表面含氧官能团,这种亚稳态结构使其具有优异的光学、电学、力学性能和高反应活性,在医药、航空航天和新能源等领域具有广阔的应用前景。以吡虫啉(imida... 详细信息

新型碳质纳米材料氧化石墨烯(graphene oxide,GO)兼具疏水性的石墨烯平面和亲水性的表面含氧官能团,这种亚稳态结构使其具有优异的光学、电学、力学性能和高反应活性,在医药、航空航天和新能源等领域具有广阔的应用前景。以吡虫啉(imidacloprid,IMI)、噻虫嗪(thiamethoxam,THI)和噻虫胺(clothianidin,CLO)为代表的新烟碱类杀虫剂(neonicotine insecticides,NEOs)是一类广谱、高效、内吸性好的杀虫剂,一经问世就迅速取代了传统的有机磷、有机氯杀虫剂而成为全球范围内市场占有率最高的杀虫剂。两类物质的使用和释放导致它们在环境介质中普遍共存,同时GO具有吸附性、迁移性和高化学活性,使其在适宜的条件下发生转化并载带共存的NEOs一同迁移,二者之间的相互作用显著影响彼此的环境行为与归宿。深入探究二者的环境界面过程为科学评估碳质微颗粒和NEOs的环境归趋及生态环境风险,以及开发新型复合污染控制技术具有重要的科学意义和现实意义。本研究采用水处理中常用的消毒方法紫外光照射和臭氧处理两种方式在环境温和条件下处理GO,探索其在不同处理方式下发生环境转化的过程和机制;采用批实验方法研究三种NEOs在水-石墨烯界面的分配行为,阐明GO及其转化产物与不同种类NEOs之间的吸附亲合力,揭示吸附的主导机制。GO及其转化产物随污水厂排放进入水体环境,通过再分配过程进入土壤环境。我们采用经典柱迁移实验探究GO及其转化产物与NEOs在不同土壤介质中的共迁移行为,阐述土壤类型和组成、石墨烯纳米材料(graphene nanomaterials,GNS)性质、NEOs分子结构对共迁移行为的影响过程与机制。主要研究结论如下:1.揭示了GO在自然环境中发生转化的潜在途径,发现紫外光照使GO表面的含氧官能团脱落,表面电负性减小,悬浮稳定性下降,表面褶皱增加,得到还原态氧化石墨烯(reduced graphene oxide,RGO)。而臭氧化能向GO边缘引入含氧官能团,增加材料的亲水性、电负性和悬浮稳定性,形成氧化态氧化石墨烯(oxidized graphene oxide,OGO)。研究结果表明碳质纳米材料在环境温和条件下即存在发生转化的可能性,其衍生物形貌、物理化学性质与母体材料相比存在显著差异。2.NEOs在GNS上的吸附动力学可以用伪二阶动力学模型拟合,吸附等温线可以用Langmuir模型拟合。三种GNS对NEOs的吸附能力遵循RGO>GO>OGO的规律。同一种GNS与NEOs的吸附亲和力遵循IMI>CLO>THI的规律。微观吸附机理主要包括疏水分配、孔隙填充和电子供受体(electron donor-acceptor,EDA)相互作用等。3.三种NEOs在土壤介质中均呈现较高的运移性,而GNS在土壤中的迁移能力与GNS物理化学特性和土壤组成性质有关,迁移行为符合DLVO胶体稳定性理论。在GNS与NEOs共存的复杂体系中,GNS对NEOs的迁移能力有抑制作用,抑制程度遵循RGO>GO>OGO的规律。而NEOs对GNS迁移行为的影响与污染物和土壤性质均有密切关系,主要机理有吸持NEOs引起的GNS“脱稳”、静电作用和“载体效应”等。GNS与NEOs之间的吸附亲和力、污染物的性质与行为以及土壤介质的组成性质均会影响两类污染物的共迁移行为,使土壤中的碳质微颗粒-NEOs复合污染问题更加复杂和难于治理。本文的研究成果为阐明碳质微颗粒与NEOs之间环境界面过程的构效关系,为科学预测这两类新型污染物的环境归宿和生态风险,为有关部门制定相关的环境管理政策,以及开发新型复合污染阻控和修复技术提供依据。

