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硅酸盐学报 2024年

作者：刘朝奇徐昌富吕蓬勃孙立忠湘潭大学材料科学与工程学院

相较于铅卤钙钛矿材料，无铅金属卤化物因其优异的发光特性和无毒属性而受到关注。基于铯铜卤化物制备的无铅量子点玻璃，因玻璃基质的致密性可以将铯铜卤化物与水、氧气等侵蚀性环境隔离开，从而适应各种复杂的使用场景。本工作研究了... 详细信息

相较于铅卤钙钛矿材料，无铅金属卤化物因其优异的发光特性和无毒属性而受到关注。基于铯铜卤化物制备的无铅量子点玻璃，因玻璃基质的致密性可以将铯铜卤化物与水、氧气等侵蚀性环境隔离开，从而适应各种复杂的使用场景。本工作研究了在玻璃中原位析出的Eu3+/Eu2+共掺Cs3Cu2I5/CsCu2I3双相量子点透明玻璃，并通过改变Eu2O3的掺杂量和激发波长调控光谱发射，实现了不同色温的全光谱照明。结果表明，Eu3+/Eu2+的共掺杂可以实现Cs3Cu2I5/CsCu2I3双相量子点玻璃色温为7 421 K、一般显色指数为82、光致发光量子产率为75.1%的高效单基质冷白光发射。

关键词：铯铜碘钙钛矿双相量子点玻璃铕离子掺杂单基质白光全光谱发射

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新型多元金属卤化物的制备及其发光性质

新型多元金属卤化物的制备及其发光性质

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作者：裘一新北京化工大学

学位级别：硕士

光致发光是指材料吸收特定波长的光(紫外光、可见光或红外光)受激发而产生发光的现象。其主要机理为材料光能之后,外层电子跃迁到非稳定态的激发态,然后返回基态,在这一过程中能量以光的形式释放。具有这样性质的材料,被称为光致发光材... 详细信息

光致发光是指材料吸收特定波长的光(紫外光、可见光或红外光)受激发而产生发光的现象。其主要机理为材料光能之后,外层电子跃迁到非稳定态的激发态,然后返回基态,在这一过程中能量以光的形式释放。具有这样性质的材料,被称为光致发光材料。此类材料能实现光能转化为光能,具有转化特定信号的能力,是一种在承载信息方面极具潜力的材料。其中,以传统三维(3D)卤化铅钙钛矿材料Cs Pb X(X=Cl、Br、I)为代表的多元金属卤化物在发光材料以及器件研究领域展现出了极高的潜在应用价值。开发新型的多元钙钛矿金属卤化物发光材料,发现新颖的光学性质(如实现其不同发光颜色的调控)并研究其发光机理,已经成为了一个重要的研究课题。其中,单晶材料可以很方便地应用于研究材料的发光机理,多元金属卤化物单晶的稳定性也十分优异,是非常理想的研究对象。基于此,本文主要制备了几种新型多元金属卤化物单晶,并对其各自的结构以及相应的发光或变色性能做了详细的研究。其中,主要内容以及创新点如下:(1)设计合成了一种三元全无机卤化镉单晶CsCdBr,在其单晶结构中,四配位的孤立的[Cd Br]与角共享的六配位的[Cd Br]一维链共存。特殊的晶体结构使得针状的单晶在紫外光激发下具有630 nm的橙色发光。变温光谱与理论计算共同解释了单晶的发射源于两种多面体各自自陷激子发射的协同作用。此外,全无机多元卤化镉发光单晶较为罕见。(2)设计合成了一系列不同价态金属离子掺杂的CsPb Cl:M掺杂单晶(M:Zr/Sn/Sb/Mn)。通过掺杂改变了掺杂主体的发光性能,掺杂主体CsPb Cl在可见光区域内不存在发射,掺杂后的单晶的发射覆盖了整个可见光区域(蓝光、绿光、黄光、红光)。变温光谱证明了这些发光单晶采用两种不同的发射机理。受激发后,Mn掺杂的样品,经历了由主体卤化铅多面体产生的“自由激子-Mn”能量转移过程,然后发生Mn的自旋禁阻T→A跃迁。其他三种掺杂单晶发光源自于掺杂离子的自陷激子(STE)发射。Sb和Sn既是发射体又是敏化剂。此外,还通过两种不同的方法(水热合成和沉淀合成)成功地调整了CsPb Cl中的掺杂离子比例。(3)设计合成了一种有机-无机杂化Cu(I)卤化物单晶Py CsCuBr(Py:质子吡啶),其中质子吡啶和铯离子共存,均作为平衡阳离子。有机吡啶的掺入改变了Cu(I)的配位环境,并使得样品的对称性与全无机CsCuBr对应物相比有了明显的提高。其中,Cu(I)与溴原子三配位形成零维的平面三角形结构。Py CsCuBr呈现出六角孔结构,使其能够对机械力、热、水气和胺蒸气产生样品荧光上的turn-on响应。这种结构为活性分子扩散并与吡啶鎓相互作用提供了通道,导致刺激触发的分解生成高蓝光发射的CsCuBr。

