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Janus和哑铃状等离激元光催化剂的形貌可控合成及其光催化性能研究

Janus和哑铃状等离激元光催化剂的形貌可控合成及其光催化性能研究

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作者：赵梦璇山东师范大学

学位级别：硕士

利用太阳能驱动化学反应是应对当前能源危机和环境污染问题的一种有效途径。合理设计和开发高效的光催化剂对于催化应用至关重要。在各种催化剂中,半导体和金属基纳米材料由于其良好的化学稳定性和高效催化性在过去十年中引起了极大的... 详细信息

利用太阳能驱动化学反应是应对当前能源危机和环境污染问题的一种有效途径。合理设计和开发高效的光催化剂对于催化应用至关重要。在各种催化剂中,半导体和金属基纳米材料由于其良好的化学稳定性和高效催化性在过去十年中引起了极大的关注。然而,单组分半导体或金属纳米材料的缺点是光捕获能力低且热载流子容易快速复合。金（Au）纳米晶具有独特的局域表面等离激元共振（LSPR）特性,其消光截面大且局域电场强度极大增强,该特性使Au纳米晶广泛应用于多种研究领域。因此,将Au纳米晶与这些半导体或金属催化剂结合构建等离激元光催化剂在光催化领域具有良好的应用前景。等离激元光催化剂的空间构型对其催化性能起着至关重要的作用。在经典的核@壳纳米结构中,Au纳米晶核被半导体或金属壳层完全包裹。在共振激发下,Au纳米晶中产生的热电子注入到催化活性组分中,热空穴则留在Au纳米晶核内难以被消耗,导致热载流子复合和光催化性能下降。相反,空间分离的构型如哑铃形和Janus纳米结构中,每个组分的活性位点可以充分暴露,并允许反应物单独参与不同位点的还原和氧化反应,极大地促进了热载流子的分离。然而,目前构建具有空间分离特征的等离激元光催化剂仍然是一个巨大的挑战。在本论文中,我们通过在Au纳米晶表面选择性生长具有催化活性的半导体或金属,制备得到了三种空间分离构型的等离激元光催化剂,并研究了它们在光催化固氮和有机分子还原中的催化性能。主要研究成果如下:（1）本文开发了一种在Au纳米球（AuNSs）的部分表面上选择性生长CeO半壳的合成方法来构建Janus Au/CeO纳米结构。整个合成过程包含四个步骤:（a）使用种子介导生长法合成AuNSs;（b）通过配体竞争在AuNSs表面选择性生长SiO半壳制备Janus Au/SiO纳米结构;（c）通过自氧化还原反应在Janus Au/SiO纳米结构上选择性生长CeO半壳构建三元Janus AuNS/SiO/CeO纳米结构;（d）刻蚀SiO硬模板获得Janus AuNS/CeO纳米结构。得益于空间分离的构型,所制备的Janus AuNS/CeO纳米结构表现出优异的光催化固氮性能,其NH生成速率是核壳纳米结构的5.3倍。（2）在各种形貌的Au纳米晶中,Au纳米双锥（AuNBPs）由于其尖端可以引起局域电场增强引起了人们极大的研究兴趣。在本论文中,我们通过在AuNBPs的两个尖端选择性生长CeO壳层,成功构建了一种哑铃状AuNBP/CeO纳米结构。该合成方法使用表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）分子作为选择性生长的软模板,由于AuNBPs表面的曲率差,CTAB双分子层在其表面的堆积密度不均匀。研究发现,在适中的CTAB浓度下,可以获得高产率的哑铃状纳米结构。表征结果证明,CeO壳层表面富含氧空位（OVs）,在N还原反应中可作为N的吸附和活化位点。由于空间分离构型和AuNBPs尖端引起的局域电场增强,哑铃状纳米结构的光催化固氮性能是核壳纳米结构的3.4倍。（3）本文通过在Au纳米棒（AuNRs）的两端选择性生长Pd纳米壳层,制备了一种“天线-反应器”工作机制的等离激元光催化剂,即哑铃状Au/Pd纳米结构。一系列对照实验发现,表面活性剂CTAB和I离子对Pd纳米晶的选择性生长行为起到关键作用。此外,可以通过控制反应动力学过程来调节Pd纳米壳的形态。得益于独特的空间构型和“天线-反应器”工作机制的协同作用,所制备的哑铃状Au/Pd纳米结构在光催化有机分子还原过程中表现出良好的催化性能,其光催化活性是核壳纳米结构的2.1倍。综上,本论文开发了三种用于构建空间分离纳米结构的方法,并展示了这些纳米结构在固氮和有机分子还原过程中的良好光催化性能。本文的研究将有助于构建新型的等离激元光催化剂和更好地理解等离激元驱动光催化的反应机制。

