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固态金属锂电池的原位聚合构筑和负极界面优化

固态金属锂电池的原位聚合构筑和负极界面优化

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作者：唐丹雷华中科技大学

学位级别：硕士

采用原位聚合的方法制备聚合物电解质和电池是改善聚合物电池电极/电解质界面的有效方法。1,3-二氧戊环(DOL)是金属锂电池最常用的电解液溶剂之一,被广泛用作原位聚合单体来制备聚合物电解质和电池。但是DOL的阳离子开环聚合反应迅速,... 详细信息

采用原位聚合的方法制备聚合物电解质和电池是改善聚合物电池电极/电解质界面的有效方法。1,3-二氧戊环(DOL)是金属锂电池最常用的电解液溶剂之一,被广泛用作原位聚合单体来制备聚合物电解质和电池。但是DOL的阳离子开环聚合反应迅速,所形成的聚合物电解质对多孔正极的浸润差,不能与正极形成良好的共形界面,限制了其在含高载量正极电池中的应用;此外,电池中的锂负极稳定性差,与电解质会发生副反应并伴有锂枝晶的生成,导致电池的库伦效率降低和循环寿命缩短。针对上述问题,本论文通过调控以DOL为基体的前驱体电解液的组成来控制其阳离子开环聚合反应速度,从而改善聚合物电解质与多孔正极之间的浸润性;同时,对金属锂表面的固态电解质界面相(SEI)进行改性,提高锂负极的界面稳定性,旨在构筑高性能聚合物金属锂电池。主要研究内容和结果如下:(1)构筑正极与聚合物电解质之间的共形界面。在DOL前驱体溶液中引入LiNO,利用NO强的亲核性减缓碳阳离子之间的结合速度,以此减缓DOL阳离子开环聚合的速度。通过测试对比不同LiNO量的前驱体组装的全电池的循环性能,确定LiNO的最佳添加量为0.5 wt%(PDOL-0.5)。当LFP正极的载量提升至20 mg cm时,组装的全电池首次放电容量高达157 mAh g,循环80次后,仍有86.8%的容量保持率。表明通过控制聚合反应的速度可以改善聚合物电解质与多孔正极之间的浸润性,构筑了良好的正极/电解质共形界面,从而实现高面载量电池的原位聚合制备。(2)构筑稳定的金属锂负极界面。用CuN纳米线(CuN NWs)修饰Cu箔集流体(CuN NWs/Cu),CuN和Li反应生成的LiN具有高的锂离子电导率和杨氏模量,既能提高SEI的稳定性又能引导锂在集流体上均匀沉积。在醚类电解液中,用CuN NWs/Cu集流体组装的金属锂半电池和全电池的循环性能明显提升;原位聚合构筑的LFP|PDOL-0.5|CuN NWs/Cu-Li聚合物全电池也表现出良好的电化学性能。

关键词：聚合物电解质原位聚合电极/电解质界面共形界面金属锂负极

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