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内建电场调控光生电荷分离效率的研究进展

石油化工高等学校学报 2021年第3期34卷 1-6页

作者：周月娥陈雪冰张静辽宁石油化工大学辽宁省先进清洁能源材料化学工程实验室辽宁抚顺113001

光催化技术是解决现今环境污染和能源危机的重要手段之一,然而大部分催化剂的光催化效率较低,提高光生电荷的分离是提高光催化效率的一种有效方法。首先对催化剂的光催化原理进行了概述;结合近年来国内外在提高光生电荷分离效率方面取... 详细信息

光催化技术是解决现今环境污染和能源危机的重要手段之一,然而大部分催化剂的光催化效率较低,提高光生电荷的分离是提高光催化效率的一种有效方法。首先对催化剂的光催化原理进行了概述;结合近年来国内外在提高光生电荷分离效率方面取得的最新成果及进展,从内建电场的产生机理入手,综述了半导体p-n结、异相结、极化表面和铁电材料极化对光生电荷分离效率及光催化性能的影响;最后对内建电场在未来光催化领域的发展方向进行了展望。

关键词：半导体光催化光生电荷分离内建电场

钒酸铋及其复合半导体材料的光学与光电性质研究

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钒酸铋及其复合半导体材料的光学与光电性质研究

作者：蔡杨重庆三峡学院

学位级别：硕士

由于半导体BiVO具有优异光电特性,它被广泛运用于锂离子电池、太阳能电池等领域,同时也发现TiO在光解水、还原CO方面有出色的表现,于是BiVO作为一种半导体光催化剂备受关注。类似的金属氧化物半导体也同样表现出较好的光电特性,如ZnO、S... 详细信息

由于半导体BiVO具有优异光电特性,它被广泛运用于锂离子电池、太阳能电池等领域,同时也发现TiO在光解水、还原CO方面有出色的表现,于是BiVO作为一种半导体光催化剂备受关注。类似的金属氧化物半导体也同样表现出较好的光电特性,如ZnO、Sn O、TiO等,然而这些金属氧化物半导体与单一元素半导体（硅、锗）相比,它们禁带值大。同时,它们缺乏足够强的内建电场强度,使得光生载流子产生后难以到达表面,而是直接在内部复合。为了解决TiO、ZnO等金属氧化物半导体的缺点,研究者提出了众多改性方法。本论文是利用Bi基半导体窄带系的特点,与宽带隙（TiO、ZnO）金属氧化物半导体复合,在不同晶面间形成异质结,能有效降低金属氧化物半导体的禁带宽度,提高光生载流子的分离效率。本文Bi基半导体选用的是单斜晶BiVO（m-BiVO）,区别于传统的半导体光催化剂,其带隙较窄、对可见光有良好的响应能力。采用聚丙烯酰胺溶胶凝胶法合成BiVO、TiO和ZnO样品,再采用超声辅助合成的方式合成不同质量比的BiVO/ZnO和BiVO/TiO样品。对制备样品进行形貌表征、光学性质分析、光催化活性实验、电化学测试,研究样品的晶体结构、光学性质和光电性质。主要研究结果如下:1)采用聚丙烯酰胺溶胶凝胶法制备不同煅烧温度下的BiVO（500、550、600、650、700℃）,通过XRD、XPS、FT-IR、DRS、TEM、SEM、电化学测试等,得出煅烧温度500℃的样品是单斜晶体结构、禁带宽度2.34 e V、可见光的响应范围最大、光生载流子的重组率最低、光催化降解亚甲基蓝污染物的效率最高（降解率可达到96.542%）,煅烧温度500℃是最佳制备m-BiVO的温度。2)超声辅助合成不同质量比BiVO/ZnO（10%-BiVO/ZnO、15%-BiVO/ZnO、20%-BiVO/ZnO、30%-BiVO/ZnO）样品,引入BiVO能够形成异质结,增加ZnO紫外-可见吸收的范围,有效降低光生载流子的复合率,光催化降解污染物甲基紫的性能提高13%,其中15%-BiVO/ZnO的样品表现出最佳的光学性质的电化学性质,因此复合半导体BiVO/ZnO最佳复合质量比是15%。3)超声辅助合成不同质量比BiVO/TiO（2%-BiVO/TiO、5%-BiVO/TiO、10%-BiVO/TiO、20%-BiVO/TiO）样品,随着引入BiVO的含量增加,复合半导体BiVO/TiO的禁带值先减小后增大,表明复合后TiO的价带与导带间会出现高活性的有效能级,增加了TiO对光的吸收范围,但是随着BiVO含量增加,BiVO和TiO会产生团聚现象,进而抑制对光能的利用性能。制备的复合半导体BiVO/TiO均能降低光生载流子的复合率,其中5%-BiVO/TiO的样品对污染物甲基紫的降解率高达90.5%,比单体TiO降解性能提高15%。5%-BiVO/TiO的样品表现出最佳的光学性质的电化学性质,因此复合半导体BiVO/TiO的最佳复合质量比是5%。

