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作者：李伟华南理工大学

学位级别：硕士

环境污染与能源危机一直是全球关注的问题,在一定的程度下,二者限制着一个国家的发展,并且对人们的日常生活产生了严重的影响。气体传感器可以检测低浓度的气体,尤其是对人类的有害气体,通过气体传感器的检测结果,人类可以提前做好预防... 详细信息

环境污染与能源危机一直是全球关注的问题,在一定的程度下,二者限制着一个国家的发展,并且对人们的日常生活产生了严重的影响。气体传感器可以检测低浓度的气体,尤其是对人类的有害气体,通过气体传感器的检测结果,人类可以提前做好预防和处理,降低有害气体的危害程度,但是,传感器的活化层材料直接影响到传感器的检测灵敏度,从而影响传感器的性能,高分子导电材料由于其受环境影响大,而可以作为传感器的活性层。低温燃料电池作为一种新的清洁能源设备,可以将一些可再生清洁燃料(甲醇、乙醇、氢气等)的化学能转化为电能,为人们所用;然而,其大范围应用还存在一些问题,解决这些问题的关键因素之一是寻找一种高效、廉价的催化剂,N、Fe共掺杂碳材料作为低温燃料电池的催化剂,已经得到一定程度的研究,并取得了很好的效果,有望在燃料电池中得到广泛应用。本论文中,我们主要以廉价的共轭高分子聚(3-己基噻吩)(P3HT)和四氰基对醌二甲烷(TCNQ)为原料,分别来制作气体传感器的活化层和原料电池的催化剂,性能测试结果表明,二者在各自的应用领域都表现突出,有望在现实中得到应用。主要工作包括以下几个方面:首先,我们利用无定型的导电高聚物P3HT为原料,通过前后热处理得到含纳米线的高分子膜,经过四氯金酸掺杂处理后,不仅膜的颜色由棕红变成蓝紫色,而且膜的电导率得到了很大的提高(原始膜的电导率σ=47.2 uS/cm,氯金酸溶液掺杂后膜的电导率σ=71.7 S/cm)。根据掺杂膜对甲胺和硫醇气体,不同的颜色和电导率变化,可以检测出不同的气体,并与电化学氧化噻吩膜结合,制备了一个气体检测与辨别的传感器,来检测环境中的有机胺与硫醇气体,检测的下限可以达到几个ppm。其次,首次以TCNQ作为氮源和碳源,以FeCl3作为Fe源和活化剂,控制温度为700℃100℃、质量比为1:15:1,来制备获得微量N、Fe共掺杂碳材料。XPS测试表明,所制备材料中,N、Fe的含量比较低,其中当混合质量比为10:1、活化温度为1000℃时,所制备材料的铁的含量十分低(0.25 at.%),氮含量最高(3.92 at.%),.氮、铁的摩尔含量比最高为15.68。电化学性能研究表明,与商业Pt/C相比,混合质量比为10:1、活化温度为1000℃所制备样品具有优异的氧还原催化性质,它拥有更正的起始电位-0.03V ***/AgCl,此外,该样品还表现出比商业Pt/C更好的稳定性,这些为共轭高分子作为原始材料,用作氧还原催化剂提供了参考作用。

关键词：共轭有机材料纳米纤维气体传感器氧还原反应催化剂

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电活性共轭有机材料的合成及其电化学储能应用

电活性共轭有机材料的合成及其电化学储能应用

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作者：夏雪常州大学

学位级别：硕士

太阳能、风能和地热等清洁的可再生能源产生的电能在世界范围内迅速增长。因此,需要开发大规模的电能存储(EES)系统来缓冲可再生能源的间歇性对电网稳定运行的冲击。众多EES系统中,水系液流电池(RFB)以及水系混合液流电池(AHFB)引起了... 详细信息

