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类石墨相氮化碳光催化剂的改性和光降解机理研究

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类石墨相氮化碳光催化剂的改性和光降解机理研究

作者：郭伟天津大学

学位级别：硕士

随着工业化进程日益深入,能源短缺、环境污染等问题逐渐暴露出来,全面、和谐的可持续发展成为全球关注的主题。光催化是解决当代能源和环境问题的理想手段,成为科研中最活跃的研究领域之一。光催化的核心是光催化剂,本文致力于对类石墨... 详细信息

随着工业化进程日益深入,能源短缺、环境污染等问题逐渐暴露出来,全面、和谐的可持续发展成为全球关注的主题。光催化是解决当代能源和环境问题的理想手段,成为科研中最活跃的研究领域之一。光催化的核心是光催化剂,本文致力于对类石墨相氮化碳光催化剂进行一系列改性研究,包括类石墨相氮化碳与钨酸铋复合构建异质结和对类石墨相氮化碳进行钾铁共掺杂,具体研究内容如下:通过超声-化学吸附法成功制得拥有强吸附能力和高光催化活性的二维可见光激发Z型光催化剂钨酸铋/多孔类石墨相氮化碳(BiWO/Porous-g-CN)。通过各种表征系统全面地研究了其物理化学性质。用Rh B脱色反应来研究其吸附和光催化能力。实验结果表明,BiWO/Porous-g-CN-15同时拥有最强的吸附和光催化能力,分别为钨酸铋的2.55和3.31倍,为多孔类石墨相氮化碳的2.58和1.46倍。吸附能力增强与BET和Zeta电位表征结果相符。吸附不仅可以直接移除Rh B,且作为光降解过程的第一步,对光降解结果有着很大的影响。根据理论分析和陷阱实验结果,提出Z型载流子传输机理。在自产生的NH气体环境中成功制得拥有P型半导体特性和高光催化活性的钾铁共掺杂类石墨相氮化碳。通过各种表征系统全面地研究了其物理化学性质。自产生的还原性NH气体环境不仅可以使得类石墨相氮化碳的能带排列下移,也可以提高其光催化活性。光电流响应和莫特-肖特基曲线结果表明,该钾铁共掺杂类石墨相氮化碳拥有P型半导体特性,且拥有更高的光电流响应值。其光降解Rh B实验数据可用拟零级反应动力学模型拟合。光催化机理由陷阱实验来研究,结果表明其低能带结构和P型半导体特性拥有协同效应。

关键词：光催化类石墨相氮化碳异质结掺杂能带结构光降解机理

Ti0.7W0.3O2@BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂的制备及其可见光催化降解苯酚机理的研究

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环境科学学报 2020年第5期40卷 1674-1691页

作者：董泽民周仁丹熊乐艳李卓李涵樊晶郭赞如郑龙珍华东交通大学化学化工系南昌330013 江西省兽药饲料监察所南昌330096 南昌大学分析测试中心南昌330047 江西省烟草科学研究所南昌330000 广东省科学院广州510070

设计并制备了新型Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂应用于可见光条件下降解模拟含苯酚污染物的废水.采用粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电镜(SEM)、固体粉末紫外漫反射(DRS)及X射线光电子能谱(XPS)等技术表征了Ti0.7 W0.3 O2/... 详细信息

设计并制备了新型Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂应用于可见光条件下降解模拟含苯酚污染物的废水.采用粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电镜(SEM)、固体粉末紫外漫反射(DRS)及X射线光电子能谱(XPS)等技术表征了Ti0.7 W0.3 O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面的性状.结果显示BiVO4纳米粒子均匀地分布在Ti0.7W0.3O2纳米颗粒周围并构筑了稳定的p⁃n复合异质结构界面.Ti0.7 W0.3 O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂具有更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.纯BiVO4和Ti0.7W0.3O2纳米颗粒的导带位置分别为-0.62 eV和0.56 eV.优化了Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂降解苯酚的条件(即:pH值为4.5,催化剂用量为0.60 g·L^-1和苯酚初始浓度95 mg·L^-1),质量分数为5%Ti0.7W0.3O2/BiVO4表现出最高的苯酚催化活性且初始降解速率常数(k)为0.01137 min^-1.6次连续光催化降解苯酚后,Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构表现出良好的稳定性和可循环使用性.自由基捕获结果说明3种自由基均参加了苯酚的光催化降解过程中,且氧化能力由强到弱顺序为:羟自由基(·OH^-)>过氧化物自由基阴离子(·O2^-)>光生空穴(h^+).总有机碳结果表明苯酚在降解的过程中是先产生了中间降解产物,最后这些中间产物再矿化为无机的CO2和H2O.利用对苯二甲酸(TA)荧光探针证明了Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面光催化剂降解苯酚为羟自由基(·OH^-)机理反应;同时,利用紫外⁃可见光谱(UV⁃Vis)和高效液相色谱⁃质谱联用技术(HPLC⁃MS)探究了苯酚的中间降解产物,推测了苯酚在Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构界面上可能的降解机理.

