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基于反蛋白石结构的光电解水及钙钛矿电池研究

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基于反蛋白石结构的光电解水及钙钛矿电池研究

作者：周舒婕山东大学

学位级别：硕士

目前,能源危机已经成为影响世界经济与社会发展的一个重大的国际性问题。传统化石能源如煤炭、石油、天然气的日益枯竭,使得人们迫切需要寻找到一种可持续的清洁能源以减少化石燃料的使用。太阳能不仅最易为人类获得,而且可以说一种取... 详细信息

目前,能源危机已经成为影响世界经济与社会发展的一个重大的国际性问题。传统化石能源如煤炭、石油、天然气的日益枯竭,使得人们迫切需要寻找到一种可持续的清洁能源以减少化石燃料的使用。太阳能不仅最易为人类获得,而且可以说一种取之不尽用之不竭的能源,因而被公认为一种最有潜力的新型能源。然而,人类很难直接利用太阳光的辐射能量,一般都要将太阳能转化为可直接利用的电能、化学能等从而加以储存和利用。其中,钙钛矿太阳能电池和光电解水制氢系统是近年来太阳能应用的研究热点,受到了各国科学家的广泛关注。其面临的主要问题是如何采取合理的手段提高太阳能的转化效率,为此,研究者提出了多种改进办法。其中,合理的电极结构设计被证明是一种行之有效的办法,例如反蛋白石(IO)结构由于其具有独特的光学特性及大的比表面积,能够有效改善器件光吸收能力,提高光电转化效率。本文就将反蛋白石结构在光电解水以及无机钙钛矿太阳能电池中的应用进行了系统的研究,揭示了该结构与光捕获、载流子传输以及光电转换效率之间的关系,主要研究内容如下:(1)以单分散的聚苯乙烯微球为模板,采用溶胀-收缩法以及溶胶-凝胶法制备BiVO4/SnO2IO结构,采用SEM、TEM表征BiVO4/SnO2 IO的形貌,并且通过紫外-可见光谱表征其光子带隙的位置。调整聚苯乙烯微球模板的尺寸,系统研究微球尺寸与BiVO4/Sn02光子带隙位置的关系。以氯金酸为原料,采用柠檬酸钠还原法制备纳米金颗粒。紫外-可见吸收光谱图表明调节BiV04/Sn02IO的光子带隙与纳米金颗粒的等离子共振峰位置重合时,可以得到一个整体放大的慢光子效应,这十分有利于材料对太阳光的利用。将Au-BiVO4/SnO2IO光阳极应用于光电化学解水,可以发现其LSV、IPCE、ABPE等性能均明显优于BiVO4 10,BiVO4/SnOC2IO和平面结构的BiVO4电极,这是由于以下原因:一是三维有序多孔反蛋白石结构不仅增加了光阳极与电解液的接触面积,而且为载流子的传输提供了直接通道;二是BiVO4/SnC2异质结的形成,有效地抑制了 BiVO4本征载流子的电子-空穴复合率高的问题,匹配的能带结构有效改善了光生电子-空穴的传输;三是纳米金颗粒的复合不仅能够有效的增强材料的光吸收能力,而且通过将光子带隙与纳米金颗粒的等离子体共振峰重合,可以有效增强材料整体的光响应,同时等离子共振效应产生的热电子能够有效增强材料体系的电子与空穴传输效率。上述效应协同作用于Au-BiVO4/SnO2 IO光阳极,使其具有优异的光电转化效率。(2)利用聚苯乙烯微球为模板,采用溶胶-凝胶法制备无机钙钛矿反蛋白石材料,利用SEM进行形貌分析,寻找制备无机钙钛矿IO结构的最佳反应条件。分别通过改变模板尺寸、入射光角度以及无机钙钛矿材料的组分,系统研究了光子带隙位置的变化。采用糖类热裂解法制备碳量子点(CQD),并通过一步吸附法制备CQD/CsPbBr3 IO结构钙钛矿光吸收层,通过UV-Vis光谱表征碳量子点的复合对于材料光吸收能力的影响。通过PL,TRPL等测试结果表明,所得的CQD/CsPbBr3 IO材料不仅具有良好的光吸收能力,而且具有优异的载流子传输特性。作为吸光层,发现其光电转化效率明显优于CQD/CsPbBr3,CsPbBr3IO以及平面结构CsPbBr3的钙钛矿太阳能电池。这是由于以下原因:一是三维有序多孔反蛋白石结构不仅增强了材料的光散射效应,从而提高了光利用效率,与此同时,由于其独特的周期性结构带来的慢电子效应能够在特定区域内减慢光子群的运动速度,从而增加了太阳光与光吸收层的作用时间,进而有效改善器件的光捕获能力;二是由于反蛋白石独特的三维有序多孔骨架结构能够为光生载流子提供直接的传输通道,从而极大减少了体相载流子的复合,使得载流子可以更高效地被电子传输层与空穴传输层提取;三是碳量子点的复合不仅拓展了光吸收范围,而且得益于碳量子点优异的载流子传输属性,复合材料的电子空穴分离与提取效率明显提高。