关键词： BiVO4 光生电荷分离聚丙烯酰胺凝胶法复合半导体

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石墨烯在光生电荷分离与传输机制中的作用

河南科技大学学报（自然科学版） 2016年第4期37卷 87-91,96页

作者：赵涛涛赵高峰河南大学物理与电子学院河南开封475004

基于不同质量分数(0.4%、0.8%、1.2%、1.6%、2.0%和2.4%)还原氧化石墨烯(RGO),合成了Cu-_4Bi_4S_9(CBS)与RGO复合体系(CBS-RGO),并制备了Zn_2SnO_4/Cu_4Bi_4S_9(ZTO/CBS)、Zn_2SnO_4/Cu_4Bi_4S_9-RGO(ZTO/CBS-RGO)两类异质结以及体相异质结太阳能电池。对于CBS-RGO,随着RGO质量分数从0.4%增加到1.6%,其光伏响应逐渐增强,当RGO质量分数超过1.6%时,其光伏响应逐渐减弱。表面光电压谱测试结果表明:ZTO/CBS-RGO呈现出优于ZTO/CBS的光伏响应;在正外电场诱导下,ZTO/CBS-RGO仍然具有优于ZTO/CBS的光伏响应。此外,ZTO/CBS和ZTO/CBS-RGO两类体相异质结太阳能电池最高光电转换效率分别为1.2%和2.8%,表明复合RGO可有效提高光生电荷分离效率。

关键词：光伏响应异质结光生电荷分离光电转换效率

纳米TiO2表面结构对其光生电荷分离和光催化性能的影响

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纳米TiO2表面结构对其光生电荷分离和光催化性能的影响

作者：薛连鹏黑龙江大学

学位级别：硕士

纳米TiO由于其廉价、无毒、无污染和氧化能力强等特点，在光催化等领域得到了广泛关注。但由于其太阳光利用率较低及自身光生载流子易复合等缺陷限制了光催化技术的实用化。本论文采用表面活性剂修饰、形态调控、磷酸后处理和复合金属... 详细信息

纳米TiO由于其廉价、无毒、无污染和氧化能力强等特点，在光催化等领域得到了广泛关注。但由于其太阳光利用率较低及自身光生载流子易复合等缺陷限制了光催化技术的实用化。本论文采用表面活性剂修饰、形态调控、磷酸后处理和复合金属离子掺杂4种途径来改性纳米TiO光催化剂，试图通过改变其表面结构和形态而改善光生电荷分离状况，进而提高其光催化活性。在表面活性剂修饰过程中，主要利用阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(DBS)对TiO进行表面修饰，主要考察了DBS表面修饰对纳米TiO光催化氧化降解气相n-CH反应的活性和寿命的影响，并主要利用表面光电压谱(SPS)和荧光光谱(PL)等方法研究了DBS表面修饰的改性机制。结果表明：表面修饰DBS分子基团能够抑制TiO纳米微晶生长、促进纳米TiO分散、增强吸附性和提高光生电荷分离，以至于光催化活性显著提高。但寿命并没有下降，这与TiO和DBS基团的光稳定性有关。动力学研究表明，TiO光催化氧化n-CH反应遵循Langmuir-Hinshelwood动力学模型，为准一级反应。在低温酸性水热条件下，以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂，实现对TiO纳米晶的形态调控，重点考察了反应条件如CTAB浓度、pH值、水热温度和时间等对TiO纳米晶生长的影响。结果表明：适量的CTAB分子能够在低温条件下诱导纳米TiO沿方向择优化生长，并表现出动力学控制的生长机理。与未加入CTAB的球形TiO相比，择优化生长的TiO具有较大的比表面积和较高的光生电荷分离效率以至于提高了光催化活性。此外，由于CTAB分子的修饰作用，所制备的TiO纳米粒子能够直接分散在有机体系中，进一步拓展了其应用范围。通过浸渍过程实现HPO对纳米锐钛矿相TiO的后处理，重点研究了HPO修饰对纳米锐钛矿相TiO的热稳定性及光催化活性的影响。结果表明，HPO修饰显著地提高了纳米锐钛矿相TiO热稳定性，甚至经过800℃热处理后仍然具有以锐钛矿相为主的相组成。光催化测试表明，经过高温热处理的适量HPO修饰的TiO表现出了优越于国际商品P25-TiO的活性。这主要是因为高的结晶度有利于光生电荷分离及比表面积较大有关。以La(稀土金属)和Zn(过渡金属)为金属元素的代表，利用溶胶-水热法实现对纳米TiO进行复合金属离子掺杂的改性。重点考察金属离子的引入对纳米TiO相变过程的影响，尤其是探讨在相同相组成的条件下结晶度对其光生电荷分离及光催化活性的影响。结果表明，La和Zn两种离子的引入抑制了相转变过程，前者抑制作用要比后者大。在含有少量金红石而以锐钛矿相为主的TiO样品中，结晶度越高，其光催化活性越高，这主要与其表面缺陷少而有助于光生电荷分离有关。以上系统研究表明，纳米TiO的表面结构、形态和晶相组成等能够综合影响TiO光生电荷的分离状况，进而影响光催化活性。因此可通过调控以上诸因素来实现对纳米TiO的有效改性。此外，也证明了SPS是一种有效地反映TiO光生电荷分离状况的工具，从而为研发高性能的半导体光催化剂提供有力支持。