关键词：金纳米晶表面等离激元共振选择性生长空间分离光固氮

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二氧化钛表面光固氮机理的理论研究

二氧化钛表面光固氮机理的理论研究

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第一届全国光功能材料青年学者研讨会2018

作者：解晓英肖品方维海崔刚龙北京师范大学化学学院

随着工业发展和人口的增加,对氨气的需求量与日俱增。传统的Harber-Bosch工业合成氨的方法需要严苛的高温高压条件,产生的CO对环境造成危害。因此,人们一直在努力寻找发展低能绿色可持续的固氮方法。最近,实验上发现在紫外光的照射下,... 详细信息

随着工业发展和人口的增加,对氨气的需求量与日俱增。传统的Harber-Bosch工业合成氨的方法需要严苛的高温高压条件,产生的CO对环境造成危害。因此,人们一直在努力寻找发展低能绿色可持续的固氮方法。最近,实验上发现在紫外光的照射下,存在大量氧空穴的二氧化钛可以在常温常压下把氮气和水转化为氨气。然而,实验上对于内在的反应机理并不清楚。我们采用了密度泛函理论计算,证实了氮气可以在存在氧空穴的二氧化钛表面发生活化。并且,我们还提出了一条完整的氮气转化为氨气的可行反应路径。

关键词：光固氮理论计算二氧化钛

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金纳米晶/二氧化铈异质结构的可控合成及其光催化固氮性能研究

金纳米晶/二氧化铈异质结构的可控合成及其光催化固氮性能研究

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作者：杜奥旋山东师范大学

学位级别：硕士

利用太阳能驱动具有挑战性的化学反应,是人类解决能源需求和环境问题的一个有前途的方式。然而,传统的氧化物半导体光催化剂因为自身的带隙较宽,导致在可见光、红外光区域的光响应弱,降低了半导体在非紫外区域的光催化活性。一个解决该... 详细信息

利用太阳能驱动具有挑战性的化学反应,是人类解决能源需求和环境问题的一个有前途的方式。然而,传统的氧化物半导体光催化剂因为自身的带隙较宽,导致在可见光、红外光区域的光响应弱,降低了半导体在非紫外区域的光催化活性。一个解决该问题的途径是将传统氧化物半导体和等离激元纳米晶(如金纳米晶)整合在一起,形成等离激元光催化剂。金纳米晶具有独特的局域表面等离激元共振(LSPR)性质,不仅使金纳米晶对可见光和近红外光具有强的光响应,还会产生高能热载流子。当半导体与金纳米晶形成杂化结构后,可以通过等离激元敏化机制增强半导体光催化剂在可见光与近红外光下的光催化活性。CeO是一种宽带隙的n型半导体,作为光催化剂在很多反应中被广泛使用。将金纳米晶与CeO半导体光催化剂结合形成Au/CeO异质结构,是提高CeO材料光催化活性的一种有前景的方法。但是,Au/CeO异质结构的光催化活性很大程度取决于两种组分的空间排列。相比于具有活性的金属核全部包覆在半导体壳下的核@壳结构,理想的等离激元光催化剂应当具有空间分离结构,以允许热电子和热空穴可以同时参与反应。本论文合成了两种空间分离结构的Au/CeO异质结构,分别为“哑铃状”金纳米棒/末端二氧化铈(Au/end-CeO)纳米结构和Janus金/银/二氧化铈纳米结构,并研究了两种结构的光催化固氮性能。1.“哑铃状”Au/end-CeO纳米结构是通过在金纳米棒的两个末端选择性生长二氧化铈壳层所得到。系统性的研究表明位点选择性生长行为是由双功能离子种类、表面活性剂浓度及氧化铈的前驱体的种类共同决定的。丰富的氧空位、空间分离的纳米结构和光生热载流子使得Au/end-CeO结构成为良好的近红外固氮光催化剂。与核壳纳米结构相比,Au/end-CeO样品的光催化固氮速率是其6.2倍。2.通过硬模板法制备了Janus金纳米球(AuNS)/银/二氧化铈纳米结构,并将异质结构应用于可见光的光催化固氮应用。异质结构利用硬模板二氧化硅和自氧化还原反应,成功地在金纳米球的半表面生长了二氧化铈壳层。与核壳结构相比,所制备的Janus金/银/二氧化铈异质结构具有更高的可见光固氮光催化活性,这得益于异质结构的空间分离排列和较宽的光响应范围。Janus金/银/二氧化铈异质结构的固氮速率是28.1μmol·h·g,是Au@CeO核壳纳米结构固氮性能的2.3倍。综上所述,论文制备了两种空间分离的Au/CeO异质结构,并对两种异质结构的光催化固氮性能进行了研究。论文所提出的选择性生长策略对于空间分离等离激元纳米结构的合理设计具有很大的启发作用,未来可以实现更多材料的新型的光催化应用。