关键词：氧化石墨烯新烟碱类杀虫剂转化吸附共迁移

Al(OH)_(3)胶体、腐殖酸和碳酸铀酰在饱和多孔介质中的共迁移

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矿冶工程 2021年第5期41卷 93-98页

作者：李惠王红强侯伟胡鄂明雷治武王清良南华大学资源与环境安全工程学院稀有金属矿产开发与废物地质处置技术湖南省重点实验室湖南衡阳421001

探究了CO_(2)+O_(2)地浸采铀工艺中胶体对铀迁移行为的影响规律。以Al(OH)_(3)胶体、腐殖酸(HA)和碳酸铀酰(UC(Ⅵ))为研究对象,考察了pH=7.6、不同流速下,单一体系(Al(OH)_(3)胶体或UC(Ⅵ))、二元体系(Al(OH)_(3)-UC(Ⅵ))和三元体系(Al(... 详细信息

探究了CO_(2)+O_(2)地浸采铀工艺中胶体对铀迁移行为的影响规律。以Al(OH)_(3)胶体、腐殖酸(HA)和碳酸铀酰(UC(Ⅵ))为研究对象,考察了pH=7.6、不同流速下,单一体系(Al(OH)_(3)胶体或UC(Ⅵ))、二元体系(Al(OH)_(3)-UC(Ⅵ))和三元体系(Al(OH)_(3)-UC(Ⅵ)-HA)在饱和石英砂介质中的迁移规律。结果表明,单一迁移体系中,流速更易影响Al(OH)_(3)的迁移效率,且随着流速增大,Al(OH)_(3)和UC(Ⅵ)迁移率显著增加。二元迁移体系中,UC(Ⅵ)和Al(OH)_(3)的迁移在流速5 mL/min时易受抑制,迁移率最小;UC(Ⅵ)和Al(OH)_(3)共存会互相抑制对方的迁移。三元迁移体系中,UC(Ⅵ)和Al(OH)_(3)的迁移基本不受流速影响;HA的存在显著促进了UC(Ⅵ)和Al(OH)_(3)的迁移。本研究为调控改善矿物胶体沉积、提高浸铀效果提供了科学依据。

关键词：柱实验地浸铀 Al(OH)_(3)胶体腐殖酸碳酸铀酰多孔介质吸附共迁移

粘土矿物负载纳米零价铁对重金属铬的修复及共迁移的机理研究

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粘土矿物负载纳米零价铁对重金属铬的修复及共迁移的机理研究

作者：杨晗苏州科技大学

学位级别：硕士

铬(Cr)是引起严重的全球环境污染的常见微量金属之一,主要以金属铬、三价铬(Cr(III))和六价铬(Cr(VI))的形式存在于环境中,其中六价铬(Cr(VI))的毒性和危害最大,Cr(VI)可以在土壤和地下水中累积,并通过食物链将其转移给人类,因此,修复... 详细信息

