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太阳能光解水制氢的核心催化剂及多场耦合研究进展

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化学工业与工程 2022年第1期39卷 1-10页

作者：张浩杰张雯姜丰屈治国西安交通大学化学学院西安710049 西安交通大学能源动力与工程学院西安710049

太阳能光解水制氢可从根本上解决能源需求及碳排放造成的环境污染问题,是各国关注的热点之一。利用太阳能全光谱光催化制氢是目前研究的主要方式,但存在催化效率较低,难以实际应用的问题。造成光催化剂催化效率低的主要因素在于比表面... 详细信息

太阳能光解水制氢可从根本上解决能源需求及碳排放造成的环境污染问题,是各国关注的热点之一。利用太阳能全光谱光催化制氢是目前研究的主要方式,但存在催化效率较低,难以实际应用的问题。造成光催化剂催化效率低的主要因素在于比表面积小、光吸收能力弱、禁带宽度较宽、载流子迁移能力弱。对光催化机理和催化剂的优化策略进行了总结,通过敏化材料掺杂、元素掺杂、异质结构建、助催化剂负载、高导电性石墨烯掺杂等策略来有效提高光催化剂对可见光的吸收、降低光生载流子的复合、增加活性位点、加速表面反应。此外,对光电、光热及光热电催化等近年发展起来的多场耦合催化制氢做了系统的介绍,对太阳能制氢催化剂理论和实践的未来发展做出了展望。

关键词：太阳能光解水制氢催化剂多场耦合

基于过渡金属诱导策略的红磷改性及其光解水制氢性能和机理研究

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基于过渡金属诱导策略的红磷改性及其光解水制氢性能和机理研究

作者：吴春晓北京工业大学

学位级别：硕士

氢能具有可循环再生、安全环保、能量密度高等优点,被视为可代替传统化石燃料的理想新能源。光催化水分解技术是制备氢能的一种有效手段,其核心与关键是高效光催化剂的研发。红磷作为一种新型元素单质半导体光催化剂,具有带隙可调、可... 详细信息

氢能具有可循环再生、安全环保、能量密度高等优点,被视为可代替传统化石燃料的理想新能源。光催化水分解技术是制备氢能的一种有效手段,其核心与关键是高效光催化剂的研发。红磷作为一种新型元素单质半导体光催化剂,具有带隙可调、可见光吸收能力强等优点,在光解水制氢领域具有良好的发展前景。红磷的形貌、晶型、可见光吸收能力、光生电荷利用率等是影响其光催化性能的重要因素。通过对红磷进行合理的物化性质改性研究,是提升其光解水制氢性能的重要途径。本论文采用改进的化学气相沉积法,分别以过渡金属铋和镍作为助催化剂,从晶面工程与结构工程两个角度对红磷进行了改性研究,成功制备了一系列具有可控形貌和晶型结构的红磷光催化剂,展现出了优异的光解水制氢性能和稳定性,并进一步通过超快光谱技术阐明了其光催化动力学作用机制。主要工作内容如下:(1)复合晶型红磷异质结的构建及其光解水制氢性能和机理研究。基于晶面工程策略,以过渡金属铋作为助催化剂,采用化学气相沉积法首次制备了具有复合晶型异质结结构的三维枝状红磷单质光催化剂,并对其物化性质进行了一系列表征研究。所制备的最优催化剂的光解水制氢活性可达1280μmol h g,是目前单质光催化剂光解水制氢活性的最高记录。通过超快光谱技术探究了催化剂的光催化动力学机理,证明其复合晶型异质结结构的构建有效促进了光生电荷的分离与转移,限制了电荷复合以及自捕获效应,从而显著延长了光生电荷的寿命。(2)纤维棒状红磷的可控制备及其光解水制氢性能研究。基于结构工程策略,以过渡金属镍作为助催化剂,采用化学气相沉积法制备了高产率、形貌规整的棒状红磷单质光催化剂。研究表明,镍的参与可有效诱导小尺寸纤维棒状红磷的均匀生长,从而赋予其更高的比表面积,为光催化反应提供了更多的活性位点。另一方面,红磷表面修饰的微量镍物种可促进红磷光生电荷的分离,从而进一步提高红磷的光解水制氢活性。

