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中国化学会第二届全国光功能材料青年学者研讨会

作者：万仕刚周洪齐林进雄陆为南方科技大学化学系

2017年,Lu等发现在二甲基亚砜（DMSO）溶液中,光照条件下,长寿命磷光化合物的磷光可以被激活,并据此提出光活化除氧磷光发射（photo-activated phosphorescence, PAP）[1]。研究表明,DMSO能够与单线态氧（1O2）反应,生成二甲基砜,从而... 详细信息

2017年,Lu等发现在二甲基亚砜（DMSO）溶液中,光照条件下,长寿命磷光化合物的磷光可以被激活,并据此提出光活化除氧磷光发射（photo-activated phosphorescence, PAP）[1]。研究表明,DMSO能够与单线态氧（1O2）反应,生成二甲基砜,从而实现光化学除氧。除DMSO以外,具有光化学除氧功能的溶剂还包括四亚甲基亚砜（TMSO）、1,3-二甲基丙撑脲（DMPU）和1,3-二甲基-2-咪唑啉酮（DMI）。研究发现,在分子氧存在条件下,这一类溶剂对磷光化合物的三重激发态具有很好的保护作用。基于此,该系列溶剂被尝试应用于空气氛下的三重态湮灭光子上转换和磷光3D显示。空气条件下,在上述溶剂中,分别实现了红光转绿光、绿光转蓝光的光子上转换,获得了最大6.9%的上转换量子效率[2]。设计了基于PAP原理的3D显示模型,该3D显示模型包括DMSO（溶剂和除氧剂）,Pt（OEP）（磷光发射子）和Pt（TPBP）（光敏剂,敏化分子氧）。在双光束作用下,实现了文字和几何图形等的3D显示[3]。

关键词：光化学除氧三重态湮灭光子上转换磷光3D显示

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聚合物薄膜中可见光到紫外光的光子上转换

聚合物薄膜中可见光到紫外光的光子上转换

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2015年全国高分子学术论文报告会

作者：江新鹏彭江过新炎赵达慧马玉国北京大学软物质科学与工程中心高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学化学与分子工程学院

我们利用聚氨酯弹性薄膜以及聚乙二醇黏性溶液作为三线态-三线态湮灭上转换的介质,实现了非相干光源（氙灯）激发下的可见光到紫外光的上转换。其中所用敏化剂和湮灭剂的浓度都相对比较低,可以有效降低自淬灭效应。这样的结果主要源于... 详细信息

我们利用聚氨酯弹性薄膜以及聚乙二醇黏性溶液作为三线态-三线态湮灭上转换的介质,实现了非相干光源（氙灯）激发下的可见光到紫外光的上转换。其中所用敏化剂和湮灭剂的浓度都相对比较低,可以有效降低自淬灭效应。这样的结果主要源于对三线态光敏化剂的精心设计。我们在三环金属化铱（Ⅲ）配合物的配体上非共轭连接上一个芘基元,促使激子能量通过快速的分子内能量转移传递至芘基元。由于芘基元自身的非辐射跃迁速率比较慢,接有芘的铱配合物表现出超长（毫秒级）的发光寿命,有利于其在扩散受限环境下向湮灭剂分子的能量转移,从而导致更加有效的上转换效果。

关键词：光子上转换紫外光铱配合物聚合物薄膜

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光化学除氧PVP凝胶中的三重态湮灭光子上转换

光化学除氧PVP凝胶中的三重态湮灭光子上转换

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中国化学会第二届全国光功能材料青年学者研讨会

作者：周洪齐林进雄万仕刚陆为南方科技大学化学系

在三重态湮灭光子上转换的过程中,处于三重态的分子之间的能量转移和湮灭过程决定着上转换体系的效率。对于流动性较好的溶液体系,虽然分子的迁移能力没有受限,但是分子的激发三重态被氧气猝灭这一现象也表现得更加突出,且不利于体系的... 详细信息

