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飞秒时间分辨质谱和光电子影像对分子激发态动力学的研究

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物理学报 2018年第22期67卷 134-149页

作者：王艳梅唐颖张嵩龙金友张冰中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

分子量子态的研究,特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用,而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用.飞秒时间分辨质谱和光电子影像是将飞秒抽运-探测分别与飞行时间质谱和光... 详细信息

分子量子态的研究,特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用,而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用.飞秒时间分辨质谱和光电子影像是将飞秒抽运-探测分别与飞行时间质谱和光电子影像相结合的超快谱学方法,为实现分子内部量子态探测,研究分子量子态相互作用及超快动力学过程提供了强有力的工具,可以在飞秒时间尺度下研究单分子反应过程中的光物理或光化学机理.本文详细介绍了飞秒时间分辨质谱和光电子影像的技术原理,并结合本课题组的工作,展示了这两种方法在量子态探测及相互作用研究领域,特别是激发态电子退相、波包演化、能量转移、分子光解动力学以及分子激发态结构动力学研究中的广泛应用.最后,对该技术的发展前景以及进一步的研究工作和方向进行了展望.

关键词：飞秒时间分辨质谱光电子影像激发态动力学

飞秒时间分辨的光电子影像技术研究2-氯吡啶超快内转换动力学(英文)

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物理化学学报 2012年第11期28卷 2543-2548页

作者： GHAZAL Ahmed-Yousif 邱学军秦朝朝龙金友布玛丽亚·阿布力米提张冰中国科学院武汉物理与数学研究所、波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院研究生院北京100049

利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs.实验结果表明,通... 详细信息

利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs.实验结果表明,通过S2/S0(基态)和S1/S0的锥形交叉衰减到基态的衰减通道也是退布居的重要通道,其时间尺度为(5.5±0.3)ps.

关键词：光电子影像超快过程内转换 2-氯吡啶

飞秒时间分辨的光电子影像研究氯化苄分子内转换动力学(英文)

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物理化学学报 2012年第12期28卷 2761-2766页

作者：丁中华邱学军徐晏琪王艳梅张冰中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

结合时间分辨的飞秒光电子影像(TRPEI)技术和时间分辨的质谱技术,研究了氯化苄(BzCl)分子内转换动力学过程.从光电子影像中获得了光电子动能分布和角度分布.氯化苄分子吸收两个400nm的光子后从基态跃迁到S4态和S2态.获得的母体离子随泵... 详细信息

结合时间分辨的飞秒光电子影像(TRPEI)技术和时间分辨的质谱技术,研究了氯化苄(BzCl)分子内转换动力学过程.从光电子影像中获得了光电子动能分布和角度分布.氯化苄分子吸收两个400nm的光子后从基态跃迁到S4态和S2态.获得的母体离子随泵浦-探测时间延迟变化的曲线可以用两个指数函数进行拟合,包括一个时间常数为50fs的快速组分和一个时间常数为910fs的慢速组分.通过分析光电子动能分布随延迟时间的变化,我们认为分子被激发到S4态后在很短的时间内与S2态发生耦合迅速弛豫到S2态,然后再经内转换(IC)弛豫到S1态.最初布居的激发态分子经过内转换弛豫到S1态的时间尺度为50fs.910fs的慢速时间组分反映了分子弛豫到S1态后,经内转换向基态S0的弛豫.光电子角度分布的各向异性参数从零时刻的0.87增加到25fs时的0.94,然后逐渐减小到190fs时刻的0.59的现象,也反映了氯化苄分子从S4态耦合到S2态,然后内转换到S1态的动力学过程.

关键词：氯化苄光电子影像内转换泵浦-探测时间分辨光谱

飞秒时间分辨的光电子影像对3-甲基吡啶分子超快动力学研究(英文)

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物理化学学报 2014年第1期30卷 22-27页

作者：布玛丽亚·阿布力米提朱荣淑邱学军秦晨张冰哈尔滨工业大学深圳研究生院环境科学与工程研究中心广东深圳518055 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院大学北京100049

利用飞秒时间分辨的光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了3-甲基吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了3-甲基吡啶分子S2态向S1态高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间大约为910fs.二次布居的S1态主要通过内转换衰减到基... 详细信息

利用飞秒时间分辨的光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了3-甲基吡啶分子激发态的超快过程.实时观察到了3-甲基吡啶分子S2态向S1态高振动能级的超快内转换过程,该内转换的时间大约为910fs.二次布居的S1态主要通过内转换衰减到基态S0,该内转换的时间尺度为2.77 ps.光电子能谱分布和光电子角分布显示,S2态和S1态在电离的过程中跟3p里德堡态发生偶然共振.本次实验中还用400 nm两个光子吸收的方法布居了3-甲基吡啶的3s里德堡态.研究表明,3s里德堡态的寿命为62 fs,并主要通过内转换快速衰减到基态.

