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现代化工 2022年第1期42卷 189-194页

作者：廉爽卢淇月章寅谢文娟蒋东丽桂林医学院药学院广西桂林541100 安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243002

以钼酸钠、硫脲、柠檬酸及PEG-400为原料,通过水热法制备纳米MoS_(2),考察了材料的光热转换性能及其对阿霉素(DOX)的负载及控释性能,并探讨了该载药体系对癌细胞的光热-化疗协同治疗作用。结果表明,通过该水热反应体系制备的尺寸约500 n... 详细信息

以钼酸钠、硫脲、柠檬酸及PEG-400为原料,通过水热法制备纳米MoS_(2),考察了材料的光热转换性能及其对阿霉素(DOX)的负载及控释性能,并探讨了该载药体系对癌细胞的光热-化疗协同治疗作用。结果表明,通过该水热反应体系制备的尺寸约500 nm花球状MoS_(2)纳米材料具有良好的光热转换性能,对DOX的负载率可以达到136.8%,且其释药行为具有pH响应性,pH=5.8时DOX的累积释放量达到70.29%,约为pH=7.4条件下的7倍,表明该材料在药物负载/控释方面具有一定应用价值。此外,负载DOX后的MoS_(2)-DOX的纳米复合物在近红外光照射下对肝癌细胞HuH-7的抑制率高达92.09%,抑制效果明显高于单一的光热治疗和化疗。

关键词：二硫化钼纳米花球水热合成载药光热-化疗协同治疗

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同源靶向性多模态成像纳米探针在光热-化疗协同治疗中的应用

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分子影像学杂志 2023年第2期46卷 187-194页

作者：李雪铭王芝娜罗明芳吕奕洁阚俊楠孙振博李涵宋军影王落箫李玉萍刘岩李祥林滨州医学院医学影像学院山东烟台264003 四川省医学科学院·四川省人民医院放射科四川成都610072 青岛大学附属医院放射科山东青岛266000

目的制备同源靶向性诊疗一体化纳米探针MnO2@DOX@ICG@CM(MDIC),观察MDIC纳米探针的同源靶向能力,探讨其多模态成像价值以及光热联合化疗的协同治疗作用。方法通过化学裂解和超声匀浆法获取乳腺癌4T1细胞膜,以脂质体挤压法制备细胞膜包... 详细信息

目的制备同源靶向性诊疗一体化纳米探针MnO2@DOX@ICG@CM(MDIC),观察MDIC纳米探针的同源靶向能力,探讨其多模态成像价值以及光热联合化疗的协同治疗作用。方法通过化学裂解和超声匀浆法获取乳腺癌4T1细胞膜,以脂质体挤压法制备细胞膜包被的同时载有化疗药阿霉素和光敏剂吲哚菁绿的MnO2纳米探针;对MDIC的外观形态、粒径和表面电位等性质进行基本表征,并研究其光声成像及磁共振成像的能力;观察不同浓度的MDIC纳米探针的光热升温性能,评估其对4T1细胞的光热-化疗协同治疗的抗肿瘤效果。结果成功制备MDIC纳米探针,呈花状结构,平均粒径为183.3 nm,表面电位为-20.6±0.77 mV。透射电镜下观察到细胞膜成功包被;MDIC经激光照射后,溶液温度随着纳米探针浓度的升高而增加,具有较好的光热升温效果;光声和磁共振成像结果显示MDIC具有良好的成像对比能力;激光共聚焦显微镜观察到MDIC具有良好的同源靶向性;细胞毒性实验结果显示光热-化疗协同治疗具有更好的癌细胞杀伤作用。结论本研究成功制备了一种同源靶向性的光声/磁共振多模态成像对比探针MDIC,该探针具有良好的光热升温效能和体外抗肿瘤效果,并且可以显著增强光声成像效果和磁共振T1增强效果。