铬(Cr)是引起严重的全球环境污染的常见微量金属之一,主要以金属铬、三价铬(Cr(III))和六价铬(Cr(VI))的形式存在于环境中,其中六价铬(Cr(VI))的毒性和危害最大,Cr(VI)可以在土壤和地下水中累积,并通过食物链将其转移给人类,因此,修复环境中的Cr(VI)至关重要。作为一种有效的修复材料,具有典型核壳结构的纳米零价铁(nZVI)可以与各种环境污染物发生反应。但是,nZVI易被氧化和聚集而阻碍了nZVI的反应性,因此需要对nZVI进行修饰或者改性。近年来,利用植物提取物和其他可再生生物资源的绿色合成方法因高效性和生态友好性受到越来越多的关注。在这些植物提取物中,绿茶提取物因富含活性多酚和咖啡因,已成为绿色合成中较为优质的还原剂和稳定剂,目前,对绿茶提取物绿色合成nZVI的深入研究还很有限。粘土矿物是一种极好的支撑材料,由于其结构稳定且成本低廉,可以提高nZVI的稳定性。本课题通过加入不同粘土矿物(粉煤灰,coal fly ash,CFA;海泡石,sepiolite,SPT)负载,提高nZVI材料的分散性、稳定性、迁移性和反应活性,同时探究环境因子(材料的剂量、迁移的流速以及环境中的其它粘土矿物)对粘土矿物负载纳米零价铁修复Cr(VI)以及共迁移的影响。实验得到的结论如下:(1)研究了粉煤灰负载的纳米零价铁(CFA-nZVI)在不同电解质溶液中的迁移性以及修复Cr(VI)的反应机理。CFA的负载大大提高了nZVI的反应活性,增大了nZVI颗粒之间的距离,提高了nZVI的分散性能。同时探究了不同负载比的CFA-nZVI对Cr(VI)的修复去除效果,研究发现,CFA-nZVI与Cr(VI)之间的反应在180min时达到平衡,CFA-nZVI对Cr(VI)修复分为吸附和还原两部分。粉煤灰的纳米零价铁材料比单独绿色合成的纳米零价铁材料修复重金属的能力强,负载比为Fe:CFA=10:1时,CFA-nZVI对Cr(VI)的修复效果最佳,修复量最大可达到306.5 mg·g,其中对应的还原量为190.45 mg·g,吸附量为116.12 mg·g,还原起主要的作用。还分析了CFA-nZVI在多孔介质中的迁移,离子强度的增大,纳米颗粒之间的双电层被压缩,斥力减小,颗粒之间极易团聚,从而抑制了CFA-nZVI在多孔介质中的迁移。(2)研究了环境因子对CFA-nZVI在多孔介质中的迁移以及修复Cr(VI)的影响。CFA-nZVI剂量的增加,减小了多孔介质中孔隙率,增大了多孔介质中CFA-nZVI的浓度,促进了纳米颗粒在多孔介质中的团聚效应,抑制了CFA-nZVI在多孔介质中的迁移,又因剂量的增加,提高了纳米颗粒与Cr(VI)的接触反应时间和接触几率,因此提高了多孔介质中CFA-nZVI修复Cr(VI)的效果。迁移过程中流速的增加,减弱了CFA-nZVI纳米颗粒与多孔介质之前的吸引力,从而促进了CFA-nZVI的迁移,但是降低了CFA-nZVI与Cr(VI)的反应时间,使得在多孔介质中CFA-nZVI修复Cr(VI)的效果降低。粘土矿物减小了多孔介质中的孔隙率,增大了纳米颗粒间的吸引力,从而抑制了CFA-nZVI的迁移,其中抑制效果为高岭土>蒙脱土>硅藻土。又由于片层结构的蒙脱土和高岭土降低了CFA-nZVI与Cr(VI)的接触反应几率,抑制了多孔介质中CFA-nZVI对Cr(VI)的修复效果,而硅藻土由于增大了CFA-nZVI与Cr(VI)有效的接触面积,从而促进了CFA-nZVI对Cr(VI)的修复。(3)选择海泡石作为载体,同样用绿色方法合成出海泡石负载纳米零价铁(SPT-nZVI),提高了纳米零价铁的反应活性与分散性能。改变纳米零价铁与海泡石的负载比,探究了最佳负载比例为Fe:SPT=10:1时,SPT-nZVI对Cr(VI)的修复效果最佳,在整个过程中,SPT-nZVI对Cr(VI)的还原作用大于吸附作用。研究了粘土矿物对SPT-nZVI修复Cr(VI)的影响,在Na Cl电解质中,粘土矿物对Cr(VI)的修复没有影响,在Ca Cl电解质中,蒙脱土对SPT-nZVI修复Cr(VI)有促进作用,高岭土和硅藻土对Cr(VI)的修复没有显著的影响,另外,粘土矿物也会提高了SPT-nZVI的悬浮稳定性。在Na Cl电解质中,蒙脱土因其特殊的片层结构在多孔介质中对SPT-nZVI产生了掩蔽作用,抑制了SPT-nZVI与Cr(VI)的共迁移,也抑制了SPT-nZVI对Cr(VI)的修复。硅藻土和高岭土对SPT-nZVI与Cr(VI)的共迁移没有影响,对SPT-nZVI对Cr(VI)的修复有明显的促进了作用,并且促进效果为高岭土>硅藻土。在Ca Cl电解质中,蒙脱土和高岭土对SPT-nZVI的共迁移以及Cr(VI)的修复没有明显的影响,硅藻土会抑制SPT-nZVI的共迁移以及对Cr(VI)的修复。

