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FT-ICRMS在团簇化学中的应用(Ⅱ)--第一过渡系金属离子与丙炔醇的吸附和反应

分析测试学报 2001年第Z1期20卷 114-115页

作者：辛斌赵翔蒲丹胡伟华熊少祥王光辉高正中国科学院化学研究所分子科学中心北京质谱中心北京100080

近10多年以来,金属离子及其团簇离子在气相中的吸附、催化和反应得到了广泛的关注.在去除溶剂化效应、离子对等干扰的条件下,一些金属有机化合物的反应活性及其催化机理得到了更本质的阐述[1-4].由于过渡金属元素因其外层价电子结构利... 详细信息

近10多年以来,金属离子及其团簇离子在气相中的吸附、催化和反应得到了广泛的关注.在去除溶剂化效应、离子对等干扰的条件下,一些金属有机化合物的反应活性及其催化机理得到了更本质的阐述[1-4].由于过渡金属元素因其外层价电子结构利于插入有机键,使其对大量的有机物都具有反应活性[5].我们探讨了第一过渡系金属离子与丙炔醇的吸附和反应[6].本文介绍利用傅利叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICRMS)研究气相中第一过渡系金属离子与丙炔醇的吸附和反应,得到了一些有意义的结果,并讨论了其规律和机理.……

关键词：团簇化学应用过渡系金属离子丙炔醇吸附 Gas Phase 反应活性金属有机化合物过渡金属元素溶剂化效应价电子结构团簇离子气相离子回旋催化机理共振质谱有机物叶变换离子对外层

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中低温煤焦油重质馏分的化合物组成及表征

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煤质技术 2024年第3期39卷 13-20页

作者：赵渊煤炭科学技术研究院有限公司北京100013 国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室北京100013

对中低温煤焦油的综合高效利用有助于提高煤炭作为化工原料的综合利用效能,因而利用联用技术对典型中低温煤焦油重质馏分进行分子表征,可为其后续高效的加工利用提供数据支撑。利用电喷雾电离源(ESI)和大气压光致电离源(APPI)结合傅里... 详细信息

对中低温煤焦油的综合高效利用有助于提高煤炭作为化工原料的综合利用效能,因而利用联用技术对典型中低温煤焦油重质馏分进行分子表征,可为其后续高效的加工利用提供数据支撑。利用电喷雾电离源(ESI)和大气压光致电离源(APPI)结合傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)在分子水平上表征影响典型中低温煤焦油重质馏分加工利用方式的含氮化合物、含氧化合物以及芳烃化合物,探讨含氮和含氧化合物、芳烃类化合物的组成和碳数分布。结果表明,采用正离子电喷雾(+ESI)结合FT-ICR MS共鉴定出N_(1)、N_(2)、N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)、N_(1)O_(3)、N_(2)O_(1)、N_(2)O_(2)、N_(1)O_(1)S_(1)共8种不同分子组成的碱性氮化物;采用负离子(-ESI)模式下FT-ICR MS检测出N_(1)、N_(2)、N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)、N_(1)O_(3)、N_(2)O_(1)、N_(1)O_(1)S_(1)共7类非碱性氮化物,检测出O_(1)、O_(1)S_(1)、O_(2)、O_(2)S_(1)、O_(3)、O 4共6类酸性氧化物;采用APPI正离子模式结合FT-ICR MS检测出4_(1)67种芳烃化合物,其中碱性氮化物相对丰度较高的为N_(1)、N_(1)O_(1)类化合物,而非碱性氮化物相对丰度较高的为N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)类化合物,O_(1)、O_(2)、O_(3)类酸性氧化物具有较高的相对丰度。依据各化合物的等效双键数和碳数分布可推测其分子组成,N_(1)类碱性氮化物母核结构主要为喹啉、吖啶、菲啶、二苯并喹啉和苯并吖啶等2~4环的多芳环结构;N_(1)O_(1)类碱性氮化物的主要母核结构为苯并喹啉、吖啶、菲啶、二苯并喹啉、苯并吖啶、二苯并吖啶同时并有呋喃、氧芴等结构;N_(1)O_(1)、N_(1)O_(2)类非碱性氮化物与碱性氮化物相比,其侧链相对较短,其母核结构为吡咯、吲哚、咔唑并环氧烷、呋喃以及部分苯环结构,氧以羟基、醚基、羰基或酰基形式存在;O_(1)类酸性氧化物种类较多,母核结构主要为萘酚、蒽酚、菲酚、苯并蒽酚、苯并萘酚,还有少量的芘酚;O_(2)类酸性氧化物的种类较少,母核结构主要为萘二酚、蒽二酚、菲二酚,同时也存在羧基官能团的长链烷烃。O_(3)类酸性氧化物的种类介于O_(1)类和O_(2)类之间,母核结构有可能为萘二酚并呋喃、蒽二酚、菲二酚,烷基侧链中含有羟基、醚键或羧基等结构;芳烃化合物主要为烷基侧链较长的2~3环稠环芳烃。

关键词：中低温煤焦油重质镏分共振质谱分子表征含氧化合物含氮化合物芳烃化合物

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