关键词：癌细胞膜纳米探针光声成像磁共振成像光热-化疗协同治疗

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光热与化疗一体化近红外二区小分子的开发与应用

光热与化疗一体化近红外二区小分子的开发与应用

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作者：常通航中国科学院大学(中国科学院上海药物研究所)

学位级别：硕士

将诊断与治疗功能结合为一体是当前应对癌症的一种新兴的策略。1998年John Funkhouser提出了诊疗一体化的概念,至今已有许多研究者研发出不同类型的诊疗探针,主要可分为两类:第一类通过纳米平台将目前常用的抗肿瘤药物和具有诊断作用的... 详细信息

将诊断与治疗功能结合为一体是当前应对癌症的一种新兴的策略。1998年John Funkhouser提出了诊疗一体化的概念,至今已有许多研究者研发出不同类型的诊疗探针,主要可分为两类:第一类通过纳米平台将目前常用的抗肿瘤药物和具有诊断作用的探针包载在一起,另一类是生物活性分子偶联诊疗药物,通过化学键将活性药物分子与报告基团如荧光诊断试剂偶联,实现治疗和成像的功能。近红外二区（NIR-Ⅱ,1000～1700 nm）荧光有机小分子相比传统近红外一区（NIR-Ⅰ,700 nm～900 nm）具有更大的组织穿透深度、减少了组织对光子的吸收和散射,同时生物组织自体荧光大大减少,成像分辨率高于NIR-Ⅰ荧光成像,代表了最具有临床转化前景的一类光学成像试剂。化疗依旧是当今癌症治疗最广泛使用的方式之一,然而大多数化疗药物面临着治疗指数低、多药耐药、副作用多以及对正常细胞毒性大等问题,降低了治疗的有效性。作为一种新兴非侵入性可控的肿瘤治疗手段,光热治疗由于仅针对局部癌症组织进行热消融而对周边正常组织几乎不产生较大影响而赢得研究者们的广泛关注。本论文主要研究目的是:为了解决目前近红外二区有机小分子诊疗探针依旧缺乏;单一化疗的治疗方式具有较低的治疗指数、毒副作用、多药耐药等问题;单分子诊疗探针大多局限于可见光或近红外一区成像,多组份纳米诊疗探针制备复杂、质控艰难、可重复性差的难题,本课题基于近红外二区成像常用的供体-给体-供体类型（Donor-Acceptor-Donor）的化合物骨架,设计并合成了新型有机小分子诊疗探针。主要内容概括如下:将氮芥类药物的活性片段双（2-氯乙基）氨基引入到D-A-D型近红外二区荧光分子的供体三苯胺上,得到目标化合物NM,通过m DSPE-PEG-2K包载化合物形成纳米粒NM-NPs,增加其水溶性,光谱测定发现NM-NPs在水中最大吸收峰约为850 nm,最大发射波长位于1100 nm,测得在水中的量子产率为0.083%,光热转化效率为47.38%。通过MTT细胞毒实验、集落形成实验、Hoechst细胞染色实验以及活/死细胞染色实验证明药物具有化疗作用,在结合光热作用后杀伤癌细胞的作用增强。此外还具备NIR-Ⅱ成像的能力,在不同的长通滤波片下（1000 LP、1250 LP、1400 LP）小鼠的血管随着波长的增加分辨率逐步提升。建立A549皮下瘤动物模型,通过瘤内注射药物评估该探针化疗协同光热治疗的作用,结果发现化疗协同光热治疗组的治疗效果最佳,个别小鼠的肿瘤完全治愈并消失,两周的治疗期内小鼠体重无明显变化,其主要器官（心、肝、脾、肺、肾）经H＆E染色未发生病理性损害,随后急性和长期毒性实验也证实了NM-NPs体内的安全性。综合以上,本课题设计并合成了新型的有机近红外二区小分子诊疗探针,经初步的化学、物理性质测定,细胞实验和动物实验验证,证明了基于新型的有机近红外二区小分子NM的诊疗一体化试剂可以产生较好的治疗和成像能力。该研究为未来近红外二区有机小分子诊疗试剂的研发提供了参考和新的思路。