关键词：纳米零价铁铬绿色合成共迁移粘土矿物

生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制研究

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生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制研究

作者：刘蓓蓓广东工业大学

学位级别：硕士

稀土元素(Rare earth elements)在现代工业和农业的广泛使用导致其开采和加工量日益增加,使其不可避免地释放到环境中,引起土壤和水体污染,对生态环境和人体健康造成危害。因此,控制稀土元素在土壤中的迁移对于其污染防控至关重要。生... 详细信息

稀土元素(Rare earth elements)在现代工业和农业的广泛使用导致其开采和加工量日益增加,使其不可避免地释放到环境中,引起土壤和水体污染,对生态环境和人体健康造成危害。因此,控制稀土元素在土壤中的迁移对于其污染防控至关重要。生物炭作为一种高效、环保的修复材料,近年来被广泛应用于重金属污染场地的修复,生物炭能够降低重金属的迁移能力,有效固化稳定化重金属。然而,关于生物炭应用于稀土污染土壤修复的相关研究仍然有限。因此,研究生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制对于生物炭纳米颗粒应用于稀土污染场地修复可提供前瞻性结果,对于稀土的污染防控具有重要科学指导意义。本研究选取秸秆生物炭纳米颗粒(Biochar nanoparticles)和三种代表性轻、中、重稀土元素(镧(La),钆(Gd),镱(Yb))作为研究对象,开展生物炭纳米颗粒与单一稀土元素共迁移、与多种稀土元素共迁移、与稀土元素吸附相关研究。此外,由于生物炭在自然界实际应用中会随时间发生老化,因此,本研究也进一步探究生物炭纳米颗粒的老化过程会对其本身迁移以及其与稀土元素吸附、共迁移的影响机制。主要研究结论如下:首先探究生物炭纳米颗粒对稀土元素的吸附机制。通过吸附实验、吸附模型模拟结合FTIR等表征手段研究了生物炭纳米颗粒对稀土元素的吸附机制。结果表明生物炭主要通过静电引力、离子交换及官能团络合等作用吸附固定稀土元素,生物炭对稀土元素的吸附主要是通过表面多分子层吸附。此外,生物炭纳米颗粒对三种稀土元素吸附能力及优先吸附顺序为:Yb>Gd>La。其次,探究生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移。通过柱迁移实验中稀土元素与生物炭纳米颗粒的穿透曲线(breakthrough curves,BTCs)发现生物炭纳米颗粒的迁移能力在共迁移时下降,生物炭与单一稀土元素共迁移生物炭的迁移能力满足:与La共迁移>与Gd共迁移>与Yb共迁移,主要是由于生物炭与不同稀土元素吸附后的表面Zeta电位的不同,生物炭与多种稀土元素吸附后全部截留在石英砂中,主要是由于其与石英砂之间静电斥力减弱,且表面电势变化引起生物炭纳米颗粒团聚。单一稀土元素或多种稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移时迁移能力都遵循La>Gd>Yb的顺序,并且与未加入生物炭前相比,迁移能力均不同程度下降。相较单一稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移,多种稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移时迁移能力更低,这是由于大量稀土元素随生物炭纳米颗粒的全部截留而截留。因此,多种稀土元素共存的实际土壤环境中,生物炭的加入可以有效控制稀土元素的迁移。最后,探究不同老化程度的生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移,用5%、15%HO对生物炭进行老化模拟自然界中不同老化程度的生物炭纳米颗粒。老化导致生物炭纳米颗粒表面含氧官能团(羟基、羧基)以及表面电势的增加,一方面由于生物炭与石英砂之间静电斥力的增强导致老化生物炭纳米颗粒在多孔介质中迁移能力的增强,另一方面为稀土元素的吸附提供了更多的吸附位点导致老化生物炭纳米颗粒对于稀土元素吸附能力提升,并且随着老化程度的加深而增强。相较于稀土元素与老化前生物炭纳米颗粒与共迁移,稀土元素与老化生物炭纳米颗粒共迁移时,迁移能力更弱,更多的稀土元素被截留在多孔介质中,生物炭纳米颗粒对稀土元素迁移的控制作用随老化程度的加深而增强。

