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作者：马红梅湖南大学

学位级别：硕士

铋基半导体材料因其独特的理化性质,而被广泛的应用于光电、催化、信息储存等领域。因此,铋基半导体材料的合成和应用一直是科研工作者的研究热点。材料的光催化性能与形貌、结构、组成等因素密切相关,通过控制合成高活性的铋基半导体材... 详细信息

铋基半导体材料因其独特的理化性质,而被广泛的应用于光电、催化、信息储存等领域。因此,铋基半导体材料的合成和应用一直是科研工作者的研究热点。材料的光催化性能与形貌、结构、组成等因素密切相关,通过控制合成高活性的铋基半导体材料,对其实际应用具有非常重要的意义。在本论文工作中,我们通过液相沉淀法制备了一系列不同形貌和组成的铋基半导体材料,包括四面体状γ-BiO、Bi纳米球和BiO/Bi纳米复合材料。并研究了反应条件的影响和生长机理,将合成的材料用于光催化降解有机物(RhB、BPA),同时对它们的光催化机理进行了探讨。第一部分工作:以乙二醇为辅助剂,在水溶液中合成了四面体状的亚稳相γ-BiO。研究了反应时间,反应温度和碱量等反应参数对样品形貌和结构的影响。讨论了所得样品的形貌、结构、光学性质和能带结构,并且分析了四面体状γ-BiO的生长机理。此外,通过在可见光下降解RhB溶液研究了所制备的γ-BiO的光催化活性,并通过捕获实验研究了四面体状γ-BiO的光催化机理。第二部分工作:以钼酸钠为辅助剂,通过简单的液相合成法成功的制备出尺寸均匀的Bi纳米球。通过控制钼酸钠的添加量,可以在一定程度上调控Bi纳米球的尺寸。光催化降解RhB的实验结果表明,单质Bi尺寸越小,其催化效果越好。通过捕获实验分析了在可见光催化过程中的主要活性物种以及光催化降解机理。第三部分工作:在乳酸的诱导作用下,在水溶液中制备了一系列BiO/Bi纳米复合材料。Bi和CHO在溶液中的相互作用决定了前驱体非化学计量BiO的形成,随后在酸性条件下(pH=3)的还原反应生成了BiO纳米片和Bi纳米粒子的复合材料。复合样品中Bi元素(Bi,Bi和Bi)的多重价态使得光催化剂的能带结构调控成为可能。在可见光照射下,具有合适组成的BiO/Bi复合材料在无色双酚A(BPA)降解中表现出优异的光催化性能。从ESR分析得知,·O和·OH自由基是降解过程中的活性物种。在考虑电子空穴分离和界面电荷转移的基础上,提出了BiO/Bi复合材料的光催化机理。

关键词：铋基半导体材料液相合成光催化光降解机理

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水体N、P富营养化对氯代苯甲酸光解的影响

水体N、P富营养化对氯代苯甲酸光解的影响

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作者：沈楠天津科技大学

学位级别：硕士

氯代苯甲酸作为一种重要化工原料和中间体被广泛使用,由于具有致癌、致畸、致突变“三致效应”,其排放使地表水体生态环境受到严重污染。光化学转化是有机污染物在水体环境中去除的重要方式。本文针对地表水体严重的富营养化现象,研究... 详细信息

氯代苯甲酸作为一种重要化工原料和中间体被广泛使用,由于具有致癌、致畸、致突变“三致效应”,其排放使地表水体生态环境受到严重污染。光化学转化是有机污染物在水体环境中去除的重要方式。本文针对地表水体严重的富营养化现象,研究水体中氮、磷对氯代苯甲酸光化学降解转化的影响具有重要意义。本文采用TiO2光催化氧化技术降解邻氯苯甲酸,主要包括以下几个部分：(1)首先采用凝胶溶胶法制备TiO2,考察制备过程中各个因素的影响。运用XRD和TG对催化剂进行表征,并用亚甲基蓝测试其光催化活性;(2)利用自制TiO2与商业P25型TiO2在相同实验条件下光催化降解邻氯苯甲酸,根据其去除率来比较两种催化剂的光催化性能,采用催化性能较好的TiO2来进行后续试验。考察光解邻氯苯甲酸过程中初始浓度、催化剂投加量和溶液pH值的影响,确定最佳降解条件;(3)在水体N、P富营养化的情况下考察邻氯苯甲酸的光解效果;(4)利用醇类做为羟基自由基的捕获剂,初步检验羟基自由基理论;(5)采用液质联用来检测邻氯苯甲酸光解的中间产物,以推断邻氯苯甲酸的光解过程。实验结果显示：(1)自制TiO2的晶型受煅烧温度影响显著,其中450-600℃煅烧制备的TiO2为锐钛矿型,对亚甲基蓝光催化降解2.5小时后降解率高达95%左右;(2)在相同实验条件下商业P25型TiO2比自制的TiO2对邻氯苯甲酸光解4小时后,其降解效果差距较大,相对比之下最终选择P25型TiO2作为后续实验的催化剂,确定了光解邻氯苯甲酸的最佳条件,当溶液初始浓度为30 mg/L时催化剂投加量为0.1g/L、溶液初始pH值为3.5;(3)在最佳光解条件下当水体中N、P呈现不同程度的富营养化状态时,均会对邻氯苯甲酸的光解产生抑制作用。其中,溶液中5 mg/L的NO3-使2-CBA的去除率下降了近27%,0.5 mg/L的H2P04-使2-CBA的去除率下降了近25%。(4)实验体系中加入异丙醇导致2-CBA的去除效率明显降低,表明2-CBA光解过程中起主要作用的是羟基自由基,初步验证了羟基自由基理论。(5)通过液质联用的检测结果得知2-CBA光解中间产物为邻氯苯酚,初步推断出2-CBA降解过程为先脱羧而后羟基化。本实验研究为卤代芳香酸类在水体环境中的迁移转化,尤其是在富营养化水体中的光解转化机理提供了重要依据。

关键词：邻氯苯甲酸 N、P水体富营养化光化学转化 TiO2 光降解机理

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