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分子位阻效应对全无机钙钛矿薄膜结晶及太阳能电池的影响

分子位阻效应对全无机钙钛矿薄膜结晶及太阳能电池的影响

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作者：乐耀昌湖北大学

学位级别：硕士

近年来,钙钛矿的卤化物因其出色的光电性能已成为人们重点发展、研究的对象,其中金属卤化物全无机钙钛矿太阳能电池(Cs Pb X;X表示卤素)有出众的光、热稳定性。其中以Cs Pb IBr为核心材料的太阳能电池又具有较好的结构稳定性。但其在位... 详细信息

近年来,钙钛矿的卤化物因其出色的光电性能已成为人们重点发展、研究的对象,其中金属卤化物全无机钙钛矿太阳能电池(Cs Pb X;X表示卤素)有出众的光、热稳定性。其中以Cs Pb IBr为核心材料的太阳能电池又具有较好的结构稳定性。但其在位阻效应下复杂的相变机制和难以调节的晶化过程至今仍未阐明。本文从三个部分进行阐述,第一部分是研究背景,首先包括基本晶体理论:经典的成核理论,经典生长理论,Lamer机理,Oswards熟化模型,考虑到是基底结晶,可采用岛状、层状生长这一结晶理论。而后高度概括了晶相转变途径,首先是斜方相钙钛矿晶体,它具有环境温湿度稳定性,但不是光敏感相,不具备制备太阳能电池的条件,温度的升高,致使其转变为四方相、立方相,这两种相都有很好的光敏感性能。透彻研究结晶理论对合适时机和合适方法引入位阻效应调控结晶帮助巨大。而后,探讨了目前钙钛矿晶化的调控方式,概括了传统溶液法结晶中溶液分子具有的溶剂化特点,其溶解性不足、调控窗口狭窄困扰研究者良久,同时,成熟的溶剂化理论可能忽视溶剂分子本身的位阻作用。开辟新的、有效的包含位阻分子调节结晶手段是有必要的,大致分为两类,一类是元素替代性掺杂,另一类是引入含有有机官能团的位阻分子,前者由于元素本身的有限性,导致其可开发程度低,后者则不受影响。最后,详细的介绍了位阻效应的意义,分子有位阻是位阻效应的前提条件,后对其拥有的在钙钛矿薄膜结晶领域未被开发的巨大潜力进行阐述,再结合溶液法晶化的各种理论,推测位阻效应产生的影响,寻求较为合适的结晶调控方法。第二部分是材料制备。基于位阻效应,晶化理论,本工作选择引入不同位阻的环烷羧酸类位阻分子达到调节钙钛矿薄膜晶体的目的。分析结晶过程发现,如果增加环烷烃羧酸盐上的烷基链长,有可能改善钙钛矿薄膜的最终结晶形态,甚至影响退火过程中的相转变,从而提升钙钛矿晶体的稳定性及光电性能。用溶液法晶化,制备了引入不同环烷烃羧酸盐位阻分子的钙钛矿薄膜,通过形貌测试,挖掘出最佳晶化状态下的条件,通过对晶化速率的测定,尝试给出简单机理,通过比较薄膜退火过程中的X射线粉末衍射(XRD)测试,得出相应结论。再结合Fullprof晶化模拟计算及对应的测试图,并反演价键理论,最终得到一个全新的中间产物—单斜相全无机钙钛矿薄膜,这是不同于第一章中的三种传统晶相。在此基础上,证实了由于位阻效应的存在,推迟了钙钛矿晶化的整个进程,并在合适的位阻——环己烷羧酸铯加入的条件下得到了质量最好的晶体,新晶相也是由此条件计算出。此外,获得了对外部环境稳定的薄膜条件,证明环烷羧酸类物质最终没有随退火过程升华,而是在反应结束后以钝化形式出现在晶体表面,这是薄膜稳定的原因。第三部分是器件性能测试。基于前面位阻效应制备晶体所具有的良好结晶性能,比较了其薄膜的光电性能,测定了激子的相对强度和缺陷态密度,它们无疑具有优良的特性,即当环烷烃碳环增加时,薄膜的光电性能会先增强后减弱,这与薄膜的固有特性相对应。最后,在太阳能电池装置中应用了最佳质量的薄膜条件(环己烷羧酸铯作为位阻分子),其开路电压为1.26 V,短路电流为15.51 m A/cm,填充因子超过79%,光电转换效率(PCE)达到15.5%。同时,得到了相对稳定的电池器件,为进一步研究全无机钙钛矿及其太阳能电池器件提供帮助。

关键词：分子位阻效应全无机钙钛矿薄膜延缓结晶太阳能电池器件

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全无机CsPbX3钙钛矿薄膜的制备及其太阳能电池应用研究

全无机CsPbX3钙钛矿薄膜的制备及其太阳能电池应用研究

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作者：马天琪北京交通大学

学位级别：硕士

全无机钙钛矿薄膜具有吸收系数高,吸光能力强,能带连续可调,载流子扩散距离长,电荷迁移率高等优异光电性能,成为了半导体材料中的研究热点。尤其在薄膜太阳能电池领域,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池由于组分中的有机阳离子受空气中水分... 详细信息