关键词：生物炭纳米颗粒老化稀土元素吸附共迁移

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地下水中铵态氮与胶体的共迁移机制

地下水中铵态氮与胶体的共迁移机制

作者：厉晓飞吉林大学

学位级别：硕士

胶体作为含水层中广泛存在的物质,对地下水中污染物的迁移行为会产生影响。氨氮是地下水中一种来源多样并且常见的污染物,以往对于氨氮在多孔介质的研究中,一般更偏重于三氮之间的生物转化,对于胶体和氨氮在多孔介质含水层中的相互作用... 详细信息

胶体作为含水层中广泛存在的物质,对地下水中污染物的迁移行为会产生影响。氨氮是地下水中一种来源多样并且常见的污染物,以往对于氨氮在多孔介质的研究中,一般更偏重于三氮之间的生物转化,对于胶体和氨氮在多孔介质含水层中的相互作用机制的研究相对缺乏。氨氮又包括水中以游离氨和铵态氮形式存在的氮。因此,本次研究选取铵态氮作为研究对象,选取地下水中普遍存在的无机胶体二氧化硅和有机胶体腐殖酸作为代表性胶体,通过室内静态吸附实验和动态迁移实验,研究不同水化学和水动力条件(介质类型、胶体类型及浓度、pH、IS、阳离子价态和流速)对于铵态氮和胶体协同迁移的影响,对现阶段污染物与胶体的协同迁移的认知进行进一步的补充。本论文的主要结论如下:1.“铵态氮-胶体”悬浮液的理化性质随着胶体浓度的升高,“铵态氮-二氧化硅胶体”的粒径增大18.76%,“铵态氮-腐植酸胶体”的粒径增加11.27%,主要由于胶体浓度升高,引起悬浮液中粒子聚集,致使其总体粒径增大。当悬浮液的IS由于加入了NaCl或者CaCl而升高时,流体动力学直径均呈现增大的趋势,且高价阳离子的加入使得两种胶体体系在粒径上的变化更加明显。在“铵态氮-二氧化硅胶体”体系中,相对于中性条件而言,由于电势所指示的稳定性降低,pH的升高和降低均会使得体系中流体动力学直径增大。在“铵态氮-腐植酸胶体”体系中,相对于中性情况来说,酸性条件下粒径增大118.55%,而在碱性条件下减小21.60%。主要与腐植酸胶体官能团的质子化和去质子化有关。随着胶体浓度的升高,“铵态氮-二氧化硅胶体”和“铵态氮-腐植酸胶体”两个体系的Zeta电位绝对值均呈现上升的趋势,且处于稳定状态。IS的升高会使悬浮液的Zeta电位绝对值减小。NaCl的存在总是相对CaCl存在时悬浮液的Zeta电位绝对值更高,因此悬浮液更稳定。酸碱性的变化对于“铵态氮-二氧化硅胶体”和“铵态氮-腐植酸胶体”体系的影响趋势相同,在酸性情况下,悬浮液的Zeta电位绝对值最低,而在中性情况下,其Zeta电位绝对值最高。并且在任意酸碱性条件下,“铵态氮-腐植酸胶体”系统的稳定性均强于“铵态氮-二氧化硅胶体”系统。