关键词：反蛋白石 BiVO4/SnO2 光电解水碳量子点 CsPbBr3钙钛矿太阳能电池

CuWO4纳米片及其异质结结构在光电解水方面的应用

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CuWO4纳米片及其异质结结构在光电解水方面的应用

Ni-MOF@InP量子点异质材料及其光电解水性能

中国化学会第30届学术年会-第二十七分会：光化学

作者：叶雯李彦光苏州大学功能纳米与软物质研究院

近些年来,光电解水这一领域引起了人们的广泛关注。CuWO作为一种新型n型半导体材料,具有合适的带宽(2.3 eV)以及良好的稳定性,因此在光电解水方面展现了巨大的潜力。然而在目前,CuWO的光电解水性能仍很不理想,这在很大程度上要归结于它... 详细信息

近些年来,光电解水这一领域引起了人们的广泛关注。CuWO作为一种新型n型半导体材料,具有合适的带宽(2.3 eV)以及良好的稳定性,因此在光电解水方面展现了巨大的潜力。然而在目前,CuWO的光电解水性能仍很不理想,这在很大程度上要归结于它的低电荷分离效率。在此工作中,我们通过设计三维结构的CuWO纳米片阵列,来提升它的电荷分离效率,进而提高光电解水性能。在材料合成上,舍弃了如电沉积,旋涂沉积或溅射沉积等传统合成方法,首次提出了通过简单的化学转化法,将WO纳米片阵列转化为三维多孔的CuWO纳米片阵列(图一)。在光照条件下,CuWO纳米片阵列光电阳极表现出了优异的性能。与其他现有的CuWO材料相比,其氧化水光电流提高了两倍以上(图二)。此外,我们又通过合成BiVO/CuWO的异质结结构,进一步解决了电荷分离效率低的问题,实现了在1.23 V(相对于可逆氢电极)下超过2 m A/cm的光电流。

关键词：光电解水 CuWO4 纳米片异质结

来源： cnki会议评论

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材料导报 2024年第S1期38卷 1-5页

作者：吴浩扬王文樑李国强华南理工大学材料科学与工程学院广州510641

针对现有MOF材料的合成方法复杂、形貌调控难、催化驱动力不足等缺点,本工作制备了应用于光电解水的形貌可控且均匀的Ni-MOF@InP量子点异质材料光阳极。一方面,通过电沉积的方法简单高效合成了Ni-MOF结构材料,并且利用恒电流密度沉积方... 详细信息

针对现有MOF材料的合成方法复杂、形貌调控难、催化驱动力不足等缺点,本工作制备了应用于光电解水的形貌可控且均匀的Ni-MOF@InP量子点异质材料光阳极。一方面,通过电沉积的方法简单高效合成了Ni-MOF结构材料,并且利用恒电流密度沉积方式调控了MOF的均匀性及形貌;另一方面,利用MOF与InP量子点在Si衬底上构建异质结,有效提高了光电极的载流子迁移率与吸光效率;最终实现了Ni-MOF@InP量子点异质材料的光阳极光电流密度提升83.58%。本工作提出了一种合成及调控MOF的新策略,并且利用量子点的特性增强光电化学(PEC)性能,为光电极修饰提供新思路。