关键词：甲基吡啶光电子影像内转换泵浦-探测时间分辨光谱

飞秒光电子影像技术对氯丙烯分子的光电离/解离机理研究

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量子电子学报 2016年第4期33卷 385-391页

作者：沈环华林强华中农业大学理学院湖北武汉430070 华中农业大学应用物理研究所湖北武汉430070 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室湖北武汉430071

基于飞秒光电子影像技术与飞行时间质谱,对氯丙烯(C_3H_5Cl)在200、400、800 nm飞秒脉冲下的光电离/解离机理进行了研究。结果表明:C_3H_5Cl的光电离/解离机理与激光波长存在依赖关系。在短波长200 nm,母体分子C_3H_5Cl以双光子电离为... 详细信息

基于飞秒光电子影像技术与飞行时间质谱,对氯丙烯(C_3H_5Cl)在200、400、800 nm飞秒脉冲下的光电离/解离机理进行了研究。结果表明:C_3H_5Cl的光电离/解离机理与激光波长存在依赖关系。在短波长200 nm,母体分子C_3H_5Cl以双光子电离为主要通道,其他的碎片离子则来源于C_3H_5Cl^+的解离;当波长向长波方向变化,如800 nm时,C_3H_5Cl中间态的解离开始占主导地位,碎片离子的信号也相应增强。光电子能谱进一步证实了在400 nm和800 nm存在来源于中性碎片的光电子,这些中性碎片是由C_3H_5Cl的中间态直接解离产生的。这意味着在400 nm和800 nm母体分子可能被激发到寿命较短的中间解离态,解离产生中性碎片,使光解离过程在长波段扮演重要角色。

关键词：光谱学光电离/解离光电子影像飞行时间质谱氯丙烯飞秒激光

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苯乙炔分子电子激发态超快动力学研究

物理学报 2021年第5期70卷 112-116页

作者：向梅凌丰姿邓绪兰魏洁布玛丽亚·阿布力米提张冰新疆师范大学物理与电子工程学院乌鲁木齐830054 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071

采用飞秒时间分辨质谱技术结合飞秒时间分辨光电子影像技术研究了苯乙炔分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用235 nm光作为泵浦光,将苯乙炔分子激发到第二激发态S2,用400 nm光探测激发态的演化过程.时间分辨的母体离子的变化曲线用指... 详细信息

采用飞秒时间分辨质谱技术结合飞秒时间分辨光电子影像技术研究了苯乙炔分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用235 nm光作为泵浦光,将苯乙炔分子激发到第二激发态S2,用400 nm光探测激发态的演化过程.时间分辨的母体离子的变化曲线用指数和高斯函数卷积得到不同的两个组分,一个是超快衰减组分,时间常数为116 fs,一个是慢速组分,时间常数为106 ps.通过分析时间分辨的光电子影像得到光电子动能分布,结合时间分辨光电子能谱数据发现,时间常数为116 fs的快速组分反映了S2态向S1态的内转换过程.实验还表明S1态通过内转换被布局后向T1态的系间窜跃过程为重要的衰减通道.本工作为苯乙炔分子S2态非绝热弛豫动力学提供了较清晰的物理图像.