2.“铵态氮-胶体”的吸附机制吸附动力学实验中,在三种介质上吸附量顺序为天然砂>石英砂>玻璃珠,主要由于多孔介质不同的如表面粗糙度、TOC含量以及比表面积等的表面性质差异性所引起。当二氧化硅胶体浓度从0mg/L变化到20mg/L,铵态氮在多孔介质上的吸附量明显减少;当胶体浓度从20mg/L变化到40mg/L时,由于粒子聚集导致粒径增大,使其更容易沉积,因此吸附量反而略微有所上升。而当腐植酸胶体浓度从0mg/L变化到40mg/L,铵态氮在多孔介质上的吸附量也不断升高。二氧化硅胶体存在条件下,IS的升高依然对铵态氮在多孔介质上的吸附起到抑制的作用。加入腐植酸胶体后,由于腐植酸为其它的粒子也提供了吸附点位,缓解了铵态氮与钙离子和钠离子之间竞争吸附的关系,导致不同IS条件下实验结束时铵态氮吸附量的差异很小。由于胶体稳定性以及其粒径的影响,当二氧化硅胶体存在时,中性条件下铵态氮吸附量最多,而碱性条件下最少;加入腐植酸胶体后,pH=7时铵态氮的吸附量明显增加,是此条件下其他二者的两倍。吸附热力学实验中,随着溶液中铵态氮浓度的升高,铵态氮在介质上的吸附量也随之增加,且这种吸附量的增加在天然砂介质中最明显,其次为玻璃珠。将实验结果与Langmuir、Freundlich以及Henry等温吸附模型进行拟合,三种模型中Freundlich等温吸附模型相对来说能够更好地与铵态氮在三种不同介质中的吸附行为相拟合,其相关系数R均大于0.96。但就单一介质来说,天然砂介质中拟合程度最高的是Langmuir等温吸附模型,说明天然砂介质表面的吸附位点较多,且其对于铵态氮的吸附主要以单层吸附为主。3.“铵态氮-胶体”的迁移机制总体而言,二氧化硅胶体促进铵态氮迁移,而腐植酸胶体抑制其迁移,三种不同介质中天然砂介质对于铵态氮和胶体的迁移阻滞作用最明显。主要由于多孔介质不同的如表面粗糙度、TOC含量以及比表面积等的表面性质差异性所引起。当二氧化硅胶体浓度为40mg/L时,其对铵态氮在天然砂介质中的迁移起到抑制的作用。而与浓度为20mg/L时对铵态氮在天然砂介质中的迁移产生了截然相反的影响。主要由于胶体浓度的升高,引起悬浮液中粒子的聚集,致使其总体粒径的增大,从而在迁移时容易造成介质孔隙的阻塞,最终导致淋滤阶段(阶段2)的释放相对不畅且滞后。而腐植酸胶体浓度越高,对在天然砂介质中迁移的抑制作用越明显。随着IS升高,“铵态氮-胶体”在天然砂介质中更易迁移且滞后现象减弱,且二价阳离子比一价阳离子对其的作用更显著。相较于低流速而言,高流速均对“铵态氮-胶体”在天然砂介质中的迁移起到进一步的促进作用水流作用在介质表面的剪切力增大,使吸附在介质表面的物质更容易被水流剪切并带走。在酸性条件下,二氧化硅胶体依