太阳能、风能和地热等清洁的可再生能源产生的电能在世界范围内迅速增长。因此,需要开发大规模的电能存储(EES)系统来缓冲可再生能源的间歇性对电网稳定运行的冲击。众多EES系统中,水系液流电池(RFB)以及水系混合液流电池(AHFB)引起了研究者的广泛关注。但由于RFB受到其水溶液电解质较窄的电化学稳定窗口以及电活性物种的溶解度限制,而AHFB体系的可达比容量通常受制于固态电极较低的面积比容量,靶向氧化还原反应的概念最近被提出和应用于液流电池领域以提升能量密度。氧化还原靶向液流电池(RTFB)是利用液相电解质中的氧化还原媒介体与固态电极材料之间发生的热力学允许的靶向化学反应来存储电能。其要求固态电极材料与氧化还原媒介体之间具有高的氧化还原电位匹配性和相近的电化学反应速率。由于其低的氧化还原电位、高的比容量、可逆的电化学动力学以及丰富的来源和环境可持续性,吩嗪衍生物成为一类理想的电化学储能材料。本论文开发了两种氧化还原活性共轭吩嗪衍生物-1,2:3,4-二苯并吩嗪(DPHZ)和苯并[a]羟基吩嗪-7/8-羧酸(BHPC),并在此基础上,设计组建了AHFB、RTFB和增容型水系液流电池。本文的主要研究内容如下:(1)经由酮胺缩合反应合成得到了一个不溶性的电活性共轭有机材料DPHZ。通过循环伏安法等电化学手段探究了DPHZ在酸性、碱性和中性介质中的电化学性能。然后组建并系统的探究了DPHZ//K[Fe(CN)]碱性AHFB性能。该混合液流电池具有1.21 V的开路电压。在电流密度为5 A g下循环2250次后,约有95.7%的初始放电容量被保留,每圈循环的容量保留率约为99.998%,平均库伦效率约为98.4%,能量效率达到92.6%。(2)经由希夫碱缩合反应途径合成了一个可溶性的电活性共轭有机材料-苯并[a]羟基吩嗪-7/8-羧酸(BHPC)。通过循环伏安等电化学手段考察了BHPC的电化学性能以及电化学反应机理。然后组建并探究了BHPC//K[Fe(CN)]ARFB性能。该液流电池具有1.27 V的开路电压,并且在电流密度40 m A cm下连续进行100次充放电循环下,保留了100%的初始放电容量,几乎没有衰减,电池的平均库伦效率达到99.9%,能量效率为83.3%。并且在100%充电态下,最大功率密度为220 m W cm。(3)通过引入多孔绝缘材料MgO验证BHPC与DPHZ间的靶向化学反应,并基于此,设计组建了一个水系RTFB以及一个DPHZ固态负极增容的水系有机液流电池,其中DPHZ为固态阳极储能材料,BHPC为阳极氧化还原电解质,对其电池的性能进行了探究,结果表明固态阳极储能材料DPHZ显著提升了电池的容量,并且具有较好的氧化还原稳定性。

关键词：氧化还原动力学氧化还原靶向液流电池共轭有机材料多孔材料MgO

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吩嗪基多电子有机电池正极材料的合成及其电化学性能研究

吩嗪基多电子有机电池正极材料的合成及其电化学性能研究

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作者：张飞苏州大学

学位级别：硕士

近年来,可再生能源的不断发展对储能器件的性能提出了更高的要求,电池作为目前最可靠的电化学储能系统之一,有希望应用于大规模能量存储当中。而电池的大规模应用要求电极材料价格低廉、来源广泛、无毒无害,与无机电极材料相比,有机材... 详细信息

近年来,可再生能源的不断发展对储能器件的性能提出了更高的要求,电池作为目前最可靠的电化学储能系统之一,有希望应用于大规模能量存储当中。而电池的大规模应用要求电极材料价格低廉、来源广泛、无毒无害,与无机电极材料相比,有机材料具有元素丰富、分子结构多样和价格低廉等优点,在能量的规模化存储中有广阔的应用前景。但许多有机电池材料存在电池电位分化和理论比容量较低等问题,需要采取一些有效的策略进行调控和优化,本文主要内容包括两个方面:（1）基于多电子电化学反应的有机分子通常能够在单位分子质量内提供更高的容量,然而由于不同活性位点的氧化还原反应存在先后顺序,因此许多基于多电子电化学反应的有机电极材料的充放电平台存在一定的电压差。本文以具有约0.8 V电压差的吩嗪基聚合物材料为例,阐述了一种有效减小电压差,调节充放电曲线的策略。结合理论模拟计算,我们研究了吩嗪基衍生物在不同位点引入不同的官能团对电位调节和分子稳定性的影响。基于理论模拟结果筛选合适的官能团,通过在分子单体上引入这些不同推拉电子能力的官能团调节单体电位,并进一步通过共聚的方式制备得到具有平滑充放电曲线的多电子基电极材料。（2）提出并设计了利用含有活性中心的分子作为聚合物连接单元从而提高活性材料理论比容量并且平滑电位的设计策略。基于此策略,设计并合成了基于吩噻嗪和吩嗪的多活性位点的新型π共轭的共聚物材料p-PT-PZ。p-PT-PZ在约4.1 V,3.8V和3.1 V（***/Li+）处表现出三个电位平台,其中吩噻嗪为具有氧化还原活性的连接单元提供了 3.8 V充放电平台,在调节吩嗪3.1～4.1 V电压差的同时进一步提高了目标分子材料的理论比容量至168mAhg-1,实现约400 Whkg-1的能量密度。此外π共轭结构有利于通过电荷离域效应稳定材料离子态,使得电极具有良好的稳定性,在1C倍率下循环500圈后,容量保持率约为87%。这一设计思路有望应用于其他高容量有机电极材料的设计中。

关键词：电压调控多电子共轭有机材料吩嗪吩噻嗪电化学储能

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π-Conjugated Organic Semiconductors for Field-Effect Transistors

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复旦学报（自然科学版） 2005年第5期44卷 770-771页

作者： LIU Yun-qi Key Laboratory of Organic Solids Institute of Chemistry Chinese Academy of Sciences Beijing 100080 China

Organic semiconductors employed as active layers in field-effect transistors (FETs) are of great current interest because such FETs can potentially be fabricated at low cost, over large areas, and on flexible substrates. Such facile fabrication approaches offer a significant advantage over silicon technology in numerous applications.……

关键词：共轭有机材料半导体晶体管场效

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