关键词：金属-有机框架量子点形貌结构光电解水异质结

InGaN纳米棒的生长制备及光电解水性能研究

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InGaN纳米棒的生长制备及光电解水性能研究

作者：朱佳太原理工大学

学位级别：硕士

全球对化石燃料的依赖以及温室气体人为排放量的增加,使得未来必须开发清洁的可再生能源。太阳能是最有希望解决能源危机和环境污染的可再生能源。虽然太阳能可以通过使用太阳能电池吸收转换,但是这种光伏设备受到太阳光间歇性的限制。... 详细信息

全球对化石燃料的依赖以及温室气体人为排放量的增加,使得未来必须开发清洁的可再生能源。太阳能是最有希望解决能源危机和环境污染的可再生能源。虽然太阳能可以通过使用太阳能电池吸收转换,但是这种光伏设备受到太阳光间歇性的限制。因此,有必要采用新的方法储存太阳能以满足能源的需求。利用太阳能驱动分解水就是一种有效的途径,因为它可以在没有碳参与的条件下产生绿色环保的氢能。本文通过使用自制的卤化物化学气相沉积(HCVD)装置对InN纳米棒和InGaN纳米棒的生长制备进行了研究,并对所制备的InGaN纳米棒光电催化(PEC)水分解性能进行了测试分析。取得的主要结果如下:(1)利用HCVD法,以InCl为铟源,NH为氮源,在Si(111)衬底上实现无催化InN微纳米棒的可控生长。考察了InCl源区温度、NH流量和N载气流量对InN微纳米棒形貌结构的影响。结果表明,InCl源区温度的升高有利于提高InN纳米棒的形核率和生长速率;NH流量大小对InN纳米棒晶体质量有重要影响,适量NH流量会满足In源生长需要的Ⅴ/Ⅲ比,改善纳米棒晶体质量,当NH流量过大时,In空位缺陷的形成会使晶体质量变差;N载气流量大小会影响In源和N源的浓度和偏压,从而能有效调控InN纳米棒直径和生长速率。(2)在InN纳米棒可控制备的基础上,加入GaCl并以其为镓源,进行了InGaN纳米棒的生长制备。研究了反应温度和Ga源放入量对InGaN纳米棒形貌组分的影响,同时对所制备InGaN纳米棒样品的PEC水分解性能进行了测试分析。结果表明,反应温度升高有利于Ga原子并入,当反应温度过高时,InN的分解会降低晶体生长速率和生长质量;Ga源放入量提高有利于提高InGaN纳米棒的形核率及比表面积,但Ga源放入量过高会促使纳米棒相互合并降低晶体质量。光电化学测试表明,除了组分之外,InGaN纳米棒的缺陷密度也会影响其PEC性能,纳米棒在合并过程中会引入大量晶体缺陷使大量光生载流子在缺陷处复合从而导致光电流密度大幅降低;同时,高密度的表面态会造成费米能级的钉扎,使得光电压降低;在稳定性测试中表明所制备InGaN纳米棒具有较好的抗光腐蚀性能。总之,利用InCl、GaCl为原料,实现了直径为200nm-1600nm的InN纳米棒可控制备,并实现了最高Ga含量为23%的InGaN纳米棒制备。将其制备为光电极进行PEC水分解测试发现缺陷密度的升高是影响PEC水分解性能的主要因素,为未来进一步提高InGaN纳米棒PEC水分解效率奠定了基础。

关键词： HCVD InCl3 GaCl3 InN纳米棒 InGaN纳米棒光电解水

超薄二维半导体的可控制备及其光电解水性能的研究

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超薄二维半导体的可控制备及其光电解水性能的研究

2015年中西部地区无机化学化工学术研讨会

作者：孙永福高山雷风才中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室

原子级厚的二维材料是一种全新的材料,它的出现为制备大面积和高质量的纳米器件带来了希望。这种独特的二维结构能够将微观下优异的光学、电学和磁学性能与宏观下的超薄性、透明性和柔韧性有机地结合在一起,从而能够实现器件的微型化和... 详细信息

