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高压下分子晶体SnI4和GeI4的光电性质研究

高压下分子晶体SnI4和GeI4的光电性质研究

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作者：卢锐鸿吉林大学

学位级别：硕士

由于光电材料具有高的电子迁移率、高的光吸收系数以及带隙可调控等优势,使其在通信、光学检测、医疗卫生等各个领域都具有广泛的应用。但目前我们所开发的光电材料仍存在如环境条件下不稳定、探测带宽有限等局限,所以不断探索具有优异... 详细信息

由于光电材料具有高的电子迁移率、高的光吸收系数以及带隙可调控等优势,使其在通信、光学检测、医疗卫生等各个领域都具有广泛的应用。但目前我们所开发的光电材料仍存在如环境条件下不稳定、探测带宽有限等局限,所以不断探索具有优异光电性能的功能材料是推动光电工业发展的关键。其中分子晶体因其优异的光学、电学性质而受到人们的广泛关注。压力是调节晶格结构,改善材料的物理性质和化学性质的重要手段,可在调控材料性能的同时不引入其他杂质。近年来,人们发现压力可使分子晶体结构变化,改变分子间距和分子间相互作用,从而引发如相变、发光、金属化等丰富的物理现象出现,因此分子晶体在压力下的性能调控已成为人们广泛研究的课题。在本文中,我们选取了在常压下具有相同结构的分子晶体SnI4以及GeI4作为研究对象,系统地研究了其高压下的结构相变以及光电性质。本论文的主要研究结果如下:1.利用高压原位X射线衍射（XRD）、Raman、紫外-可见吸收光谱、高压光电流测试等技术结合理论计算对SnI4的高压光电行为以及机理进行了深入研究。发现在氙灯辐照下,7 GPa前SnI4的光电流较小且保持相对稳定,当压力达到11.5 GPa时,其电阻率急剧下降,同时光电流与最初相比提升了5个数量级。值得注意的是,在红外激光作为辐照源时,随着压力增加,光电流提升了4个数量级。压力作用下SnI4的光吸收边呈现红移,表明其带隙随压力增加而减小。进一步研究发现,SnI4在7 GPa左右发生了结构相变,出现了新的金属相CP-II,金属相的比例随压力增加而逐渐增加。SnI4光电性能的改善与金属相CP-II的出现紧密相关,金属相有效提高了其载流子浓度和近红外光区的光吸收能力,并促进了光生电子和空穴的分离,使光电流大幅度增加,同时还拓展了其光谱响应范围。2.利用高压原位XRD、Raman、紫外-可见吸收光谱、光电流测试等技术对GeI4的结构和光电特性进行了研究。研究发现,在氙灯辐照下,GeI4的光电流在8 GPa之前保持相对稳定,变化幅度较小,继续加压后,光电流急剧增加,在整个过程中,光电流有4个数量级的提升。在980 nm激光辐照下,光电流提升了2个数量级,响应度、外量子效率等也有大幅度的增加。进一步分析发现,GeI4在8 GPa左右出现了结构的相变,继而导致了其光电流的增强,随着压力的增加,GeI4带隙逐渐减小,带隙从最初的2.34 eV（常压）减小到0.75 eV（20 GPa）。这些结果表明,压力可以通过调控相组成来进一步调控GeI4的光电性能,不仅使其光响应得到了增强,也拓展了其光谱响应范围。

关键词：高压结构相变 SnI4 GeI4 光电增强分子晶体

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基于水滑石的复合LB膜制备及化学气体传感、光电流增强性能探究

基于水滑石的复合LB膜制备及化学气体传感、光电流增强性能探究

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作者：贺颖燕山大学

学位级别：硕士

分子自组装的基本过程是系统中的分子无序到有序聚集成纳米尺度的聚集体,利用分子自组装技术制备的功能化复合材料具有广泛的应用价值。水滑石(LDH)这类阴离子型层状材料因结构的特殊性,在催化、生物传感、药物储存-递送代理、电化学储... 详细信息

分子自组装的基本过程是系统中的分子无序到有序聚集成纳米尺度的聚集体,利用分子自组装技术制备的功能化复合材料具有广泛的应用价值。水滑石(LDH)这类阴离子型层状材料因结构的特殊性,在催化、生物传感、药物储存-递送代理、电化学储能等各种技术领域有广泛应用。近几年研究发现,在使用LDH粉体过程中,分散片层容易丢失还不易被回收。因此,用LDH分散片组装制备新型功能薄膜材料成为现今研究的热点问题。本研究利用共沉淀法、离子交换法和水热合成法制备了功能化的LDH,通过超分子自组装技术设计合成了几种LDH/染料复合LB膜,并对LB膜的自组装机理和性能进行探讨。首先,使用LB技术合成了功能化二维镁铝水滑石(LDH-Ise)与亚甲基蓝(MB)、中性红(NR)、罗丹明B(RhB)、藏红T(ST)四种染料自组装的Langmuir复合膜,并对其组装过程的多样化和化学气体传感机理进行了探讨。分析认为,LDH-Ise/染料LB复合膜中不同染料分子与LDH之间的各种协同作用促使染料在LDH表面产生不同行为的聚集。与传统混合滴膜相比,LB复合膜对酸/碱气体具有更高的感应灵敏度和循环使用性。其次,还利用LB技术构筑了均匀致密的镍铁水滑石(NiFe-LDH)与偶氮苯类化合物(N-Azo和PAA-Azo)在界面组装复合膜,探究其光致异构和气体传感效应。研究发现,功能化LDH与两种偶氮苯化合物组装产生了多种行为聚集体,结合紫外光谱表明NiFe-LDH/偶氮苯类LB复合膜具有良好的紫外光异构稳定性和气体传感性能。为了进一步探究功能化镍铁LDH半导体性质及其与染料之间的作用机制,设计得到复合有序的NF-LDH/染料组装Langmuir膜,研究其形貌特征和光电转换行为。实验结果表明在引进染料结构后,气液界面LB自组装作用促进了其在LDH表面的团聚。与纯LDH和染料传统涂布的膜电极相比,功能NF-LDH/染料LB复合膜电极具有良好的光电流增强性和稳定的使用性。