关键词： Ti0.7W0.3O2/BiVO4 p⁃n复合异质结构苯酚中间产物光降解机理

偶氮染料结构、光稳定性和光化学降解机理研究

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化学进展 1998年第4期10卷 415-426页

作者：詹豪强华东理工大学精细化工研究所

本文介绍了偶氮染料分子构型、聚集态及其晶体结构的量子化学与实验研究情况，综述了偶氮染料光稳定性的结构效应和光化学降解机理及其激光闪光光解与时间分辨共振Ｒａｍａｎ光谱近代实验技术的研究进展。

关键词：偶氮染料构型聚集态光稳定性光降解机理

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光量热法初探甲基橙光催化原位降解过程

高等学校化学学报 2014年第7期35卷 1480-1483页

作者：李星星黄在银范高超吴烨楠谭学才广西民族大学化学化工学院广西林产化学与工程重点实验室南宁530006

通过在室温下还原前驱体制备了Ag@AgCl催化剂,并利用X射线粉末衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对产物进行表征.设计了新型光化学-微热量系统,用该系统获得了Ag@AgCl光催化降解甲基橙实时、在线的热力学和动力学瞬态信息.研... 详细信息

通过在室温下还原前驱体制备了Ag@AgCl催化剂,并利用X射线粉末衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对产物进行表征.设计了新型光化学-微热量系统,用该系统获得了Ag@AgCl光催化降解甲基橙实时、在线的热力学和动力学瞬态信息.研究结果表明,该降解过程首先经历吸热再迅速进入放热阶段,最后曲线恒定于一个长的放热平台,计算得到ab,ac和ad段的热效应分别为-0.2609,2.5845和40.7289 J,放热平台cd的平均速率为2.581 mJ/s,并详细探讨了该过程的微观降解机制.

关键词：可见光催化 Ag@AgCl 光量热法甲基橙光降解机理

水体中磺胺二甲嘧啶光化学转化过程及机理研究

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水体中磺胺二甲嘧啶光化学转化过程及机理研究

作者：李瑞敏天津科技大学

学位级别：硕士

磺胺二甲基嘧啶(SMZ)是一种典型的磺胺类抗生素,一般用于治疗葡萄球菌和溶血性链球菌等的感染,也可用作饲料添加剂,以提高动物的抗病能力和生产性能。在养殖水体、污水厂出水、河流等水体及土壤中均多次监测到SMZ的存在。光化学降解不... 详细信息