原子级厚的二维材料是一种全新的材料,它的出现为制备大面积和高质量的纳米器件带来了希望。这种独特的二维结构能够将微观下优异的光学、电学和磁学性能与宏观下的超薄性、透明性和柔韧性有机地结合在一起,从而能够实现器件的微型化和功能的最大化。虽然无机二维超薄材料能够带来一系列革新的性能和广泛的应用,但是其大量合成、低维结构的表征和清晰的结构-性能关系的建立却遇到了困难。本工作主要讨论近几年我们在无机超薄二维半导体材料领域的工作进展,包括原子级厚无机半导体二维超薄结构的可控、宏量制备方法,精细结构、缺陷结构和电子结构的表征、以及光电解水性能的应用。

关键词：超薄二维半导体精细结构缺陷结构光电解水

来源： cnki会议评论

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TiO_2光电极表面气泡相互作用规律研究

工程热物理学报 2018年第3期39卷 550-554页

作者：陈娟雯郭烈锦胡晓玮曹振山西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室西安710049

本文对纳米棒阵列TiO_2光电极表面气泡活性成核中心及气泡间相互作用进行了实验研究,观察气泡间相互作用规律及其对光电体系的影响。实验发现在Marangoni效应作用下,反应区域电极表面附近流体形成四周流向反应区域中心的流场结构,使得... 详细信息

本文对纳米棒阵列TiO_2光电极表面气泡活性成核中心及气泡间相互作用进行了实验研究,观察气泡间相互作用规律及其对光电体系的影响。实验发现在Marangoni效应作用下,反应区域电极表面附近流体形成四周流向反应区域中心的流场结构,使得反应区域中心产生的气泡对周围气泡有吸引作用,促使气泡聚并。与单气泡生长周期相比,气泡活性中心的活化作用提供了稳定的气泡来源,使气泡的生长周期变短,析气效率上升,平均过电势下降。

关键词：析气反应光电解水气泡聚并 Marangoni效应

单晶硅光阴极表面改性促进光电催化分解水的研究

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单晶硅光阴极表面改性促进光电催化分解水的研究

作者：李鹤天津大学

学位级别：硕士

光电催化(PEC)分解水制氢能够利用太阳能直接生成氢气,是解决当今能源危机和环境问题十分具有前景的方案之一。P型单晶硅具有合适的能带位置、完美的晶体结构和丰富的地球储量,是光解水制氢光阴极材料的最佳选择之一。但是单晶硅在光解... 详细信息

光电催化(PEC)分解水制氢能够利用太阳能直接生成氢气,是解决当今能源危机和环境问题十分具有前景的方案之一。P型单晶硅具有合适的能带位置、完美的晶体结构和丰富的地球储量,是光解水制氢光阴极材料的最佳选择之一。但是单晶硅在光解水制氢中面临着光生电压小、表面反应缓慢以及稳定性差的难题。因此,本论文期望构建高光生电压、低反应过电势和稳定性好的单晶硅光阴极,并且对其机理进行探究。首先,基于构建三维形貌对与硅基底光吸收的重要性,三维形貌硅基底的掺杂也成为需要关注的问题之一。旋涂后热退火是一种简单安全的单晶硅掺杂方法,而旋涂所使用的掺杂剂对光电极性能有着显著的影响。通过表征和测试,我们将掺杂剂粘度与掺杂得到的光电极性能建立起联系。低粘度掺杂剂通过旋涂能够在金字塔形貌硅基底表面均匀分布,在热退火后得到结深均匀的同质结。在电极表面均匀分布的同质结大大提高了光生电子和空穴在整个界面处的分离效率,减少了光生载流子复合,最终得到在强酸性电解质溶液中起始电位达到0.58 ***,外加偏压的太阳光到电能的转化效率(ABPE)为10.6%的pnSi/TiO/Pt光阴极。其次,尽管pnSi/TiO/Pt光阴极能够在强酸性环境中高效稳定的工作,但是这并不能满足光阴极与光阳极在同一电解质中串联全解水的最终目标。Ti/Pt界面的引入提高了 pnSi/TiO/Ti/Pt光阴极在全pH范围内的光电性能。在TiO和Pt之间引入Ti金属层,能够增加电极表面导电性,与此同时磁控溅射Pt助催化剂与Ti构建高效的Ti/Pt界面,促进了光生电子从体相到表面迁移,最终使得光生电子在Pt颗粒聚集。因此,构建得到的pnSi/TiO/Ti/Pt光阴极既保留其酸性环境中的优异反应性能,又实现了在非酸性环境中高效分解水产氢。

