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发光学报 2020年第9期41卷 1058-1081页

作者：黄浩赵韦人李杨罗莉广东工业大学物理与光电工程学院广东广州510006

发展绿色、环保、可持续的化学过程是当今环境、能源、化学学科面临的重大挑战。太阳能驱动光催化实现化学燃料制备、降解环境污染物、高附加值产物转化是解决目前面临的能源和环境问题的一条有效途径。近年来,金属卤化物钙钛矿材料作... 详细信息

发展绿色、环保、可持续的化学过程是当今环境、能源、化学学科面临的重大挑战。太阳能驱动光催化实现化学燃料制备、降解环境污染物、高附加值产物转化是解决目前面临的能源和环境问题的一条有效途径。近年来,金属卤化物钙钛矿材料作为一种新型高效的光催化材料受到了广泛关注。本文系统地阐述了金属卤化物钙钛矿材料在光催化析氢、光催化CO2还原和光催化有机物转化中的研究进展,讨论了金属卤化物钙钛矿的光催化作用机理和面临的困难,最后对金属卤化物钙钛矿光催化材料的发展方向进行了分析和展望。

关键词：金属卤化物钙钛矿光生载流子光催化析氢光催化CO2还原光催化有机物转化

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金属纳米颗粒-MOF复合材料的合成、金属载体相互作用及其光催化性能研究

金属纳米颗粒-MOF复合材料的合成、金属载体相互作用及其光催化性...

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作者：孙子轩中国科学技术大学

学位级别：硕士

金属纳米颗粒(metalnanoparticles,MNPs)作为一类重要的多相催化剂,被广泛应用于许多工业反应。为了使MNPs在反应过程中保持稳定,使用载体负载MNPs是一种有效的策略。载体的引入会与MNPs产生相互作用,进一步调控了MNPs的催化性能。传统... 详细信息

金属纳米颗粒(metalnanoparticles,MNPs)作为一类重要的多相催化剂,被广泛应用于许多工业反应。为了使MNPs在反应过程中保持稳定,使用载体负载MNPs是一种有效的策略。载体的引入会与MNPs产生相互作用,进一步调控了MNPs的催化性能。传统热催化中,金属-载体相互作用分为很多种,其中界面电子转移作用能够直接调控金属纳米颗粒的催化性能,因此我们希望利用这种作用来提高金属纳米颗粒其他催化的性能。引入光照可能会带来催化机理上的改变,进一步改变金属-载体相互作用。负载型MNPs同样是一类重要的光催化剂,它们的光催化机理分为光热催化和光生载流子催化,与热催化中通过外部热量活化底物的机理明显不同,因此,研究MNPs光催化中载体对于金属电子态的影响及对MNPs催化性能的改变具有重要的意义。金属-有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一种多孔材料,由金属簇和有机配体组成,由于其可修饰性和结构明确性,它成为了负载MNPs和研究金属-载体相互作用很好的载体。此外由于大部分MOFs具有有机配体到金属簇的电荷传递(LMCT),使其具有类半导体性质,这样利用MOFs来研究金属-载体相互作用就可以对其他半导体载体带来启发。此外MOFs的可调节性和多样性,使得不同的MOFs的吸光范围不同,因此,我们可以选择合适的MOFs,来避免MOFs载体对金属纳米颗粒吸光的干扰。在本论文第一个工作中,我们选择了三种稳定的、在可见光区不吸光的MOFs作为载体:ZIF-8,UiO-66和MIL-125,在MOFs表面负载了小尺寸的Pt NPs,得到三种复合材料:Pt/ZIF-8,Pt/UiO-66和Pt/MIL-125。通过表征分析了MOFs载体和Pt NPs之间的电荷转移。在450nm LED光照下,不同催化剂催化光催化苄胺氧化偶联的转化率顺序是:Pt/ZIF-8>Pt/UiO-66>Pt/MIL-125,其中ZIF-8载体具有类惰性载体的性质,但其负载的Pt NPs活性却高于负载在具有类活性载体性质的UiO-66和MIL-125的Pt NPs。通过进一步的对比实验和表征,我们确定了光催化的机理,并结合光催化机理和载体-金属之间的电荷转移,解释了 Pt NPs负载在惰性载体ZIF-8具有最高光催化性能的原因。这个工作对研究金属-载体相互作用对光催化性能的影响,扩展惰性载体的应用范围具有一定的启发意义。在本论文的第二个工作中,我们合成了 PdPVP/ZIF-8和Pd/ZIF-8,前者MOFs和Pd的界面有聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为阻隔,而后者具有洁净的界面。在光催化Suzuki偶联反应中,后者展示出了更高的活性。通过光催化机理研究和其他表征,我们认为是MOFs和Pd之间的界面电子转移作用的不同导致了活性的差异。这个工作提供了通过调控界面电子转移来改变金属纳米颗粒光催化性能的思路。

关键词：金属有机框架金属载体相互作用光催化有机物转化惰性载体金属纳米颗粒

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