关键词： TiO2 纳米粒子表面结构光生电荷分离光催化

提高纳米TiO2光生电荷分离的策略及光催化性能研究

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提高纳米TiO2光生电荷分离的策略及光催化性能研究

作者：吴晶黑龙江大学

学位级别：硕士

在众多的半导体光催化剂中,纳米TiO因其独特的物理化学性质备受瞩目。其中,锐钛矿TiO光生电荷分离较好,被研究的最为广泛,而金红石TiO因其较小的比表面积表现出较差的光催化活性,常被人们忽视。然而,金红石TiO也有许多优点,如高化学稳定... 详细信息

在众多的半导体光催化剂中,纳米TiO因其独特的物理化学性质备受瞩目。其中,锐钛矿TiO光生电荷分离较好,被研究的最为广泛,而金红石TiO因其较小的比表面积表现出较差的光催化活性,常被人们忽视。然而,金红石TiO也有许多优点,如高化学稳定性,高硬度等。我们知道,在光催化降解污染物过程中,TiO表面吸附的氧气捕获光生电子是关键。在光催化还原CO过程中,由于水氧化反应需要四个空穴参与,因此利用表面极性基团等诱导空穴是关键。基于以上,本论文开展了无机酸修饰,引入极性基团,构建复合体等策略来对光生电荷进行诱捕,促进光生电荷的分离,进而提高TiO光催化活性。具体如下:首先采用低温盐酸调控的溶胶-水热法合成了表面残留氯的金红石TiO,利用磷酸和硼酸对其进行共修饰,结果表明,磷酸是以–P–OH键与TiO的–Ti–OH键脱水形成–Ti–O–P–OH实现有效连接的,硼酸则是通过硼原子的原子空轨道与TiO表面残留氯的孤对电子相互作用形成–Ti–Cl:B–OH键,进而实现了共修饰。相比于磷酸或硼酸单独修饰的样品,共修饰后样品的光生电子被捕获的程度得到了明显的提高,主要归因于TiO表面氧吸附性能的提高,从而提高了光生电荷的分离,使得羟基自由基产量提高,进而促进了光催化降解污染物活性。将合成的表面残留氯的金红石TiO样品先用磷酸修饰后,再复合适量的碳纳米管。修饰的磷酸在水中一部分会电离形成负场,与TiO表面残留的氯协同诱导空穴,另一部分磷酸作为分子桥有效的连接TiO和碳纳米管,进而促进电荷的有效转移,同时,碳纳米管又能很好的传输电荷,这些作用极大地提高了光生电荷的分离,进而改善了TiO光催化还原CO的能力。本工作将有助于深入理解半导体光催化的过程机制,并为设计合成高催化活性的TiO基光催化剂材料提供可借鉴的思路。

