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全氢菲及全氢蒽异构体间能量差的计算方法

吉林师范大学学报（自然科学版） 1991年第1期22卷 31-34页

作者：金向军林险峰李小平白城师范专科学校四平师范学院

本文介绍了全氢菲及全氢蒽异构体间能量差的计算方法,计算结果与实验值一致,并可用于判断该异构体的稳定性.

关键词：全氢菲全氢蒽异构体能量稳定性

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关于全氢菲各异构体构象式的讨论

大学化学 1997年第3期12卷 11-12页

作者：冯骏材南京大学化学系

关于全氢菲各异构体构象式的讨论冯骏材（南京大学化学系２１００９３）全氢菲的六个构型异构体可以分别用下述各构型式表示：················（１）（２）（３）（４）（５）（６）作者曾讨论了从乙烷的锯马式交叉构... 详细信息

关于全氢菲各异构体构象式的讨论冯骏材（南京大学化学系２１００９３）全氢菲的六个构型异构体可以分别用下述各构型式表示：················（１）（２）（３）（４）（５）（６）作者曾讨论了从乙烷的锯马式交叉构象出发，推出环己烷及顺、反十氢萘构...

关键词：全氢菲异构体构象式构型异构

Co掺杂对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响

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煤炭学报 2023年第3期48卷 1413-1424页

作者：陈羽李泽荆洁颖李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较... 详细信息

煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较弱,镍基催化剂成本较低且加氢能力强被广泛应用于稠环芳烃加氢饱和领域。课题组前期利用活性金属镍与载体镍铝尖晶石之间强相互作用合成了Ni/NiAlO_(x)催化剂,活性组分镍处于“缺电子”状态,有利于芳烃的吸附与活化,使得该催化剂具有较高的初始全氢菲选择性,但随着反应进行全氢菲选择性逐渐下降,主要是在反应过程中活性组分镍电子结构发生变化导致。考虑到钴与镍具有相似结构,容易溶到镍晶格中直接调控镍电子结构这一性质,采用先溶胶凝胶法再浸渍法制备出不同钴掺杂量的催化剂,考察了钴掺杂量对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构以及菲加氢饱和性能的影响。当反应温度300℃、压力为5.0 MPa、反应原料1%菲/十氢萘溶剂、进料速率为6 mL/h、氢气流量为60 mL/min、重时空速为52 h-1时,钴掺杂量为2%的催化剂在反应第6小时全氢菲选择性为53.6%,高出Ni/NiAlO_(x)催化剂第6小时全氢菲选择性43%。对催化剂结构进行表征分析,发现适量钴掺杂可以促进活性金属的还原,减小催化剂粒径,稳定活性组分镍“缺电子”程度,促进芳烃吸附,最终提升催化剂稳定性。

关键词：钴掺杂加氢饱和镍钴合金全氢菲电子结构

氢化菲在REUSY分子筛催化剂上的反应性能

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石油学报（石油加工） 2012年第1期28卷 1-6页

作者：杨哲龙军中国石化石油化工科学研究院北京100083

采用小型固定流化床装置考察了二氢菲、八氢菲和全氢菲在分子筛催化剂上的裂化反应产物,并进行了对比分析。结果表明,在REUSY分子筛催化剂上,二氢菲主要发生脱氢缩合反应,生成菲、芘等三环以上多环芳烃甚至焦炭,并阻碍了作为溶剂的正庚... 详细信息

采用小型固定流化床装置考察了二氢菲、八氢菲和全氢菲在分子筛催化剂上的裂化反应产物,并进行了对比分析。结果表明,在REUSY分子筛催化剂上,二氢菲主要发生脱氢缩合反应,生成菲、芘等三环以上多环芳烃甚至焦炭,并阻碍了作为溶剂的正庚烷的裂化;八氢菲、全氢菲主要发生环烷环开环反应,八氢菲的环烷环开环反应产物中乙烯、丙烯、丁烯等C2～C4烃以及烷基苯的氢转移反应产物萘、烷基萘等C10烃的收率较高,全氢菲的环烷环开环反应产物中环己烷、烷基苯等汽油组分烃的收率较高;另外,较少量的八氢菲、全氢菲通过脱氢缩合生成菲、芘等三环以上多环芳烃甚至焦炭。氢化菲氢化程度越高越容易发生环烷环开环反应,氢化程度越低越容易发生脱氢反应生成三环以上多环芳烃和焦炭,且氢化程度过低还会抑制饱和烃的裂化。

关键词：氢化菲二氢菲八氢菲全氢菲分子筛催化剂催化裂化环烷环开环反应

活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 102-113页

作者：荆洁颖李泽赵泽敏张雨太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 详细信息

高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。

关键词：菲加氢饱和 Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂 d电荷密度全氢菲

Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂制备及其菲加氢饱和性能

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洁净煤技术 2022年第4期28卷 94-102页

作者：陈羽王九占李泽荆洁颖李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

煤焦油富含芳烃的特点使其具有制备高性能喷气燃料的可行性,且芳烃中稠环芳烃类化合物的加氢饱和产物——环烷烃(如全氢菲)可显著增强喷气燃料的热安定性,而该过程实现的关键在于制备高性能加氢饱和催化剂。针对菲加氢饱和反应中的吸附... 详细信息