在三重态湮灭光子上转换的过程中,处于三重态的分子之间的能量转移和湮灭过程决定着上转换体系的效率。对于流动性较好的溶液体系,虽然分子的迁移能力没有受限,但是分子的激发三重态被氧气猝灭这一现象也表现得更加突出,且不利于体系的器件化和应用化,若是选用没有流动性的固体体系,虽然从空间上物理隔绝了氧气分子的猝灭,但是迁移能力受限的磷光分子无法保证能量转移和湮灭过程的高效进行,使得上转换的效率大幅度缩减。本文基于本课题组对于光化学除氧介质的研究,1-3利用磷光分子辅助的凝胶基质自身除氧的特点,在原有的上转换体系中引入自除氧这一设想,试图探究具有除氧功能的凝胶基质对于上转换凝胶体系的影响,并成功地从根源上解决了处于三重态的分子被氧气猝灭这一问题,构建起对空气气氛稳定的上转换凝胶体系。文中通过选用具有光化学除氧功能的PVP(聚乙烯吡咯烷酮)作为凝胶因子,二氯甲烷作为溶剂,再搭配合适的TTA-UC(三重态-三重态湮灭上转换)分子体系,4从而在空气中实现由近红外光到橙光、红光到蓝绿光、绿光到蓝光、蓝光到紫外光的光子上转换,得到0.42、0.48、0.54、0.49 eV的反斯托克位移。以其中的Pt(OEP)(八乙基卟啉铂)-DPA(二苯基蒽)体系为例,上转换的饱和阈值为153 mW cm,量子效率为11.7%。

关键词：光化学除氧三重态-三重态湮灭光子上转换凝胶

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手性半导体纳米材料的制备及应用研究

手性半导体纳米材料的制备及应用研究

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作者：周明浩天津大学

学位级别：硕士

圆偏振发光(CPL)材料在3D显示、数据存储、手性传感、光学活性材料、超分子手性控制以及不对称催化等领域具有广阔的应用前景。由于无机发光纳米材料具有合成简单、形貌可调节性强、荧光量子产率高以及发射峰宽较窄等优点,研究无机纳米... 详细信息

圆偏振发光(CPL)材料在3D显示、数据存储、手性传感、光学活性材料、超分子手性控制以及不对称催化等领域具有广阔的应用前景。由于无机发光纳米材料具有合成简单、形貌可调节性强、荧光量子产率高以及发射峰宽较窄等优点,研究无机纳米材料的CPL性质具有重要意义。然而目前已报道的无机CPL材料普遍存在发光不对称因子(g=10-10)较低的问题,还远达不到实际应用的程度。因此研究用简单、有效的方法构建具有高g值的无机CPL材料有着重要的意义。本文中基于手性配体诱导和对称性破缺共组装两种手性获取方式设计构筑手性无机纳米材料,并研究其CPL性质,具体内容如下:采用R/S-2-氨基辛烷作为手性配体,诱导CsPbBr钙钛矿纳米晶产生手性并获得CPL的特性,其吸收不对称因子g=2.0×10、g=1.1×10。将上转换纳米粒子(UCNP)嵌入到手性钙钛矿纳米晶(PKNC)中后,可以获得UCNP负载的手性钙钛矿纳米晶(UCNP@PKNC),实现了上转换的CPL(UC-CPL)和能量转移增强的CPL。在UCNP@PKNC体系中,基于手性CsPbBr纳米晶体的诱导,通过空间手性转移使得UCNP具有CPL活性。手性PKNC可以再吸收手性UCNP产生的手性能量,显示出能量转移增强的CPL。UC-CPL的g=4.5×10比PKNC的CPL的g=1.1×10增强了四倍。这为设计具有高g的无机CPL活性材料提供了全新的有意义的策略。选用非手性的凝胶因子作为手性源,两种无机非手性的UCNP为发光体。通过对称性破缺共组装实现凝胶因子与UCNP之间的手性传递,诱导UCNP的手性发光。在不添加任何手性添加剂的情况下,获得了手性无机发光材料,UC-CPL信号的g值数量级高达10。同时,通过运用涡流搅拌组装法(VAA)获得的手性超分子组装体可以被用作“手性种子”,这些“手性种子”可以进一步控制在随后VAA过程中共组装体的手性。UC-CPL的信号方向可以通过“手性种子”的信号方向进行调控。正向“手性种子”调控的共组装体具有正的g值,负向“手性种子”调控的共组装体具有负的g值,同时这种调控具有一定的可重复性。