关键词：表面等离激元金纳米晶二氧化铈选择性生长光固氮

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改性氮化碳/铁基复合材料的制备及其催化清洁固氮性能研究

改性氮化碳/铁基复合材料的制备及其催化清洁固氮性能研究

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作者：张仕贤江苏大学

学位级别：硕士

氮元素是生物体内最重要的元素之一,也是构成核酸和氨基酸的基本成分之一,对地球上的生命体而言,其重要性不言而喻。氮气（N）是氮元素的主要存在形式,在大气中含量丰富。但由于氮气具有十分稳定的氮氮三键（N≡N,945k J/mol）,使其化... 详细信息

氮元素是生物体内最重要的元素之一,也是构成核酸和氨基酸的基本成分之一,对地球上的生命体而言,其重要性不言而喻。氮气（N）是氮元素的主要存在形式,在大气中含量丰富。但由于氮气具有十分稳定的氮氮三键（N≡N,945k J/mol）,使其化学性质十分稳定,很难被生物体直接利用,仅能通过少量的固氮微生物将氮气转化为可被其他生物利用的含氮化合物。光催化固氮是以太阳光为驱动力的一种新型固氮技术。相比传统固氮工艺,光催化固氮无需外界能源输入,仅利用光能就可以激发反应进行,具有节约能源的优势,同时具有绿色环保、无污染的特点。石墨相氮化碳是一种碳氮元素组成的聚合物,因其无毒无害、能带结构优异等优点,在光催化固氮领域具有很大的应用潜力。然而在光催化固氮反应中,由于石墨相氮化碳的比表面积小、反应活性位点少、氮气吸附活化性能弱、光生载流子传递效率低下以及光生电子-空穴复合率高等不足,限制了其光催化固氮方面的应用。本文通过模板法、碱辅助法、超分子自组装法以及水热负载,制备了多孔氮化碳/铁酸锌（PCN/ZFO）、氮缺陷型氮化碳/氧化铁（GCN/FO）以及含氮缺陷的3D空心球型氮化碳/铁酸钴（3DVPCN/CFO）三种不同的以石墨相氮化碳为主体的复合光催化剂,并研究了其光催化固氮性能。具体工作如下:1、本研究中,以单分散二氧化硅小球为硬模板,制备大比表面积的多孔氮化碳（PCN）,随后经过一步简单的水热法,将铁酸锌负载在PCN上,形成具有Z型异质结结构的多孔氮化碳/铁酸锌（PCN/ZFO）复合材料。由于其多孔结构具有很大的比表面积,光催化剂对N的吸附能力得到明显增强,而Z型异质结结构抑制其光生电子-空穴重组,有效加强光催化固氮活性。在光催化固氮性能评价中,PCN/ZFO的最高固氮活性可以达到73.66μmol/L/h。2、本研究中,通过一步煅烧法制得具有Z型异质结结构的氮缺陷型氮化碳/氧化铁（GCN/FO）复合光催化剂。通过KOH用量调节氮缺陷的浓度,通过草酸亚铁用量控制铁氧化物晶相和磁性。通过X射线衍射分析了FeO的赤铁矿（α）和磁铁矿（γ）之间的转变,并通过振动样品磁强计测试了GCN-0.1/FO产物的磁性。引入氮缺陷结构缩小了带隙并扩展了光吸收光谱范围,同时提高了吸附和活化N的能力,并且氮缺陷可以捕获电子,成为新的反应活性位点。光催化固氮性能实验结果表明,GCN/FO样品的固氮活性可以达到69.7μmol/L/h。3、本研究中,以超分子自组装法结合碱辅助法成功制备了具有氮缺陷结构的3D空心球型氮化碳,并在其表面负载铁酸钴,获得具有Z型异质结结构的含氮缺陷的3D空心球型氮化碳/铁酸钴（3DVPCN/CFO）复合材料。空心球型结构扩展了比表面积,增强了光催化剂对N的物理吸附能力,并提供了更多的活性位点;而碱辅助法引入的氮缺陷结构对氮气的化学吸附以及活化能力均有所提升,并且捕获电子,成为新的反应活性位点。光催化固氮性能实验结果表明,3DVPCN/CFO的固氮效率可达73.32μmol/L/h。

关键词：光固氮多孔氮缺陷 Z型异质结氮化碳氮吸附/活化性能

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