关键词：光解水制氢单质光催化剂红磷铋镍

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钛酸锶基异质结光解水制氢性能的研究

钛酸锶基异质结光解水制氢性能的研究

作者：范文娟河南大学

学位级别：硕士

化石能源的消耗导致全球气候变暖和能源短缺。因此,世界各国都在积极开展能源革命,努力摆脱对化石能源的依赖。氢能具有绿色无碳、能量密度高、热值高和可再生等特点,因而受到了科研人员广泛的关注和研究。光催化技术因能利用太阳能产... 详细信息

化石能源的消耗导致全球气候变暖和能源短缺。因此,世界各国都在积极开展能源革命,努力摆脱对化石能源的依赖。氢能具有绿色无碳、能量密度高、热值高和可再生等特点,因而受到了科研人员广泛的关注和研究。光催化技术因能利用太阳能产生氢能或有效降解环境污染物而备受关注,制备高效、稳定、经济的催化剂是光催化领域的一大挑战。钙钛矿氧化物因其丰富的元素组成和电子结构引起人们的广泛兴趣。其中,SrTiO具有典型的钙钛矿结构,它具有合适的带边位置、稳定性高、载流子迁移率高、成本低等特点,是一种很有前途的光催化剂。然而,SrTiO存在的可见光吸收能力差和光生载流子复合率高等缺点导致其催化活性较低。因此,本文基于SrTiO的基本性质和研究现状,选择了两种材料与其构建异质结,进而提高其光解水制氢性能,并提出了可能的反应机理。具体的研究内容如下:1、制备SrTiO/TiC肖特基异质结光催化剂用于光解水制氢。TiC-MXene具有优异的金属导电性、独特的光学性质、较大的比表面积、丰富的活性位点、低的析氢反应势垒和可调控的亲水性官能团等优点,但由于它不具有半导体材料的特性,不能作为光催化剂直接使用,所以选择其作为助催化剂和SrTiO构建异质结共催化剂。首先,采用水热法制备了SrTiO/TiC肖特基异质结,通过SEM表征发现SrTiO纳米颗粒生长在二维TiC纳米片的表面和层间,这种独特的结构有利于构建快速的电荷转移通道,促进了光生电荷的分离和迁移,进而提高其光催化性能。样品的光解水制氢测试数据表明,SrTiO/TiC复合材料表现出优异的光解水制氢性能。其中,样品SM-3的制氢性能最佳,其速率约为3.43 mmol gh,是SrTiO(0.57 mmol gh)的6倍。SrTiO/TiC复合材料光解水制氢性能增加的主要原因是:(1)SrTiO和TiC复合形成肖特基结,在光照条件下,电子从SrTiO转移到类金属TiC上,在界面处形成的内置电场加速了电子-空穴的分离和更有效的电荷传输。此外,肖特基势垒的存在也阻碍了电子从TiC向SrTiO的回流,从而促进了光生载流子之间的有效分离,提高了光催化活性。(2)TiC的O端和F端官能团降低了电荷转移电阻,提高了活性位点的反应活性。(3)引入TiC后,复合材料在可见光范围内的吸收能力提高。这一工作表明,利用二维MXene构建高活性、低成本、稳定的共催化剂具有广阔的前景,并且在能量转化领域具有巨大的应用潜力。2、制备了SrTiO/Cd Se I型异质结光催化剂用于光解水制氢。Cd Se是一种窄带隙半导体,具有可见光吸收能力强、丰富的表面结合性能和可调的带隙宽度等优点,然而它存在光生电子空穴对分离效率低和光腐蚀问题。因此,本文用冷凝回流法制备了Cd Se/SrTiO异质结,通过SEM、TEM和EDS表征可以看出,粒径较小的Cd Se纳米颗粒较为均匀地生长在SrTiO的表面,这有利于暴露更多的反应活性位点。通过紫外吸收光谱看出,SrTiO/Cd Se复合材料的光吸收能力相较于SrTiO有明显提高。光致发光谱、光电流响应曲线和电化学阻抗图谱表明,异质结的界面接触可以缩短光生电子的传输路径,增加界面电荷的分离,降低光生电子和空穴复合率,有效提高了电子-空穴的分离和转移,从而提高了其水分解制氢性能。光解水制氢测试数据表明,样品SC-20的制氢性能最佳,其速率约为856.1μmolgh,是SrTiO(403.8μmolgh)的2倍。