磺胺二甲基嘧啶(SMZ)是一种典型的磺胺类抗生素,一般用于治疗葡萄球菌和溶血性链球菌等的感染,也可用作饲料添加剂,以提高动物的抗病能力和生产性能。在养殖水体、污水厂出水、河流等水体及土壤中均多次监测到SMZ的存在。光化学降解不仅是决定抗生素类污染物环境归趋的重要方式,而且还会影响污染物的生态效应。通过对SMZ光化学行为的考察,可以更清楚地了解其降解过程和毒性变化,这对发展这类抗生素污染的控制和消除技术均有帮助。本研究首先探讨了不同光源、初始浓度、pH和溶解氧对SMZ光化学降解的影响;考察了水体中典型溶解性离子NO3-、NH4+、H2PO4-、Pb2+、Zn2+、Cu2+和溶解性有机物黄腐酸(FA)对其光化学降解的影响;对比分析了光芬顿和类芬顿对SMZ的降解作用,并利用液质联用分析手段对SMZ光化学降解过程中间产物进行鉴定,推断其光降解途径。研究结果表明,SMZ分别在紫外光和太阳光条件下反应8 h后的降解率差别很明显,紫外光条件下SMZ降解率高达到70.4%,而太阳光照射下只有6.32%。在紫外光照条件下,SMZ初始浓度、pH值和溶解氧对其光解影响实验结果表明,紫外光照360 min,SMZ降解率高达60%以上,SMZ在纯水中的光降解过程符合准一级动力学模式,光解速率常数范围为0.00378～0.00450 min-1,随着初始浓度的增加,SMZ光降解速率先增大后减小。水体pH值显著影响SMZ的光解过程,酸性(pH=3)或者碱性(pH=8～10)条件下SMZ光解较快,近中性(pH=4～7)条件下其光解较慢,表明SMZ以两性离子形式存在时其光降解较快,而分子态SMZ光解速率较慢。水体溶解氧对SMZ光解过程也有一定影响,随着溶解氧的增加,SMZ光解效率有所下降,由此推断在SMZ光降解过程中,直接光解速率大于间接光解速率。水体中溶解性离子对SMZ的光解会产生不同影响。不同浓度的KH2PO4均会降低SMZ降解率,随着KH2P04浓度的增大,其降解率呈现降低趋势。SMZ在不同浓度KNO3水体中的光降解过程符合一级动力学模型,k值随KN03浓度的增加呈现先增大后减小的趋势;(NH4)2S04对SMZ光解起到了一定抑制作用,随着(NH4)2S04浓度的增加,SMZ降解率有所下降,但下降趋势不明显。NH4+光稳定性较好,共存NH4+对SMZ的光降解影响很小。三种重金属离子Zn2+、Cu2+、Pb2+均会明显抑制SMZ的光降解,重金属离子浓度较低时对SMZ的抑制作用增加很快,但是达到一定浓度之后逐渐趋于稳定。在同一浓度条件下,重金属离子对SMZ光降解的抑制程度有所不同,其中Cu的抑制作用最明显,Pb次之,Zn抑制作用相对较弱。水体有机质黄腐酸在低浓度(1 mg·L-1)时会促进SMZ的光降解,随着FA浓度的增加(浓度超过10 mg·L-1),其对SMZ的光解表现出抑制作用,且随着其浓度增大抑制作用增强。在不调节pH的条件下(pH为5.04),考察了光芬顿和类芬顿对SMZ的降解效果。H202对磺胺二甲嘧啶的光降解有明显的促进作用,对于100 mL初始浓度为10 mg·L-1SMZ,H2O2最佳投加量为0.02mL,SMZ降解率相比单独紫外光照条件下提高了 45.6%。SMZ的光解符合准一级动力学模型,光解速率常数k随着H2O2投加量的增加先增大后减小。光芬顿和类芬顿体系中磺胺二甲嘧啶的降解率相比纯水中降解率分别提高了 37.4%、32.3%。SMZ紫外光解机理研究表明,甲醇添加会抑制SMZ光解,说明SMZ光解过程中有·OH产生,SMZ发生了自敏化光解。SMZ光解体系中TOC随反应时间的增加会有所增大,表明光化学反应导致SMZ分子由大分子开环成为小分子有机物。根据HPLC-MS分析推断SMZ光解机理是,SMZ光解过程中先脱去-SO2,然后进行开链重组,之后继续降解为小分子有机物。本研究为进一步磺胺类抗生素在水体中的迁移转化过程以及水生毒性研究提供科学依据。

关键词：磺胺二甲嘧啶光化学转化溶解性物质光降解机理

WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4)异质结光催化剂的制备和光催化活性探究

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环境科学学报 2021年第12期41卷 4852-4861页

作者：贾永豪崔康平黄千里合肥工业大学资源与环境工程学院合肥230009

采用水热合成和煅烧法制备高催化活性的WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4)材料,并用于酸性橙G废水的降解.同时,采用X射线衍射、漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电镜和氮吸附-脱附测试、X光子能谱和光致发光光谱方法对复合材料进行了表征.降解... 详细信息

采用水热合成和煅烧法制备高催化活性的WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4)材料,并用于酸性橙G废水的降解.同时,采用X射线衍射、漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电镜和氮吸附-脱附测试、X光子能谱和光致发光光谱方法对复合材料进行了表征.降解实验表明,复合材料的光催化性能比单一WO_(3)和g⁃C_(3)N_(4)高,且Z型光催化剂WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4)在WO_(3)与g⁃C_(3)N_(4)质量比为3∶10时具有最高的光催化活性,在105 min内对20 mg·L^(-1)酸性橙G的光降解效率达98%,反应速率是单一g⁃C_(3)N_(4)的5倍.采用自由基捕获剂分别对体系中的·OH、·O^(-)_(2)和h^(+)进行捕获实验,结果表明,·OH、·O^(-)_(2)和h^(+)共同参与了光催化降解反应,其中,h^(+)是Z型WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4)光催化的主要活性物质.复合催化剂具有良好的重复利用性,在3次循环试验后光降解效率仍达90%.