关键词：苯乙炔光电子影像系间交叉时间分辨光谱

2-甲基呋喃分子激发态超快非绝热动力学（英文）

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物理化学学报 2017年第3期33卷 506-512页

作者：龙金友刘志明邱学军张冰中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中南民族大学电子信息工程学院武汉430074

利用飞秒时间分辨的光电子影像技术研究了2-甲基呋喃分子激发态超快非绝热动力学。2-甲基呋喃分子吸收两个400 nm的光子后同时被激发到n=3的里德堡态S1[~1A′′(π3s)]、~1A′(π3p_x)、~1A″(π3p_y)、~1A″(π3p_z)和价电子态~1A′(π... 详细信息

利用飞秒时间分辨的光电子影像技术研究了2-甲基呋喃分子激发态超快非绝热动力学。2-甲基呋喃分子吸收两个400 nm的光子后同时被激发到n=3的里德堡态S1[~1A′′(π3s)]、~1A′(π3p_x)、~1A″(π3p_y)、~1A″(π3p_z)和价电子态~1A′(ππ*),之后被两个800 nm的光子电离。通过母体离子产率随泵浦-探测延迟时间的变化曲线测得这些里德堡态与价电子态的平均寿命为50 fs。通过解析光电子能谱中n=3的里德堡态与价电子态所对应的组分峰的相对演化特征,观测到了这些激发态之间的内转换过程,并且揭示了价电子态~1A′(ππ*)在内转换过程中扮演的重要"纽带"作用。里德堡态与价电子态之间的混合,形成势能面间的锥形交叉,导致了如此超快的内转换过程。

关键词：超快光电子影像非绝热动力学 2-甲基呋喃

飞秒脉冲作用下氯丙烯的多光子解离和电离动力学（英文）

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物理化学学报 2017年第3期33卷 500-505页

作者：刘宁亮沈环华中农业大学理学院武汉430070 华中农业大学应用物理研究所武汉430070

利用飞秒激光脉冲,在200、400和800 nm下对氯丙烯(C_3H_5Cl)的光解离和电离动力学进行了研究。实验测量了氯丙烯在飞秒脉冲作用下的飞行时间质谱、光强指数以及光电子影像。结果发现在短波(200 nm)时,母体分子的电离为主要通道,而其他... 详细信息

利用飞秒激光脉冲,在200、400和800 nm下对氯丙烯(C_3H_5Cl)的光解离和电离动力学进行了研究。实验测量了氯丙烯在飞秒脉冲作用下的飞行时间质谱、光强指数以及光电子影像。结果发现在短波(200 nm)时,母体分子的电离为主要通道,而其他离子均来源于C_3H_5Cl^+的解离。当波长移动到长波(800 nm)时,碎片离子就占据了主导。这些碎片离子来源于中性碎片的多光子电离过程,而这些中性碎片又是由C_3H_5Cl的中间态直接解离而产生的。这意味着,光解离过程起到非常重要的作用。这是因为800 nm可以激发分子达到能够产生中性碎片的中间态。在400 nm时,虽然中间态的解离过程仍然至关重要,但并没有在800 nm时明显。综上所述,本文的研究证实了氯丙烯的光解离/电离行为具有波长依赖性,并揭示了氯丙烯在200、400和800 nm飞秒激光作用下的复杂动力学过程。

关键词：飞秒激光脉冲飞行时间质谱光电子影像氯丙烯多光子解离和电离

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氯苯分子第一激发态超快动力学(英文)

物理化学学报 2011年第4期27卷 965-970页

作者：刘玉柱秦朝朝张嵩王艳梅张冰中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 中国科学院研究生院北京100049

利用时间分辨飞秒光电子影像技术结合时间分辨质谱技术,研究了氯苯分子第一激发态的超快过程.266.7nm单光子将氯苯分子激发至第一激发态.母体离子时间变化曲线包括了不同的双指数曲线.一个是时间常数为(152±3)fs的快速组分,另一个是时... 详细信息

利用时间分辨飞秒光电子影像技术结合时间分辨质谱技术,研究了氯苯分子第一激发态的超快过程.266.7nm单光子将氯苯分子激发至第一激发态.母体离子时间变化曲线包括了不同的双指数曲线.一个是时间常数为(152±3)fs的快速组分,另一个是时间常数为(749±21)ps的慢速组分.通过时间分辨的光电子影像得到了时间分辨的光电子动能分布和角度分布.时间常数为(152±3)fs的快速组分反映了第一激发态内部的能量转移过程,这个过程归属为氯苯分子第一激发态耗散型振动驰豫过程.时间常数为(749±21)ps的慢速组分反映了第一激发态的慢速内转换过程.另外,实验实时观察到典型的非对称陀螺分子(氯苯)激发态的非绝热准直和转动退相干现象.并推算出第一次转动恢复时间为205.8ps(C类型)和359.3ps(J类型).

关键词：光电子影像超快过程振动能量驰豫氯苯非绝热准直