关键词：钛酸锶异质结光解水制氢

车轮矿CuPbSbS3光催化剂的光解水制氢性能研究

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车轮矿CuPbSbS3光催化剂的光解水制氢性能研究

作者：杨宇奇海南大学

学位级别：硕士

随着化石能源的日益枯竭以及日渐严重且不可忽视的全球环境污染问题,新型的清洁可持续再生能源的开发已经迫在眉睫。氢能作为一种高能量密度、零排放的清洁能源,是取代传统化石能源的最好选择之一。在诸多的制氢技术中,利用可再生的太... 详细信息

随着化石能源的日益枯竭以及日渐严重且不可忽视的全球环境污染问题,新型的清洁可持续再生能源的开发已经迫在眉睫。氢能作为一种高能量密度、零排放的清洁能源,是取代传统化石能源的最好选择之一。在诸多的制氢技术中,利用可再生的太阳能实现光催化分解水制氢(简称“光解水制氢”)是一种理想的制氢技术,其核心科学问题便是半导体光催化剂的开发与优化。过渡金属硫化物具有窄带隙以及合适的能带结构,因此被广泛地运用于光解水制氢领域。相比于成熟的二元和三元金属硫化物,四元金属硫化物—铜铅锑硫(车轮矿,CuPbSbS)具有三维电子维数、高光吸收系数、1.3 e V直接带隙以及缺陷容忍等易于实现高效光解水制氢的半导体特性。在通过丁基二硫代氨基甲酸(BDCA)溶液法成功合成CuPbSbS的基础上,本文采用无碳体系的高压水热法代替BDCA溶液法并通过调节投入前驱体的比例以及不同的退火温度成功合成了纯相CuPbSbS,实现了结晶度的进一步提升。进一步在此基础上,通过光沉积法成功在CuPbSbS负载了助催化剂Pt,合成了Pt/CuPbSbS光催化剂,并通过一系列表征测试对CuPbSbS与Pt/CuPbSbS材料的形貌状态、晶体结构、晶格间隙、元素价带进行了分析。光解水制氢性能测试研究证明,所合成的CuPbSbS与Pt/CuPbSbS材料具有优异的制氢性能以及良好的稳定性。本文主要研究成果如下:1.采用水热法,并通过尝试不同前驱体投放量比例成功合成了纯相的CuPbSbS,并对其形貌、晶体结构、晶格间隙、元素价带、制氢性能及稳定性进行分析,结果表明所制备的CuPbSbS光催化剂表现出177.6μmol g h的制氢活性,且在连续12 h的制氢稳定性测试中其光催化活性未出现明显衰减,除此之外,还研究了不同退火温度对CuPbSbS光催化剂制氢速率的影响。结果表明,退火温度为500℃时,CuPbSbS光催化剂具有最高的相纯度与结晶度,进而实现了最高的光解水制氢性能。2.在利用水热法成功合成纯相CuPbSbS的基础上,进一步通过光沉积法在CuPbSbS纳米颗粒上负载不同质量分数的贵金属助催化剂Pt,并对所制备的Pt/CuPbSbS光催化剂进行一系列的表征以及光催化制氢性能和稳定性的测试,结果表明,所制备的2 wt%Pt/CuPbSbS光催化剂的光解水制氢性能达到了为345μmol gh,是相同测试条件下的纯相CuPbSbS制氢性能的1.95倍,且2 wt%Pt/CuPbSbS材料在12 h的循环测试中表现出良好的稳定性,这证实了在光催化材料上负载助催化剂对制氢性能的提升具有很大的影响。