关键词： WO_(3)/g⁃C_(3)N_(4) 酸性橙G 光催化活性光降解机理

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WC/TiO_2纳米复合界面光催化剂制备及其光催化降解酚类污染物研究

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环境科学学报 2014年第11期34卷 2806-2814页

作者：郑龙珍董泽民熊乐艳邹志君黄丹灵纪忆亢晓卫王益民陈计芳华东交通大学化学化工系南昌330013

设计并制备了新型WC/TiO2纳米复合界面光催化剂应用于酚类污染物的光催化降解反应中.采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)技术分析了WC/TiO2纳米复合界面光催化剂的晶型和表面形貌.结果显示锐钛矿型TiO2纳米颗粒均匀地分散在WC纳... 详细信息

设计并制备了新型WC/TiO2纳米复合界面光催化剂应用于酚类污染物的光催化降解反应中.采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)技术分析了WC/TiO2纳米复合界面光催化剂的晶型和表面形貌.结果显示锐钛矿型TiO2纳米颗粒均匀地分散在WC纳米球表面并很好地构筑了WC/TiO2界面.研究了不同WC负载比例的WC/TiO2光催化剂在模拟太阳光照射下降解苯酚的光催化性能.结果表明:WC/TiO2复合界面的形成可以有效地提高TiO2光催化降解性能;其中,3%WC/TiO2(质量分数)光催化降解苯酚的活性最高.利用紫外-可见光谱(UV-Vis)和高效液相色谱-质谱联用技术(HPLC-MS)分析了WC/TiO2纳米复合界面光催化剂降解苯酚的中间产物,提出了苯酚在WC/TiO2界面上可能的降解机理.

关键词：碳化钨/二氧化钛纳米复合界面光催化剂苯酚光降解机理

铋修饰BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂合成及其可见光催化性能研究

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环境科学学报 2021年第3期41卷 960-968页

作者：李冬梅梁奕聪卓涌淇邓玥曾庆洋冯力尤炜弘广东工业大学土木与交通工程学院广州510006 中山大学材料科学与工程学院广州510275 珠海一中附属实验学校珠海519000 约克学校美国加州93940

以尿素为氮化碳(g-C_(3)N_(4))合成的前驱体,柠檬酸(CA)作为还原剂,以一步溶剂热法制备铋修饰BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结型复合光催化剂(简称Bi/BiOBr/g-C_(3)N_(4)).通过调控CA的投加量,实现了对Bi/BiOBr/g-C_(3)N_(4)可见光催化的可控制备,并以RhB为目标污染物研究其光催化活性.结果表明:(1)被还原在BiOBr表面上的Bi金属含量随还原剂CA投加量增加而增加,CA最佳投加量为2 mmol, Bi/BiOBr/g-C_(3)N_(4)的光生载流子的分离效率最高、禁带宽度最窄(2.43 eV).而未采用CA改性的BiOBr/g-C_(3)N_(4),其禁带宽度为2.8 eV.(2)投加CA能调控BiOBr形貌(如结晶度、尺寸大小以及晶粒平均厚度),进而调控其光催化活性.当CA投加量为2 mmol时,BiOBr纳米微球大小适中,结晶度最高,晶粒平均厚度最小.(3)Bi修饰BiOBr/g-C_(3)N_(4)光催化剂对RhB的可见光降解率高达99.8%,其光催化降解速率达到0.097 k·min^(-1),是BiOBr/g-C_(3)N_(4)光催化速率(0.026 k·min^(-1))的3.73倍.(4)Bi/BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结光降解机理是:在Bi金属等离子体效应、BiOBr表面氧空缺与异质结的协同作用下,提高了Bi/BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结对可见光吸收能力和光生载流子的分离效率,从而实现对RhB的高效降解.

关键词： Bi修饰BiOBr/g-C_(3)N_(4) 异质结形貌调控可见光催化性能光降解机理

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隐性孔雀石绿在有机溶剂中的光化学降解过程

厦门大学学报（自然科学版） 2011年第B9期50卷 32-37页

作者：张俊艳温裕云刘珺金贵娥弓振斌厦门大学海洋与环境学院近海海洋环境科学国家重点实验室福建厦门361005

使用实验室自制高效光降解反应器研究了隐性孔雀石绿(LMG)在有机相中的光化学降解过程,探讨了反应介质、盐度对LMG光化学降解反应动力学的影响.实验结果表明,LMG在有机相中的光化学降解反应为近似一级反应;反应介质的极性对LMG光化学降... 详细信息

使用实验室自制高效光降解反应器研究了隐性孔雀石绿(LMG)在有机相中的光化学降解过程,探讨了反应介质、盐度对LMG光化学降解反应动力学的影响.实验结果表明,LMG在有机相中的光化学降解反应为近似一级反应;反应介质的极性对LMG光化学降解反应影响显著,介质极性越大,反应速率越小;盐度对LMG光化学降解反应无明显影响.LMG在光照条件下生成孔雀石绿(MG),随后失去一个或多个亚甲基,生成一系列去甲基化衍生物.

关键词：隐性孔雀石绿光化学降解过程光降解机理有机溶剂