全无机钙钛矿薄膜具有吸收系数高,吸光能力强,能带连续可调,载流子扩散距离长,电荷迁移率高等优异光电性能,成为了半导体材料中的研究热点。尤其在薄膜太阳能电池领域,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池由于组分中的有机阳离子受空气中水分、氧气以及紫外线和温度影响较大,稳定性较低。而全无机钙钛矿薄膜因为表现出的超强热稳定性,在太阳能电池方向有很大的发展前景。本文主要围绕真空共蒸发及空气退火制备Cs Pb(IBr)钙钛矿薄膜开展研究,通过真空共蒸发法制备全无机Cs Pb(IBr)薄膜,探讨影响薄膜特性的因素,并利用Cs Pb Br薄膜作为吸光层制备了全无机太阳能电池,研究了全真空法制备太阳能电池器件的可行性。本论文的主要研究内容如下:(1)利用真空共蒸发法制备了Cs Pb(IBr)薄膜,并且通过改变薄膜中卤素Br和I的比例,分别制备了四种全无机钙钛矿薄膜:Cs Pb Br、Cs Pb IBr、Cs Pb IBr和Cs Pb I。研究发现随着碘在溴/碘混合卤化物钙钛矿薄膜中比例的增加,吸收峰和光致发光峰均出现红移,这些变化的原因是基于薄膜的晶格结构和带隙的改变。(2)探究薄膜制备条件如衬底温度、空气中退火温度和退火时间对薄膜特性的影响。利用真空共蒸发法制备Cs Pb Br薄膜,通过改变薄膜制备条件对薄膜的结晶进行优化,以便得到想要的立方结晶。对Cs Pb Br薄膜采用光致发光(PL)、吸收透射、XRD、SEM和EDS等多种测试方法进行表征。结果表明,衬底温度、退火温度和退火时间均对Cs Pb Br薄膜的发光、吸收、表面形貌和结晶结构有影响。当在衬底温度200℃下双源共蒸发制备Cs Pb Br薄膜,并且经过500℃空气中退火处理30s时,Cs Pb Br薄膜结晶最优。(3)利用真空共蒸发法制备的Cs Pb Br薄膜作为吸光层制备了两种平面结构的太阳能电池,电子传输层和空穴传输层都采用无机半导体材料,器件制备方式采用热蒸发或磁控溅射的全真空法。两种不同结构的器件都具有电池特性,并有一定光电转化效率,表明利用全真空法制备全无机材料的Cs Pb Br太阳能电池是有发展前景的。图42幅,表8个,参考文献102篇。

关键词： CsPb(I1-xBrx)3 全无机钙钛矿薄膜热蒸发太阳能电池

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CsMX3无机钙钛矿薄膜的制备及光电性能研究

CsMX3无机钙钛矿薄膜的制备及光电性能研究

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作者：夏伟合肥工业大学

学位级别：硕士

新型无机钙钛矿材料CsMX(M=Pb,Sn;X=I,Br)由于具有优异的光电性能和良好的热稳定性而引起研究者的广泛关注,并可望解决传统有机-无机杂化钙钛矿电池的稳定性瓶颈问题。但是,CsMX无机材料仍存在室温相变、结构稳定性差及高质量薄膜制备... 详细信息

新型无机钙钛矿材料CsMX(M=Pb,Sn;X=I,Br)由于具有优异的光电性能和良好的热稳定性而引起研究者的广泛关注,并可望解决传统有机-无机杂化钙钛矿电池的稳定性瓶颈问题。但是,CsMX无机材料仍存在室温相变、结构稳定性差及高质量薄膜制备等难题亟待解决。针对上述问题,本论文首先创新性采用中间相过渡的溶剂工程,于室温大气条件下成功制备出CsPbI高质量薄膜及效率器件。同时,设计新颖的气相离子交换路线,采用同族卤素取代,以收缩晶格,提高其结构稳定性,进而制备出稳定的CsPb(IxBr)电池。最后,针对Pb的毒性问题,还将对无Pb新型光电材料CsSnI展开探索研究。本论文主要包括:第一,CsPbI薄膜的溶剂工程制备及光伏性能研究。采用溶液法旋涂制备出稳定的CsPbI中间相薄膜,将其浸泡在IPA中退火,发生物相转化获得α-CsPbI。研究表明,所制备的α-CsPbI薄膜在空气中具有良好的稳定性,可以稳定72 h以上,该发现为稳定CsPbI薄膜研究提供了新的思路。在此基础之上,我们还实现了CsPbI无机钙钛矿电池器件的室温大气环境制备,所研制的器件效率达到4.13%,而初始转化效率为3.13%的电池稳定输出效率也达到1.88%。第二,CsPbX(X=Br,I)薄膜的气相辅助法制备及光伏性能研究。采用上述溶剂工程制备出CsPbI前驱薄膜,采用Br蒸气气相辅助法制备出CsPbBr薄膜,同时采用MAX(X=Br,I)混合蒸气辅助制备出CsPb(IxBr)薄膜。研究表明,当x≤0.5时,CsPbX(X=Br,I)薄膜具有良好的结构稳定性,CsPb(IBr)与CsPbBr薄膜经过150 min的100℃加热后未发生变化。在此基础之上,所制备的CsPbBr和CsPb(IBr)电池效率分别为2.36%和2.67%。该方法操作简单、可控性强、易于放大,可望推动无机钙钛矿电池的应用及发展。第三,CsSnI薄膜的PLD法制备及光电性能研究。分别采用溶液法和熔融法合成CsSnI粉体,研究发现溶液法所制的Cl掺杂粉体更为稳定,但都有转向非钙钛矿CsSnI的倾向。将溶液法粉末制靶,采用脉冲激光沉积法(PLD)制备出致密均匀的稳定CsSnI薄膜,并对其光学性能进行了表征,吸收边达到930 nm,在873.23 nm有很强的发光,可望作为新型光电薄膜材料得到应用。最后,采用CsI、SnI2靶材,结合10%SnCl2掺杂,成功制备出在干燥空气中较为稳定的α相CsSnI致密薄膜,研究发现在可见光范围有很强的吸收,吸收边达到950 nm,但由于薄膜金属性较强,因而导致CsSnI器件只显示二极管特性。

关键词：全无机钙钛矿薄膜热稳定性溶剂工程气相辅助法脉冲激光沉积法

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