关键词：金红石TiO2 共修饰光生电荷分离光催化过程机制

纳米Fe2O3光生电荷分离的提高方法及其高的可见光活性

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纳米Fe2O3光生电荷分离的提高方法及其高的可见光活性

作者：栾鹏黑龙江大学

学位级别：硕士

近些年来,随着化石燃料的消耗,能源危机成为当今人类社会亟待解决的重要问题。在众多新能源的开发和利用中,太阳能作为一种清洁的、环境友好型的能源得到了广泛的关注和研究。在太阳光谱中,可见光大约占44%,因此,研发高活性具有可见光... 详细信息

近些年来,随着化石燃料的消耗,能源危机成为当今人类社会亟待解决的重要问题。在众多新能源的开发和利用中,太阳能作为一种清洁的、环境友好型的能源得到了广泛的关注和研究。在太阳光谱中,可见光大约占44%,因此,研发高活性具有可见光响应的窄带隙半导体光催化剂具有很大的实际意义。氧化铁(Fe2O3)由于具有光响应范围宽、性质稳定、储存量丰富等优点,被认为是一种理想的半导体光催化材料。但在实际应用中,由于其光生载流子寿命短和导带位置较低等问题,使得Fe2O3通常表现出较低的光催化活性。基于此,本论文开展了关于Fe2O3复合改性及桥联改性的工作,通过提高其高能电子利用率的策略,改善Fe2O3光生电荷分离情况,进而提高Fe2O3的可见光催化活性,并重点研究其可见光催化性能提高的机制。主要涉及两方面的工作:首先,利用金红石相Ti O2对Fe2O3进行复合改性的方法,提高了可见光下光电化学分解水和降解污染物乙醛的活性。基于交流阻抗、电子顺磁共振和单波长电流-时间测试的结果,将可见光催化活性的提高归因于可见光激发下Fe2O3高能电子转移的结果。同时,通过调控不同晶相的Ti O2,证明具有较低导带位置的金红石相Ti O2比锐钛矿相Ti O2具有更高的高能电子利用率。同时,利用多羟基H3PO4对Ti O2-Fe2O3复合体进行桥联改性。通过红外光谱和X射线光电子能谱测试,验证了H3PO4存在于Ti O2与Fe2O3连接的界面上。通过对其在可见光下光催化产氢的测试,表明Ti O2的引入有效地保持了光生电子的还原能力,而H3PO4的引入进一步提升了产氢的活性。最后,基于交流阻抗、电子顺磁共振和单波长电流-时间测试的结果,说明了高的可见光催化活性来源于H3PO4的引入促进光生电荷的传输,提高了高能电子的利用率。其次,利用Sn O2对Fe2O3进行复合改性。基于N2条件下稳态光伏和瞬态光伏的测试结果,表明Sn O2的引入提高了光生电荷的分离效率,延长了光生载流子的寿命,从而增强了可见光下的水氧化和降解污染物乙醛的能力。同时,通过对比具有不同导带位置的Ti O2和Zr O2,证明低导带位置的Sn O2具有更高的高能电子利用率,而当引入导带位置过高的Zr O2时,高能电子转移是不能够发生的。本工作的开展,将会有助于理解纳米半导体氧化物复合体系中特殊的光物理和光化学过程,从而为进一步设计高活性可见光催化剂半导体材料提供思路。

关键词：三氧化二铁复合改性光生电荷分离可见光催化桥联改性

“结”结构的精准调控用于促进光催化材料中光生电荷分离

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“结”结构的精准调控用于促进光催化材料中光生电荷分离

靶向钝化与界面载流子动力学优化以提高无空穴传输层的窄带隙钙钛矿太阳电池的效率和稳定性

中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：张静辽宁石油化工大学

太阳光驱动的光催化技术作为解决能源危机和环境污染的一项有潜力的技术而得到了广泛的研究,但是光催化技术的实际应用受较低的光催化效率所限。光生电荷分离效率是影响光催化效率的重要因素之一,已成为光催化技术中最具挑战性和最受关... 详细信息

太阳光驱动的光催化技术作为解决能源危机和环境污染的一项有潜力的技术而得到了广泛的研究,但是光催化技术的实际应用受较低的光催化效率所限。光生电荷分离效率是影响光催化效率的重要因素之一,已成为光催化技术中最具挑战性和最受关注的问题之一。针对这一问题,我们通过精准构建"异相结"、"同相结"、"分子级同素结"等独特的"结"结构,从而为光生电荷的分离和迁移构建了高速通道,进而显著提升了光生电荷分离效率及光催化性能,并在不同领域具有广泛的应用前景。

关键词：光催化光生电荷分离 "结"结构

来源： cnki会议评论

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Science Bulletin 2023年第12期68卷 1271-1282,M0004页