关键词：光电解水单晶硅掺杂同质结 Ti/Pt界面全pH

模板法合成CdO纳米片阵列及其在气敏和光解水领域的应用

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模板法合成CdO纳米片阵列及其在气敏和光解水领域的应用

作者：班圣光天津大学

学位级别：硕士

二维纳米材料由于其独特的优势例如大的比表面积、高能面的暴露等原因在气敏和光电解水领域受到越来越多研究者的重视。但是,目前关于二维纳米材料在气敏领域的应用中还存在一定的问题,例如二维纳米材料容易团聚,使得二维纳米材料大的... 详细信息

二维纳米材料由于其独特的优势例如大的比表面积、高能面的暴露等原因在气敏和光电解水领域受到越来越多研究者的重视。但是,目前关于二维纳米材料在气敏领域的应用中还存在一定的问题,例如二维纳米材料容易团聚,使得二维纳米材料大的比表面积等优势受到影响。为此,采用原位的方法合成CdO纳米片阵列防止纳米片的团聚,并将其应用在乙醚气体的探测和光电解水领域,以实现二维纳米材料结构优势的最大发挥。一般来讲,自下而上的合成方法会在底部形成一层干扰气敏性能的种子层薄膜。针对这一问题,本文提出将ZnO纳米棒阵列作为生长CdO纳米片阵列的种子层来合成具有双层结构的气敏器件以消除CdO纳米片阵列底部的种子层薄膜的影响,有效地提高了CdO纳米片阵列对于乙醚的气敏响应的性能。此外,本文还通过改变氧化温度的方法合成出普通的CdO纳米片阵列、多孔的CdO纳米片阵列以及海绵状的CdO,最终发现多孔的CdO纳米片阵列对于乙醚具有最佳的气敏性能。通过研究发现每个纳米片上多孔的存在是该结构具有最佳气敏性能的原因,因为多孔的结构在增加了的耗尽层的面积同时还有利于气体在纳米结构之间的流通。并且多孔的CdO纳米片阵列实现了在已知报道中对于低浓度乙醚的最有效的探测,说明了纳米结构对于气敏性能有重要影响。此外,本论文还探索了CdO纳米片阵列在光电解水领域的应用。发现了CdO纳米片阵列具有优异的光吸收性能、合适的带隙(2.1 eV)、单晶的结构以及优异的导电性,并且原位实现了CdO纳米片阵列的光电解水产氢,其产氢电流为5.1 mA/cm。

关键词：模板法 CdO纳米片阵列乙醚气敏探测光电解水

摩擦纳米发电机驱动水波能向化学能存储转化的研究

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摩擦纳米发电机驱动水波能向化学能存储转化的研究

作者：翟宁宁苏州大学

学位级别：硕士

随着化石燃料的快速消耗,从自然界中的可再生资源中获取清洁能源是解决能源危机的有效办法之一,从环境中收集自然能量向清洁化学能的转化,也是未来科技发展的重要方向。海洋中的低频水波能是一种很有前途的可再生能源,蕴藏着大量的未开... 详细信息