关键词：光热-化疗协同治疗近红外二区成像单分子诊疗探针肿瘤

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艾考糊精—铂前药组装纳米药物用于乳腺癌的化疗—光热联合治疗

艾考糊精—铂前药组装纳米药物用于乳腺癌的化疗—光热联合治疗

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作者：吴毓昕华中科技大学

学位级别：硕士

铂类药物对多种癌症都有着卓越的抗肿瘤活性,自顺铂发现以来,铂类药物在癌症化疗领域一直占据着举足轻重的地位。然而,由于脱靶引发的严重毒副作用,尤其是肾毒性和神经毒性制约着铂类药物的临床应用。为了解决这一难题,科学家们发展了... 详细信息

铂类药物对多种癌症都有着卓越的抗肿瘤活性,自顺铂发现以来,铂类药物在癌症化疗领域一直占据着举足轻重的地位。然而,由于脱靶引发的严重毒副作用,尤其是肾毒性和神经毒性制约着铂类药物的临床应用。为了解决这一难题,科学家们发展了四价铂前药策略。四价铂前药因其独特的正八面体结构具有一定的稳定性,它本身不具备毒性,只有经过还原变成二价铂后才能显示出细胞杀伤作用。而四价铂前药与纳米载药系统的结合更是加大了这一优势。艾考糊精(Icodextrin,ICO)是一种淀粉类多糖大分子,在临床上用作腹膜透析液有着几十年历史。它具有很好的水溶性和安全性,并且表面具有很多的羟基可以进行化学修饰,是一种理想的纳米载体材料。本文利用艾考糊精与聚己内酯(Polycaprolactone,PCL)的共价结合构建了纳米载药系统,然后进一步分别修饰叶酸(Folic acid,FA)和顺铂前药制备了具有叶酸靶向的顺铂前药纳米粒,并通过负载Di R实现了对肿瘤部位的荧光成像和光热-化疗联合治疗。本文的主要结果如下:(1)首先通过顺铂氧化物与丁二酸酐反应制备了顺铂前药,然后利用艾考糊精与不同分子量的PCL和PLA反应筛选出了一种合适的纳米载体ICO-PCL,其中PCL接枝率为98.2%。紧接着利用酯化反应分别将叶酸和顺铂前药偶联到ICO-PCL上得到Pt-ICO-PCL和FA-ICO-PCL,其中Pt的载药量为2.5%,叶酸的取代度为800%。(2)通过对参与组装的Pt-ICO-PCL和FA-ICO-PCL的比例和制备方式的优化确定了两者比例为8:2,并使用透析法制备的纳米粒更小且更容易被4T1细胞摄取。使用这一比例制备的Pt FIP,Pt IP,DPt FIP,DPt IP纳米粒的平均粒径在60-95 nm之间,且在PBS中稳定,4℃放置14天粒径没有太大改变。Pt IP和Pt FIP中铂的释放具有还原响应性,在10 m M DTT中可以快速响应释放,累积释放率可以分别达到89.7%和81.0%。(3)通过流式细胞仪和激光共聚焦显微镜研究了4T1细胞对DPt IP和DPt FIP纳米粒的摄取行为,并通过MTT实验研究了Pt IP,DPt IP,Pt FIP和DPt FIP纳米粒对4T1乳腺癌细胞的杀伤效果。结果显示与无叶酸靶向的DPt IP相比,DPt FIP更容易被4T1细胞摄取,细胞杀伤实验结果也表明Pt FIP较Pt IP具有更高的抗肿瘤活性。对于DPt IP和DPt FIP两种纳米粒而言,给与激光照射可以显著增强抗肿瘤效果。(4)利用4T1皮下瘤模型考察了DPt FIP纳米粒在肿瘤部位荧光成像能力,体内光热效果以及抗肿瘤药效。与游离Di R和DPt IP相比,DPt FIP对肿瘤成像具有更高的灵敏度,给药后48 h,DPt FIP组瘤内荧光强度分别是Di R和DPt IP的25.3倍和1.9倍。药效学实验结果表明,单一的光热或者化疗对4T1肿瘤的抑制效果较为有限,两者联用可以显著增强抗肿瘤效果,DPt FIP组的抑瘤率可以达到80.7%。安全性评价结果表明顺铂纳米前药的设计可以显著降低顺铂的毒副反应。