关键词：光解水制氢 CuPbSbS3 水热法结晶度助催化剂

烷氧基菲咯啉设计合成及其氮磷杂配铜光敏剂的光解水制氢性能

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无机化学学报 2018年第2期34卷 270-276页

作者：吴庆安陈浩黄道臣夏良敏王肖璟娄文雅吴晓峰罗书平绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江工业大学杭州310014 义乌科学技术研究院浙江工业大学义乌322001

以功能化氮配体为导向,以4,7-二苯基-1,10-菲咯啉为原料,经季铵化、氧化、卤化和醚化合成了一类新型的2,9-二烷氧基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉配体5a^5e。再以Xantphos为膦配体,通过原位配位方法合成一系列氮磷杂配铜光敏剂(Cu PS A^H),... 详细信息

以功能化氮配体为导向,以4,7-二苯基-1,10-菲咯啉为原料,经季铵化、氧化、卤化和醚化合成了一类新型的2,9-二烷氧基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉配体5a^5e。再以Xantphos为膦配体,通过原位配位方法合成一系列氮磷杂配铜光敏剂(Cu PS A^H),在均相光解水制氢体系中研究其光敏活性。制氢结果表明,以2,9-二乙氧基为较佳取代基,Cu PS D的催化产氢总转换数(TON)可达270。在光电物理性能分析中,发现这类杂配铜配合物都有一对相似的氧化还原电位(Eoxd=-0.8 V,Ered=-1.2 V)。具有乙氧取代基的铜配合物CuPSD相对于其他取代基的铜基配合物,荧光最弱,表明乙氧基有助于提高荧光淬灭效率,增强铜光敏剂的光化学转换能力。

关键词：菲咯啉修饰铜光敏剂光解水制氢构效关系

TiO_2纳米管限域Co_3O_4催化剂的光解水制氢性能

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华南理工大学学报（自然科学版） 2016年第11期44卷 12-18页

作者：李新军张家峰杨旭廖世军中国科学院广州能源研究所广东广州510640 中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049 华南理工大学化学与化工学院广东广州510640

采用真空辅助浸渍法,将硝酸钴浸入TiO2纳米管内,再经400℃焙烧得到Co3O4纳米粒子内嵌于TiO2纳米管的光催化剂.通过X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光谱等测试手段对材料进行表征,并在可见光照射下,通过光解水制... 详细信息

采用真空辅助浸渍法,将硝酸钴浸入TiO2纳米管内,再经400℃焙烧得到Co3O4纳米粒子内嵌于TiO2纳米管的光催化剂.通过X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光谱等测试手段对材料进行表征,并在可见光照射下,通过光解水制氢评估材料的催化性能.实验结果显示,高度分散的Co3O4内嵌于TiO2纳米管内,粒径为3-5 nm.与Co3O4负载于TiO2纳米管外的催化剂相比,管内的Co3O4与TiO2纳米管之间的相互作用增大,其可见光吸收明显增强,可见光分解水制氢性能显著提高.

关键词：二氧化钛纳米管限域效应光解水制氢四氧化三钴

In_2O_3/ZrO_2-TiO_2空心球复合材料的制备与光解水制氢性能

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高等学校化学学报 2017年第2期38卷 238-245页

作者：张晶晶李莉郝玉婷孙雷雷张鑫悦齐齐哈尔大学材料科学与工程学院齐齐哈尔161006 齐齐哈尔大学化学与化学工程学院齐齐哈尔161006 齐齐哈尔大学黑龙江省高校精细化工重点实验室齐齐哈尔161006

以聚苯乙烯(PS)胶球为模板,通过一步法结合煅烧后处理制备了空心球复合材料In_2O_3/ZrO_2-TiO_2.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附等测试手段对复... 详细信息

以聚苯乙烯(PS)胶球为模板,通过一步法结合煅烧后处理制备了空心球复合材料In_2O_3/ZrO_2-TiO_2.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附等测试手段对复合材料的结构、组成和形貌进行了表征.结果表明,In_2O_3/ZrO_2-TiO_2复合材料的晶型结构以锐钛矿型TiO_2为主,同时存在少量含有Ti—O—Zr键的混合氧化物.该复合材料经聚苯乙烯模板处理后呈现空心球状结构,球壁由纳米粒子堆积而成.In_2O_3/ZrO_2-TiO_2空心球复合材料的比表面积较大(66.92 m2/g),且In_2O_3与ZrO_2-TiO_2复合后光吸收发生了红移.对该复合材料光解水制氢性能的研究结果表明,空心球状In_2O_3/ZrO_2-TiO_2具有较好的产氢效果(56.7μmol/g,8 h),明显高于P25、ZrO_2、空心球状ZrO_2-TiO_2及粉末状In_2O_3/ZrO_2-TiO_2.