随着化石燃料的快速消耗,从自然界中的可再生资源中获取清洁能源是解决能源危机的有效办法之一,从环境中收集自然能量向清洁化学能的转化,也是未来科技发展的重要方向。海洋中的低频水波能是一种很有前途的可再生能源,蕴藏着大量的未开发资源和能源,但是其低频率（＜5hz）和随机的运动模式也给传统能量收集技术带来了极大的挑战。摩擦纳米发电机（triboelectric nanogenerator,TENG）由于结构简单、成本低、质量轻等诸多优点,可以有效的收集和利用环境中的低频机械能。因此,提高对不规则低频水波能量收集的效率,同时捕获海洋中充足的太阳能,实现水波能向化学能的高效转化是本论文的第一研究要点。由于摩擦电纳米发电机在能量转换过程存在不可避免的能量损耗,提高能量传输效率,使获取能量不受限于天气环境等外界因素,真正实现水波能向清洁氢能的转化,是本论文的第二研究要点。由于摩擦电纳米发电机的脉冲输出会带来能量损失,也不利于能量存储,实现摩擦电纳米发电机的直流输出对能量收集体系进行改进是本论文的第三个研究要点。基于以上研究要点,本论文从对海洋水波能的收集方式出发,对水波能向清洁能源的转化体系进行了完善,下面介绍具体的研究工作:（1）首先设计制备了一种齿轮驱动的单向加速摩擦纳米发电机（GUA-TENG）,可以将无序的低频水流转化为直流输出,为光电催化水分解电池（Ti-PEC）提供外部偏压,同时捕获海洋中充足的太阳光能,将两种环境能源转化为氢气形式的化学能,实现对海洋低频水波能和太阳能的收集和利用。光照不足时,借助电源管理电路将的低频水波能存储到锂电池（Co-LIB）中,实现全天多种能量向化学能的高效转换。阳光充足时,在120rpm的转速下,GUA-TENG的制氢速率可以达到4.65μL min-1,电能的存储速率达到275 mV min-1。整个体系的能量转换效率为2.29%,其中,制氢过程的能量转换效率为1.06%,电能存储过程的能量转换效率为3.69%,实现了海洋低频水波能高效向化学能的转化,为海洋能源的实际利用提供一种新的途径。（2）然后通过对TENG输出从交流到直流过程的优化,使其能直接驱动电解水获取氢能,更好地实现了水波能向清洁化学能源的转化。水流驱动的摩擦纳米发电机（FW-TENG）的整流电路只需两个二极管,极大地减少了不必要的能量损耗,FW-TENG的大功率输出可直接驱动水分解制氢,同时也提高了水波能向氢能转化的效率。140 rpm下,FW-TENG的短路电流（Isc）输出约为90 μA,开路电压（Voc）输出约为110 V。与传统全波整流相比,自整流后FW-TENG的Isc和Voc明显有更高的输出。Isc输出约提高1.2倍,Voc输出约提高1.25倍。在140 rpm的转速下FW-TENG的制氢速率为12.32 μL min-1,水波能向氢能转化的效率为2.0%。这种摩擦纳米发电机驱动的水分解制氢体系真正实现了水波能高效向氢能的可持续转化,在可持续能源的开发方面具有很大的应用潜力,也为清洁能源的开发开辟了一条新的道路。（3）通过对传统摩擦纳米发电机的结构进行改进,构建了一种可以得到直流输出的摩擦纳米发电机（DC-TENG）,利用多相结构对脉冲输出进行有规律的叠加,得到恒定的直流输出。随着接入电路的电极数量增加,DC-TENG的电流也逐渐增大,当全部电极接入电路时,DC-TENG可提供35 μA和130V的直流输出,足以直接驱动大多数电子设备。DC-TENG的几乎恒定的直流输出在能量存储方面也有明显的优势,能有效地将低频水波能转化为电能,DC-TENG可将商业锂电池（LIB）在30 min内迅速充电到1.8 V,50 min后LIB的电压可达到2 V,可以直接驱动大负载的反应体系。而传统摩擦纳米发电机给LIB充电时,LIB电压的增加速度较为平缓,50 min后电压仅达到1.8 V。因此,不管是充电速率还是电量存储能力,DC-TENG都具有明显的优势,未来有更大的发展潜力。

关键词：摩擦纳米发电机水波能化学能光电解水电解水