关键词：二氧化硅胶体腐殖酸(HA)胶体铵态氮吸附共迁移

离子类型对饱和多孔介质中抗性质粒与高岭土胶粒共迁移的影响机理研究

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离子类型对饱和多孔介质中抗性质粒与高岭土胶粒共迁移的影响机理...

作者：赵方园沈阳大学

学位级别：硕士

抗性基因是与抗生素滥用密切相关的一种新型环境污染物。由于抗性基因具有能通过微生物得以表达和扩增并在微生物体间传播的生物学特性,其产生的环境健康风险甚至比单纯的抗生素污染更加严重。其中携带有抗性基因的质粒能在水环境中以... 详细信息

抗性基因是与抗生素滥用密切相关的一种新型环境污染物。由于抗性基因具有能通过微生物得以表达和扩增并在微生物体间传播的生物学特性,其产生的环境健康风险甚至比单纯的抗生素污染更加严重。其中携带有抗性基因的质粒能在水环境中以自由态存在,并通过转化作用进入其它微生物体内,使其它微生物产生抗药性。粘土胶体作为地下水环境和土壤环境中广泛存在的胶体类型,其对抗性质粒有一定的携带和保护作用,是影响环境中抗药基因在微生物间传播的重要因子。研究粘土胶体对抗性质粒的迁移影响对于预测环境介质中抗药细菌的浓度分布与演变趋势,对于降低饮用水安全风险问题十分必要。地下水环境中含有多种离子,目前,不同的离子对于粘土胶体、抗性质粒以及粘土胶体-抗性质粒两者共迁移的影响尚不清楚。为了研究粘土胶体和抗性质粒在环境介质中的迁移规律,本研究以连续流通柱实验对两者的迁移过程进行了模拟。研究采用氧化铁石英砂填充3cm的流通柱来模拟多孔介质,同时选用高岭土胶体代表环境中广泛存在的粘土胶体,选用典型抗性质粒pBR322代表环境中的抗性质粒,并且选用NaCl溶液、NaSO溶液、NaNO溶液三种盐溶液用来模拟地下水环境中八大离子种类中的Na和Cl、SO,以及离子特异性序列中的疏水性离子NO。实验通过高岭土胶体和pBR322质粒进入氧化铁石英砂柱前后浓度的变化反映其在砂柱中的迁移情况。本文研究了pBR322质粒和高岭土胶体在三种盐溶液(NaCl、NaSO、NaNO)和两个离子强度(30mM和300mM)下的迁移和共迁移过程。研究结果表明在不同盐溶液中,高岭土胶体的迁移能力有所不同,从强到弱依次为NaSO>NaNO>NaCl。在不同的离子强度下,pBR322质粒的迁移能力也不同,300mM离子强度下的迁移能力优于30mM离子强度下的迁移能力。而且,经过pBR322质粒与高岭土胶体的共迁移实验发现,pBR322质粒会抑制高岭土胶体的迁移,而高岭土胶体能促进pBR322质粒的迁移。这些发现,意味着在地下水环境中,粘土胶体的存在,不但会阻碍抗性质粒在环境中的降解,还能增强其迁移和传播效应,从而增加抗性基因在地下水环境中的传播风险。

关键词：抗性质粒粘土胶体离子强度离子类型饱和多孔介质共迁移

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优先流作用下的胶体–重金属共迁移试验研究

岩土工程学报 2020年第1期42卷 46-52页

作者：张文杰李俊涛上海大学土木工程系上海200444 上海市政工程设计研究总院(集团)有限公司上海200092

土壤中的重金属污染物大部分源自外界的工、农业排放,地表土层是重金属迁移至地下的必经途径。由于干缩和动植物活动,地表土中存在大孔隙,形成污染物运移的优势通道,在一些情况下,这些通道是重金属穿过包气带向下迁移的唯一途径。针对... 详细信息

土壤中的重金属污染物大部分源自外界的工、农业排放,地表土层是重金属迁移至地下的必经途径。由于干缩和动植物活动,地表土中存在大孔隙,形成污染物运移的优势通道,在一些情况下,这些通道是重金属穿过包气带向下迁移的唯一途径。针对胶体对重金属具有较大吸附能力且在优先流条件下具有移动性,从而可能加快重金属污染物迁移这一问题,通过等温吸附试验确定了上海表层褐黄色粉质黏土与土壤胶体对重金属镉、铅的吸附特征,制备具有可重复性优先流特征的试验土柱,进行优先流条件下胶体–重金属共迁移土柱淋滤试验,分析得到胶体–重金属共迁移规律。试验结果表明,胶体对重金属的吸附能力明显高于粉质黏土。有胶体情况下,镉出流量是无胶体情况下镉出流量的1.49倍,铅的出流量是无胶体情况下的33.88倍,有胶体情况下土上吸附的重金属和孔隙溶液中的重金属浓度都低于无胶体的情况,更多的重金属随胶体向下迁移,优先流条件下胶体明显加快了重金属的迁移。虽然铅的源浓度和淋滤时间都大于镉,但铅的出流量仅约为镉的1/13,由于易发生吸附,铅在土中的迁移能力较弱。

关键词：重金属优先流土壤胶体吸附共迁移