煤焦油富含芳烃的特点使其具有制备高性能喷气燃料的可行性,且芳烃中稠环芳烃类化合物的加氢饱和产物——环烷烃(如全氢菲)可显著增强喷气燃料的热安定性,而该过程实现的关键在于制备高性能加氢饱和催化剂。针对菲加氢饱和反应中的吸附问题,基于Ni_(2)P的特殊电子结构,以强化芳烃吸附为目标,采用溶胶凝胶法制备了复合氧化物Al_(2)O_(3)-TiO_(2)载体,使用次磷酸盐歧化法制备了系列Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)菲加氢饱和催化剂,探究了载体中掺入不同含量TiO_(2)对Ni_(2)P催化剂几何结构、电子结构和菲加氢饱和性能的影响。结果表明:反应温度320℃、压力5 MPa、重时空速52 h^(-1)时,与Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)相比,TiO_(2)掺杂量为15%时催化剂的菲转化率维持在95%左右,全氢菲选择性由49%增至68%,且转换频率由0.3 s^(-1)提升至0.7 s^(-1)。进一步分析掺杂后催化剂的几何结构和活性组分的电子结构发现,TiO_(2)掺入Al_(2)O_(3)载体后,可向活性组分Ni_(2)P传递适量电子,使得Ni_(2)P中Ni处于适宜的缺电子状态,提高了Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)-TiO_(2)催化剂对菲及中间产物的吸附能力;同时,TiO_(2)掺杂有利于形成小粒径Ni_(2)P,TiO_(2)掺杂量为15%时,催化剂中Ni_(2)P粒径最小(4.3 nm),可为加氢反应提供更多的活性位点,使该催化剂具有较强的菲加氢饱和能力。

关键词：菲加氢饱和 Ni_(2)P TiO_(2) 吸附全氢菲煤焦油

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菲加氢饱和Ni基催化剂结构及性能调控

菲加氢饱和Ni基催化剂结构及性能调控

作者：王九占太原理工大学

学位级别：硕士

煤焦油分离精制化工产品是煤焦油清洁高效利用的重要途径之一,但通过煤焦油分离精制得到的大量化工产品菲(理论上约100万吨)缺乏有效利用途径。通过加氢饱和反应将菲转化为全氢菲,利用全氢菲高能量密度以及高热稳定性等特点,则可作为喷... 详细信息

煤焦油分离精制化工产品是煤焦油清洁高效利用的重要途径之一,但通过煤焦油分离精制得到的大量化工产品菲(理论上约100万吨)缺乏有效利用途径。通过加氢饱和反应将菲转化为全氢菲,利用全氢菲高能量密度以及高热稳定性等特点,则可作为喷气燃料的理想组分,不仅可提高煤焦油附加值而且可以保障我国航空航天事业发展。上述过程实现的关键在于制备高性能加氢饱和催化剂,然而,传统金属硫化物催化剂虽然成本低稳定性好但加氢饱和能力有限,贵金属催化剂活性高但成本高且抗硫性差。Ni基催化剂具有优秀的芳烃加氢饱和能力但稳定性差,且应用于稠环芳烃加氢研究较少,NiP催化剂虽然稳定性较好但菲加氢饱和性能尚待提高,因此如何实现高效菲加氢饱和催化剂的设计制备迫在眉睫。本文以菲加氢反应为研究对象,针对Ni基催化剂稳定性差,NiP催化剂芳烃加氢饱和活性低等问题,从菲加氢反应的速控步骤出发,通过改变催化剂电子性质这一方式进行催化剂结构及加氢活性、稳定性的调控。首先探究了反应条件对菲加氢反应性能的影响;其次深入分析了Ni基催化剂加氢饱和稳定性差的原因,并借助P的吸电子能力对Ni基催化剂进行改性,探讨了P的加入对Ni基催化剂结构及加氢性能的影响;为进一步提升NiP/AlO催化剂的全氢菲选择性,采用Ti O对NiP/AlO催化剂的载体进行掺杂改性,考察了Ti O掺杂量对NiP/AlO催化剂结构及性能的影响。依据以上研究,得出以下主要结论:(1)当菲加氢反应压力为5 MPa时,最佳反应温度为320°C,反应物质量流率超过3.93×10 g·h,催化剂粒径小于0.38 mm时,可以排除反应中内外扩散的影响。(2)在温度320°C、压力5 MPa、重时空速52 h时,Ni/AlO催化剂具有较高的初始菲加氢活性,菲转化率和全氢菲选择性均为98%,但反应6 h后,菲转化率降至75%、全氢菲选择性降至5%。通过分析反应前后催化剂结构的变化,Ni/AlO催化剂失活主要是因为S中毒。通过P改性制备NiP催化剂,虽然全氢菲的选择性由98%下降到了49%,但其稳定性得到提升,5 h后仍可保留初始活性的95%以上。催化剂稳定性提升主要是因为Ni的电子转移到P上,Ni电子密度的降低弱化了Ni与S之间的相互作用抑制了催化剂S中毒。(3)在温度320°C、压力5 MPa、重时空速52 h时,与NiP/AlO相比,NiP/Ti O-AlO催化剂的全氢菲选择性由49%提升至68%,且5 h后仍可保留初始选择性的95%。通过分析发现:载体中掺杂的Ti O可向NiP中的Ni转移电子,电子转移使得Ni的缺电子状态处于适宜的状态,强化了催化剂对菲的吸附强度,最终提高了催化剂的全氢菲选择性。

关键词：菲加氢饱和 Ni基催化剂 Ni2P TiO2掺杂全氢菲

TiO2掺杂对Ni2P/Al2O3催化剂结构及菲加氢饱和活性的影响

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