关键词：艾考糊精四价铂前药叶酸靶向光热-化疗协同治疗

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基于光点击化学交联RGD的纳米硫化铜近红外光热化疗协同抗肿瘤作用研究

基于光点击化学交联RGD的纳米硫化铜近红外光热化疗协同抗肿瘤作...

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作者：刘新玥西安电子科技大学

学位级别：硕士

传统的化疗药物仍是目前肿瘤治疗的主流,但由于其难以控制的毒副作用,人们急需寻找更安全有效的替代策略。纳米医学在最近几十年来受到各科研界的重视并得到发展,为了使纳米材料在临床医学领域中进一步发展并得到更广泛的应用,人们通过... 详细信息

传统的化疗药物仍是目前肿瘤治疗的主流,但由于其难以控制的毒副作用,人们急需寻找更安全有效的替代策略。纳米医学在最近几十年来受到各科研界的重视并得到发展,为了使纳米材料在临床医学领域中进一步发展并得到更广泛的应用,人们通过将各种造影剂或药物组装在纳米材料平台上,引入热疗、光疗等手段提高治疗效果。硫化铜（Copper Sulfide,CuS）是一种光学性能突出又方便制得的优秀光热剂,在光热治疗肿瘤方向被各国学者广泛重视,将光热纳米材料与化疗相结合也是发展趋势。本研究用水热法合成了CuS NPs（nanoparticles）并研究了基于光点击合成的纳米药物载体的性能和抗肿瘤效果。本文主要内容如下:（1）综述了乳腺癌的现状及治疗方法的研究进展、光点击化学的简介和应用、RGD（精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸）的简介及其应用:乳腺癌作为当前死亡率较高的恶性肿瘤,引起全球研究者的广泛重视,从曾经的手术切除、放疗和药物化疗等传统治疗手段,逐渐向更高效更低副作用的新型疗法过渡,例如基因治疗、纳米粒子治疗、光学治疗等;光点击反应作为一种简单快速、产物单一的新型生物正交反应,被设计为各种基团的接头,用于体内特定物质的检测或体内成像;RGD常被用作基于其靶向功能的肿瘤成像或治疗的靶标,使纳米探针或药物快速且准确聚集在肿瘤部位。（2）通过水热法制备CuS NPs,并对反应温度、反应时间和柠檬酸三钠（表面活性剂）添加量进行优化。制成的CuS NPs呈均一分布的球状,粒径约6 nm,水合粒径为18.17 nm,电位为-51.49 m V;通过光点击和化学交联使其通过四唑化合物T3（N-（2-aminoethyl）-4-（2-（4-methoxyphenyl）-2H-tetrazol-5-yl）-benzamide）与烯烃化的RGD相连,制成CuS@T3-RGD（CTR）纳米载体,其电位为5.28 m V,水合粒径为615.13 nm;CTR纳米载体具有良好且稳定的光热转换能力和核磁共振成像（Magnetic Resonance Imaging,MRI）以及光声层析成像（Photoacoustic Tomography,PAT）功能,且能够负载化疗药物阿霉素（Doxorubicin,DOX）;CTR-DOX纳米复合物可以通过p H和NIR照射双重响应控制释放DOX。（3）通过细胞实验,证明CTR-DOX纳米复合物具有良好的靶向性和生物相容性;以CTR为载体,利用其优良的光热效应和载药性能,通过细胞摄取实验证明该载体具有肿瘤靶向性;而细胞杀伤能力评价,以及细胞毒性检测实验,分别证明CTRDOX载药系统的体外肿瘤治疗效果,且载药后相较于游离DOX单独治疗其细胞毒性明显降低。采用MTT（噻唑蓝）法定量评价了CTR-DOX的光热-化疗治疗效果,在近红外激光特别是980 nm激光光照下,能够可控释放药物达到杀伤效果,980 nm照射2 min后细胞存活率不足20%。（4）在细胞实验的基础上,建立4T1乳腺癌小鼠皮下肿瘤模型,对CTR-DOX纳米载药系统在生物体内的表现进行评价。通过测量肿瘤大小来评价CTR-DOX对小鼠肿瘤的抑制效果,结果表明CTR-DOX纳米复合物能够成功富集在肿瘤部位,在980 nm激光照射下升温并释放DOX,对肿瘤进行光热和化疗结合的协同治疗。通过称量体重评价小鼠的生长情况,表明该纳米复合物对机体正常组织器官毒性很小。通过对比单独化疗、单独热疗及协同治疗的效果,分析评价了CTR-DOX的体内光热-化疗协同治疗效果。本文制备了一种兼具光热治疗与化疗功能的纳米复合物,研究了其体外与体内的抗肿瘤作用,该纳米复合物具有优良的光热效应和载药能力,且具有肿瘤靶向功能,具有光热-化疗协同治疗肿瘤的功能,同时具有体内荧光成像、MRI和PAT多模态成像的潜力。