关键词：手性钙钛矿纳米晶上转换纳米粒子光子上转换超分子组装圆偏振发光

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基于热增强发光的上转换纳米材料温感性能研究

基于热增强发光的上转换纳米材料温感性能研究

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作者：刘惠明华南理工大学

学位级别：硕士

高灵敏度、高空间分辨率和精确实时的温度探测对于寿命成像、肿瘤及疾病治疗等众多领域都至关重要。随着纳米科技的迅速发展,基于发光强度比的纳米温度探针凭借灵敏度高、重复性好、响应速度快等众多优势成为研究的热点。稀土掺杂纳米... 详细信息

高灵敏度、高空间分辨率和精确实时的温度探测对于寿命成像、肿瘤及疾病治疗等众多领域都至关重要。随着纳米科技的迅速发展,基于发光强度比的纳米温度探针凭借灵敏度高、重复性好、响应速度快等众多优势成为研究的热点。稀土掺杂纳米粒子是一类具有良好发光性质的发光材料,具有丰富的发光谱线,为温感应用奠定了坚实基础。与一般的荧光热猝灭不同,近期研究发现,上述纳米材料表现出上转换发光热增强现象,为新型纳米温度探针设计提供了更多的灵活性。虽然热场中的纳米粒子发光研究不断深入,然而其热增强发光机理仍然不明晰。基于热耦合能级发光的温感灵敏度由于受到玻尔兹曼分布规律的限制,其测温性能亟需提升和优化。针对上述问题,本论文通过镧系掺杂离子选择、核壳结构设计、能量调控以及合成工艺优化等手段,系统研究了稀土掺杂纳米粒子上转换热增强发光现象和基于热增强发光的纳米探针测温性质,实现了高灵敏度(可达9.86%K)温度探测。具体研究内容如下:(1)系统研究了基于Nd热增强发光的温感性质。选择Nd为激活剂离子发射近红外光,其较大的热耦合能级间隙有助于获得更高的温感灵敏度。选择Yb作为敏化剂吸收980 nm的近红外光,采用稳定性高的Na YF为基质,通过共沉淀法制备了Yb/Nd共掺纳米粒子。优化了Yb和Nd的掺杂浓度,通过变功率上转换发射光谱的测试,揭示了Yb到Nd的能量传递过程。在Na YF:Yb/Nd纳米粒子外包覆惰性层隔离表面以及环境因素的影响,探索Nd发光热增强的内在机理。通过变温上转换发射光谱的表征,研究了基于Nd热耦合能级的温度传感性能,优化后灵敏度为3.07%K,高于经典的Yb/Er体系1.28%K的相对灵敏度,在生物医学领域展现出巨大的应用潜力。(2)结合热增强与热猝灭,提出了一种基于核壳壳纳米结构的高灵敏温度探针设计。通过Na YF:Yb/Er/Ce@Na YF@Na YF:Yb/Tm核壳壳结构将热增强蓝光发射与热猝灭绿光发射集成于单个纳米粒子,系统研究了晶核内Ce、壳层Yb和Tm的掺杂浓度以及中间惰性层厚度对于温感灵敏度以及热致变色的影响。优化后最高灵敏度可达9.86%K。研究了Tm蓝光热增强的内在机制,可归因于最外层中的Yb与表面油酸(OA)配体之间螯合形成的[Yb-OA]。随着温度升高,[Yb-OA]振动加剧,促进Yb到Tm的能量传递从而实现Tm蓝光发射增强。上述热致变色在防伪与信息安全等前沿领域也表现出应有潜力。

关键词：核壳纳米结构光子上转换热增强发光相对灵敏度温度探针

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进一步提升纳米材料上转换效率的途径

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应用技术学报 2020年第1期20卷 1-6页

作者：张宏荷兰阿姆斯特丹大学理学院科学公园904荷兰阿姆斯特丹1098XH

介绍上转换发光纳米材料的研究和应用的一些进展,以及面临的挑战。着重于发光动力学手段在相关机理研究中的重要作用以及对发光机理的深层次理解。基于理解的升级,提出了进一步提升上转换效率的路径的展望。