关键词：自组装水滑石染料 LB膜传感器光致异构光电增强

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石墨相氮化碳基催化剂的制备及光催化性能研究

石墨相氮化碳基催化剂的制备及光催化性能研究

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作者：薛梦儒上海应用技术大学

学位级别：硕士

全球性能源短缺和环境污染已经成为人类追求可持续发展面临的两大挑战。半导体光催化技术能在温和条件下利用太阳能分解水制氢和催化降解污染物等,被认为是解决能源和环境问题的有效途径之一。近年来,新型的光催化材料g-C3N4被广泛研究... 详细信息

全球性能源短缺和环境污染已经成为人类追求可持续发展面临的两大挑战。半导体光催化技术能在温和条件下利用太阳能分解水制氢和催化降解污染物等,被认为是解决能源和环境问题的有效途径之一。近年来,新型的光催化材料g-C3N4被广泛研究。其独特的类石墨烯结构,优良的化学稳定性及合适的导带价带位置使其在光催化领域中有着诱人的应用前景。但是纯的g-C3N4比表面积小、光催化效率低、光生载流子复合效率高等缺点限制了它的应用。因此,如何提高g-C3N4的光催化性能成为了人们的研究热点。研究表明,改性后的g-C3N4具有良好的光催化性能。据此,本文利用贵金属与钨酸盐之间的协同作用、钨酸盐对非金属助催化剂的活化作用、贵金属与金属氧化物之间的协同作用等构建了一系列高效的g-C3N4基光催化体系。在此基础上,对其光催化制氢性能及其光催化机制进行了较为系统的探讨。具体研究内容和结果如下:1.利用贵金属与金属钨酸盐之间的强协同作用制备了含铂纳米簇、CoWO4纳米簇和C3N4纳米片的光催化体系（Pt-CoWO4-C3N4）。研究发现,铂与钨酸盐之间的强协同作用可有效地提高C3N4的光催化性能。且Pt-CoWO4-C3N4具有很高的光催化制氢活性。在最佳实验条件下,其光催化分解水制氢速率最快可达1.42 mmol g-1 h-1。从动力学和循环稳定性实验的结果还可以看出,所制得的光催化剂的稳定性比较好,反应过后催化剂组分可保持不变。并且,在循环实验中重复使用8次后,其催化活性仍旧保持在催化剂原始活性的74%左右。此外,对该催化剂的光催化机制的研究表明,Pt与金属钨酸盐之间的强协同作用源于三者间高效的类Z-scheme电子转移。2.利用CuWO4作为负载媒介,将NiS纳米簇负载于C3N4纳米片上,构建了一个具有介孔结构的C3N4基光催化体系（C3N4/NiS-W）。考察了 CuWO4的活化作用对NiS助催化剂性能的影响,同时对该催化剂的光催化水分解制氢的活性进行了评价。结果表明,所制备的负有NiS的C3N4是一种新型的无贵金属光催化剂,具有优异的光催化制氢活性。当NiS负载量为3%时,所得光催化剂的催化活性最高。在它的催化作用下,H2的生成速率可达3.3 mmol g-1 h-1。研究结果还表明,利用CuWO4的活化作用可有效增强NiS助催化剂的性能。与通过直接负载技术所制得的NiS负载的C3N4纳米片相比,C3N4/NiS-W的光催化活性是它的62倍。另外,该催化体系还具有令人满意的耐盐性。即使在盐浓度较高的情况下,催化剂仍可保持一定的活性。H2的析出速率可达0.98 mmol g-1 h-1。3.制备了一个由Pt纳米簇、SnO2纳米簇和C3N4纳米片构成的光催化体系（Pt-SnO2-C3N4）。在此基础上,对所得催化体系的光催化制氢行为进行了考察。研究结果表明,所制备的Pt-SnO2-C3N4具有良好的光催化制氢性能。在最佳条件下,光催化制氢速率可达1.04 mmol g-1 h-1。Pt-SnO2-C3N4的高催化制氢活性应来自于金属铂与氧化锡之间有很强的协同作用。此外,从动力学实验的结果还可以看出,所制得的光催化剂具有良好的稳定性。

关键词： C3N4 光催化制氢性能海水制氢光电增强

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