作者：常雪晴钟均星杨果谭颖龚力倪兴纪玉金李有勇张国栋郑毅帆邵宇川周杰仰志斌王连洲吴武强 MOE Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic Chemistry Lehn Institute of Functional MaterialsSchool of ChemistrySun Yat-sen UniversityGuangzhou 510006China Instrumental Analysis Research Center Sun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275China Nanomaterials Centre School of Chemical Engineering and Australian Institute for Bioengineering and NanotechnologyThe University of QueenslandBrisbane QLD 4072Australia Institute of Functional Nano&Soft Materials(FUNSOM) Jiangsu Key Laboratory for Carbon-Based Functional Materials&DevicesSoochow UniversitySuzhou 215123China Key Laboratory of Materials for High-Power Laser Shanghai Institute of Optics and Fine MechanicsChinese Academy of SciencesShanghai 201800China School of Chemistry and Chemical Engineering Shanghai Jiao Tong UniversityShanghai 200240China

窄带隙锡-铅混合钙钛矿太阳电池(PSCs)的效率有望接近Shockley-Queisser极限,然而,易氧化的亚锡离子Sn^(2+)以及载流子传输层/钙钛矿未优化的界面接触会导致严重的界面电荷复合和器件性能下降,这在很大程度上阻碍了锡-铅混合钙钛矿太阳... 详细信息

窄带隙锡-铅混合钙钛矿太阳电池(PSCs)的效率有望接近Shockley-Queisser极限,然而,易氧化的亚锡离子Sn^(2+)以及载流子传输层/钙钛矿未优化的界面接触会导致严重的界面电荷复合和器件性能下降,这在很大程度上阻碍了锡-铅混合钙钛矿太阳电池的实际应用,本文通过在钙钛矿中掺入少量有机膦酸咔唑分子,成功地制备了无空穴传输层锡-铅混合钙钛矿太阳电池.相对于Pb^(2+),有机磷酸咔唑分子在晶界处和晶体表面与Sn^(2+)离子有更强的化学配位作用,从而有效抑制Sn^(2+)的氧化,钝化缺陷并抑制非辐射复合。在移除空穴传输层的情况下,此类有机膦酸咔唑分子靶向修饰作用可有效增强内建电场(~100mV),优化透明导电基底与钙钛矿层的能级排列,从而加速光生电荷分离,促进界面空穴抽取和传输.最终,无空穴传输层的锡-铅混合钙钛矿太阳电池获得最高20.21%的光电转换效率,开路电压高达0.87V,同时实现了超过2400小时的长期稳定性。

关键词：钙钛矿太阳电池光电转换效率开路电压窄带隙空穴传输层载流子动力学光生电荷分离有机磷酸

三维g-C_(3)N_(4)泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO_(2)性能

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材料工程 2023年第4期51卷 141-150页

作者：方伟孙志敏赵雷陈辉何漩杜星王大珩武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室武汉430081

为了改善g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率,分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C_(3)N_(4)泡沫(g-C_(3)N_(4)Foam),以此为基体通过化学镀铜... 详细信息

为了改善g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率,分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C_(3)N_(4)泡沫(g-C_(3)N_(4)Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C_(3)N_(4)泡沫负载Cu(OH)2纳米片(Cu(OH)_(2)/CNF)复合材料,对其结构和光催化性能进行分析。结果表明:g-C_(3)N_(4)Foam和Cu(OH)_(2)/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构,这种结构可从动力学层面优化CO_(2)在气-固催化反应中的传质和吸附,使CO_(2)吸附容量分别达到3.97 cm^(3)/g和3.59 cm^(3)/g,为g-C_(3)N_(4)粉末的2.96倍和2.68倍;同时,Cu(OH)_(2)/CNF样品中还形成大量二维Cu(OH)_(2)纳米片结构,不仅可以拓宽复合材料的光利用范围,还可通过g-C_(3)N_(4)/Cu(OH)_(2)异质结的构建促进光生电子向Cu(OH)_(2)表面转移,提升光生电荷分离效率;制备的Cu(OH)_(2)/CNF复合样品CO产率达到11.041μmol·g^(-1)·h^(-1),为g-C_(3)N_(4)Foam和g-C_(3)N_(4)粉末样品的2.76倍和6.83倍。

关键词： g-C_(3)N_(4)泡沫 Cu(OH)_(2)纳米片 CO_(2)吸附光生电荷分离光催化还原CO_(2)