关键词：金属卤化物单晶自陷激子发射全光谱发射刺激响应

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碳点的制备与性能研究

碳点的制备与性能研究

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作者：邵杰人吉林大学

学位级别：硕士

碳点作为一种环境友好型新兴纳米荧光材料,因其具有低毒性、化学性质稳定、价格低廉、制备方法简单、光学性能优异等优点,近年来得到了大家普遍的关注并被广泛应用于生物医学、光电器件等领域。本论文旨在通过合成最典型的碳点材料(碳... 详细信息

碳点作为一种环境友好型新兴纳米荧光材料,因其具有低毒性、化学性质稳定、价格低廉、制备方法简单、光学性能优异等优点,近年来得到了大家普遍的关注并被广泛应用于生物医学、光电器件等领域。本论文旨在通过合成最典型的碳点材料(碳化聚合物点、石墨烯量子点),探究其物理化学性质、荧光机制和实际应用。从创新性方面来看,本论文工作在碳点材料领域的贡献如下:首次制备可抵抗自淬灭的红色固态荧光碳化聚合物点(SSFCPDs),并通过调节碳化聚合物点与基质的比例制备了全光谱发射的荧光粉末;率先将n型石墨烯量子点掺杂至半导体金属氧化物氧化锡中,并通过单喷丝电纺丝法制备了对乙醇气体具有灵敏响应和高度选择性的气体检测器。具体来说,本论文的工作可归纳为如下两部分。第一部分:使用顺丁烯二酸和乙二胺为反应原料通过微博辅助水热法批量制备了在不添加其它固态基质的情况下仍具有较强红色固态发光的碳化聚合物点。该碳化聚合物点的量子效率为8.50%且其产率较高为89%。当碳化聚合物点以不同浓度被分散到水或其他固体基质中时,在波长为365 nm的紫外光激发下碳化聚合物点会呈现出黄色,绿色或蓝色的荧光。我们分析了碳化聚合物点的化学结构,利用时间分辨发射光谱(TRES)研究了碳化聚合物点粉末及不同浓度水溶液的发光机理并基于以上的荧光机理制备了发射可调节的固态荧光碳化聚合物点-淀粉复合物和碳化聚合物点粉末,其荧光发射从蓝色到红色。我们利用上述荧光粉末做为颜色转换层制备了全光谱发射及白光发射的LED器件。同时我们制备了在波长为365 nm紫外光照射下具有全光谱荧光的碳化聚合物点/PVA复合聚合物薄膜及碳化聚合物点荧光墨水,将具有固态荧光的碳化聚合物点构造成各种形式以满足不同种类应用的需求。第二部分:我们通过酸裂解的方法制备了一种n型石墨烯量子点并通过单喷头电纺丝的方法制备了负载石墨烯量子点的氧化锡纳米管。基于石墨烯量子点-氧化锡复合纳米管的气体检测器对乙醇气体具有高灵敏度和优异的选择性。当工作温度为325?C时,负载石墨烯量子点质量分数为0.4%的检测器具有最优异的响应值(S=80.0)。同时我们也研究讨论了石墨烯量子点-氧化锡基检测器的气体响应机制,即由于氧化锡纳米粒子和石墨烯量子点之间存在n-n异质结,因此质量分数为0.4%的石墨烯量子点-氧化锡复合纳米管对于乙醇气体具有灵敏的响应。综上本论文从制备可以抵抗自淬灭现象且荧光具有浓度依赖性的碳化聚合物点出发,分析其发光机理并将其应用于发光二极管,荧光墨水和聚合物薄膜中。之后利用酸裂解法制备石墨烯量子点并利用其制备一系列石墨烯量子点/氧化锡气敏材料,提高了一维半导体氧化物对乙醇气体的灵敏度和选择性。本论文将实际应用与理论探索相结合,为碳点材料的水相应用提供了崭新的思路。

关键词：全光谱发射多色纳米复合物碳化聚合物点石墨烯量子点电纺丝气体检测

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