关键词：硫化铜光热-化疗协同治疗肿瘤治疗光点击靶向纳米载体

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基于黑磷纳米片的智能近红外光响应复合水凝胶的制备及体外抗骨肉瘤活性评价

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中国医院药学杂志 2024年第6期44卷 629-640页

作者：杨君义张周陈家瀚卢志雄王颖陈文石河子大学药学院新疆石河子832000 新疆医科大学研究生学院新疆乌鲁木齐830000

目的:制备出基于黑磷纳米片(black phosphorus nanosheets,BPNSs)的智能近红外光(near-infrared light,NIR)响应复合水凝胶,用于骨肉瘤的光热-化疗协同治疗。方法:采用液相剥离的方式制备BPNSs,并利用静电作用原理,以聚乙二醇二胺[PEG-(... 详细信息

目的:制备出基于黑磷纳米片(black phosphorus nanosheets,BPNSs)的智能近红外光(near-infrared light,NIR)响应复合水凝胶,用于骨肉瘤的光热-化疗协同治疗。方法:采用液相剥离的方式制备BPNSs,并利用静电作用原理,以聚乙二醇二胺[PEG-(NH_2)_2]为修饰剂对其进行改性。改性后的BPNSs再次通过静电作用高效地装载药物阿霉素(adriamycin,DOX)。将经过PEG改性并负载DOX的BPNSs共混于海藻酸钠/泊洛沙姆复合水凝胶基质中,通过冷法制备基于BPNSs的智能近红外光响应复合水凝胶。以小鼠骨肉瘤成骨细胞(K7M2-WT)模型评价其体外抗骨肉瘤活性。结果:BPNSs的PEG表面修饰提高了其生物稳定性,并减缓了氧化降解速度;BPNSs的载药率和包封率分别为(101.6±3.2)%和(25.3±0.9)%;基于BPNSs的智能NIR响应复合水凝胶在37℃下能够快速完成溶胶-凝胶相变,形成半固体药物储存库,并具有良好的通针性,优异的光热转换性能,p H/NIR智能响应的药物释放性能,良好的体外生物相容性和体外光热-化疗协同抗骨肉瘤效果。结论:基于BPNSs的智能NIR响应复合水凝胶的制备过程简单可控,可通过NIR诱导实现智能光控和持续释药,使骨肉瘤的光热-化疗协同治疗更加高效,在原位骨肉瘤等浅表肿瘤的治疗中具有广阔的应用前景。

关键词：黑磷纳米片水凝胶光热-化疗协同治疗骨肉瘤

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