关键词：聚苯乙烯空心球 In2O3/ZrO2-TiO2 一步法光解水制氢

TiO_(2)/生物炭复合材料光催化降解四环素与光解水制氢

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广东化工 2022年第8期49卷 4-9页

作者：安明泽薛斌杨照张兵兵王盛陈蔚洁丁晓艳娄金分徐国敏黄安荣孙静国家复合改性聚合物材料工程技术研究中心贵州贵阳550014 贵州省材料产业技术研究院贵州贵阳550014 贵州省材料技术创新基地贵州贵阳550014

以玉米秸秆生物炭为载体,采用溶胶–凝胶法结合真空浸渍法制备TiO_(2)/生物炭复合材料(TiO_(2)/BC)。使用FT–IR、XRD、XPS、SEM、EDS、UV–Vis/DRS和N2吸附–脱附等分析方法对其晶型结构、化学组成、微观形貌以及表面物理化学性能进行... 详细信息

以玉米秸秆生物炭为载体,采用溶胶–凝胶法结合真空浸渍法制备TiO_(2)/生物炭复合材料(TiO_(2)/BC)。使用FT–IR、XRD、XPS、SEM、EDS、UV–Vis/DRS和N2吸附–脱附等分析方法对其晶型结构、化学组成、微观形貌以及表面物理化学性能进行表征。结果表明,TiO_(2)/生物炭复合材料整体呈现出凹凸不平的沟壑形貌,沟壑贯穿于整个材料中,类似于天然形成的“珊瑚礁”。以四环素(TC)溶液为模型分子,考察了模拟日光和可见光照射下TiO_(2)/BC复合材料的光催化活性。同时,光解水制氢实验表明,TiO_(2)/BC表现出优异的光解水制氢活性,并具有良好的循环稳定性。通过研究TiO_(2)/BC复合材料中的活性物质,推测了TiO_(2)/BC复合材料可能的光催化机理。

关键词： TiO_(2)/BC 玉米秸秆生物炭光催化四环素光解水制氢

石墨烯-二氧化钛纳米管催化剂的光解水制氢性能研究

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现代化工 2020年第4期40卷 163-166页

作者：耿悠然国洁河北科技大学环境科学与工程学院河北石家庄050000

为改善能源短缺,对新型光催化水解制氢材料进行了研究。通过改进Hummer法制备氧化石墨,溶胶-凝胶法制备锐钛矿型二氧化钛,采用浓碱法制得石墨烯-二氧化钛纳米管催化剂,考察了不同石墨烯的掺杂量对催化活性的影响。经过光解水制氢实验发... 详细信息

为改善能源短缺,对新型光催化水解制氢材料进行了研究。通过改进Hummer法制备氧化石墨,溶胶-凝胶法制备锐钛矿型二氧化钛,采用浓碱法制得石墨烯-二氧化钛纳米管催化剂,考察了不同石墨烯的掺杂量对催化活性的影响。经过光解水制氢实验发现,掺杂不同质量分数石墨烯的催化剂催化活性得到了进一步提高,其中掺杂量为1%的产氢活性最好,产氢速率是纯二氧化钛纳米管的2. 5倍。通过BET、XRD、UV以及FT-IR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,石墨烯与二氧化钛纳米管成功复合,并且石墨烯的掺杂在一定程度上提高了催化剂的BET比表面积;催化剂对可见光的响应范围得到进一步扩大,这为催化剂光解水制氢性能的提高提供了有力的条件。

关键词：石墨烯二氧化钛纳米管光解水制氢