关键词：光子上转换纳米材料能量迁移稀土非线性光谱

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稀土掺杂纳米晶的光谱调控

稀土掺杂纳米晶的光谱调控

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中国稀土学会2017学术年会

作者：王锋香港城市大学物理及材料科学系香港城市大学深圳研究院

镧系稀土掺杂纳米晶因具有一系列独特的光谱性质而在照明、显示、激光、光伏、以及生物医学等方向产生了巨大的影响。这类材料不仅能够替代传统荧光染料和半导体量子点进行高灵敏的生物监测和高质量的生物成像,还能借助于独有的光子上... 详细信息

镧系稀土掺杂纳米晶因具有一系列独特的光谱性质而在照明、显示、激光、光伏、以及生物医学等方向产生了巨大的影响。这类材料不仅能够替代传统荧光染料和半导体量子点进行高灵敏的生物监测和高质量的生物成像,还能借助于独有的光子上转换过程实现基于活体的光学图像构建和光控释药。本报告将介绍我们课题组在应对实际应用需要,开发新型稀土掺杂核壳纳米晶方面所开展的工作,着重介绍核壳结构中能量传递的机理探索及利用、以及如何优化纳米晶的性质并进而拓展其在前沿技术中的应用。

关键词：核壳结构光子上转换能量传递镧系稀土深紫外发光

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无机纳米晶到有机分子的三线态能量转移动力学及光化学应用

无机纳米晶到有机分子的三线态能量转移动力学及光化学应用

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中国化学会第三届菁青论坛

作者：吴凯丰中国科学院大连化学物理研究所

充分耦合无机半导体纳米晶高效的光吸收与有机分子长寿命三线态特性,构建杂化材料体系,有望在光催化合成、光动力疗法和太阳能高效转化等领域获得重要应用。实现上述耦合的物理过程是无机/有机界面三线态能量转移。然而,近期的光谱研究... 详细信息

充分耦合无机半导体纳米晶高效的光吸收与有机分子长寿命三线态特性,构建杂化材料体系,有望在光催化合成、光动力疗法和太阳能高效转化等领域获得重要应用。实现上述耦合的物理过程是无机/有机界面三线态能量转移。然而,近期的光谱研究发现,该物理过程远比传统假设的Dexter传能机制复杂。为获得一个统一的物理图像并推动该领域发展,我们近期深入研究了无机/有机界面三线态能量转移动力学:率先揭示了纳米晶量子限域效应驱动的三线态能量转移[1],展示了纳米晶缺陷态激子参与的三线态能量转移[2],揭示了无机/有机界面电荷转移对三线态能量转移的介导作用[3-5],以及提出了无机/有机界面三线态能量转移中的through-space和through-bond机制[6]。基于这些基本原理,我们实现了无机纳米晶敏化的高效三线态湮灭光子上转换,具有重要的光化学应用价值。

关键词：量子点分子三线态能量转移光子上转换

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无机纳米晶到有机分子的三线态能量转移动力学及光化学应用

无机纳米晶到有机分子的三线态能量转移动力学及光化学应用

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中国化学会第二届全国光功能材料青年学者研讨会

作者：吴凯丰中国科学院大连化学物理研究所

关键词：量子点分子三线态能量转移光子上转换

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磷光功能有机金属化合物

磷光功能有机金属化合物

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第一届全国光功能材料青年学者研讨会2018

作者：陆为南方科技大学化学系

本文介绍几种化学稳定的金属有机化合物的磷光机制、超分子自组装和光化学除氧性质,并拓展它们在可擦写光致图案化和三重态-三重态猝灭光子上转换中的应用。这些磷光金属有机化合物包括:（1）金（Ⅰ）炔基化合物;（2）金（Ⅰ）氮杂环卡... 详细信息

本文介绍几种化学稳定的金属有机化合物的磷光机制、超分子自组装和光化学除氧性质,并拓展它们在可擦写光致图案化和三重态-三重态猝灭光子上转换中的应用。这些磷光金属有机化合物包括:（1）金（Ⅰ）炔基化合物;（2）金（Ⅰ）氮杂环卡宾化合物;（3）金属异腈化合物;（4）金（Ⅰ）和钯（Ⅱ）氮杂环亚丙二烯基化合物。

关键词：磷光金属有机化合物光致图案化光子上转换

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