检索结果-南通市图书馆

作者：陈鹏重庆工商大学

学位级别：硕士

高速发展的经济以及加快的工业化进程带来的全球性环境和能源问题受到越来越多的关注。其中大气环境中低浓度NO对环境的损害作用极大,既是形成酸雨的主要物质之一,也是形成大气中光化学烟雾和消耗臭氧(O)的一个重要因子,各种大气污染将... 详细信息

高速发展的经济以及加快的工业化进程带来的全球性环境和能源问题受到越来越多的关注。其中大气环境中低浓度NO对环境的损害作用极大,既是形成酸雨的主要物质之一,也是形成大气中光化学烟雾和消耗臭氧(O)的一个重要因子,各种大气污染将严重破坏生态系统并危害人体健康。太阳能光催化技术作为一种经济、环保且高效的新型技术可以将光能转化为化学能或电能,实现温和条件下对低浓度NO的高效稳定去除并且转化为终产物硝酸盐。生成的硝酸盐可以通过水洗或者雨水冲刷而转入到液相中而被去除。因此,光催化技术用于治理低浓度空气污染有着巨大的潜力和前景。半导体光催化剂在环境修复和能源转换中表现出良好的前景。但是从目前的应用情况来看,许多半导体光催化剂的光催化活性仍然不够理想。而制约其光催化性能的关键影响因素之一是它们的电子结构。典型的非金属有机半导体光催化剂类石墨相氮化碳的π-共轭平面结构使得离域的光生载流子面内随机传递,同时层间较弱的范德华力也不利于光生载流子的层间传递,从而导致了光生载流子分离率低,光催化活性不够理想。而典型的铋系半导体光催化剂碳酸氧铋具有相对较宽的带隙,从而导致其光生载流子的产生、分离及迁移受到阻碍,进而使其在实际的光催化净化环境污染物的应用中表现出不够理想的光催化活性。由此,探索与研究调控半导体光催化剂内部电子结构的有效策略去增强光生载流子高效分离与传输以促进光催化性能的工作是急需深入推进的。此外,光催化氧化NO过程的毒副产物(如:NO)的累积不仅会抑制半导体光催化剂的光催化性能,而且释放到空气中会产生二次污染,但是中间毒副产物的转化路径尚不明确。因此,探索NO氧化过程中的中间产物及终产物之间相互转化的反应机理是具有重要意义的。在本研究中我们通过不同的策略来调控半导体光催化剂的电子结构:(Ⅰ)、通过不同类型催化剂的耦合来实现电子结构的调控从而制备了具有特殊载流子循环机制的光热催化剂。通过室温沉淀法直接合成不同摩尔比的MnO/g-CN,并发现其表现出良好的光热协同催化氧化NO的性能。MnO/g-CN光热协同催化NO产生积极作用并且形成重要的催化循环机制.具体过程是光生电子(e)转移到MnO上参与光热协同的还原循环(Mn→Mn→Mn),且低价Mn离子易给出电子(e)与光生空穴(h)相结合而诱导逆向的循环(Mn→Mn→Mn),使活性氧空位再生.通过MnO(Mn/Mn/Mn)变价而产生的活性氧(O)可将中间产物(NOH和NO)氧化为终产物(NO和NO)。(Ⅱ)、通过原位共掺杂O/La元素调控催化剂的电子结构从而构建了具有定向电子传递通道的高效光催化剂。通过尿素与La(CO)共热解制备了O/La共功能化无定形氮化碳。提出了一种定向电子传递途径(L2→La→L1→O)。电子局域可以直接活化O和NO分子,并显著促进活性物质(如·O和·OH自由基)的产生,从而提高光催化效率。经过优化后的电子结构,可使g-CN的光催化效率由原来的35.8%显著提高到50.4%,并可循环使用。(Ⅲ)、通过调控晶面暴露来实现电子结构的调控从而制备出了暴露晶面决定的电子传递方向和吸附活化模式的光催化剂。通过简单的水热法合成了分别具有{110}面和{001}面暴露的纳米片堆叠的花状BiOCO和均匀分散纳米片BiOCO。由于{110}和{001}面上原子排列的差异,001-BOC在吸附活化过程中使NO转化为NO或顺式NO,而110-BOC则诱导NO吸附活化为NO或NO。BiOCO的{001}面可促进中间体氧化成最终产物(NO)并增强NO解吸。这些在{110}和{001}面上的不同吸附活化模式基本上决定了光催化氧化NO转化途径依赖于不同晶面的暴露。根据实验结果可证明以上三种方法均可以实现对光催化剂的电子结构调控,并提升光催化剂对NO的去除效率。通过对比三种方法,可明显发现原位共掺杂O/La元素去调控氮化碳的电子结构可获得最优异的可见光催化净化no的性能。并且通过不同方法调控电子结构将直接影响目标污染物(NO)的吸附活化从而诱导出不同的中间产物并决定其转化为终产物的途径。此外,结合实验表征、原位红外技术和密度泛函理论计算阐明了反应过程中累积的中间产物和终产物,探究了活性自由基物种的生成途径,揭示了光催化氧化NO反应机理,最终提出了提高光催化活性并有效抑制中间毒副产物的新策略。本研究为深入认识光催化净化污染物的反应机理和毒副产物的调控提供了理论支撑,最终实现了光催化空气污染的安全高效净化。

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同方学位论文库评论

类钙钛矿光催化材料的结构调控及其净化NO性能与机理研究

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作者：杨淋重庆工商大学

学位级别：硕士

工业生产、化石能源的燃烧、机动车尾气等人类活动会产生大量的空气污染物。典型的空气污染物包括可悬浮颗粒物、氮氧化物(NO)、二氧化硫(SO)、挥发性有机物(VOCs)等。其中,NO排放量大,其不仅会导致光化学烟雾、酸雨以及臭氧层空洞等环... 详细信息

工业生产、化石能源的燃烧、机动车尾气等人类活动会产生大量的空气污染物。典型的空气污染物包括可悬浮颗粒物、氮氧化物(NO)、二氧化硫(SO)、挥发性有机物(VOCs)等。其中,NO排放量大,其不仅会导致光化学烟雾、酸雨以及臭氧层空洞等环境问题,且NO本身有毒有害,能够引起人体肺功能下降,血红蛋白变性等呼吸道疾病和皮肤疾病。因此,必须严格控制NO排放并加大对其治理力度。光催化技术作为一种绿色环保、清洁高效的空气污染净化新技术,能够在温和的条件下将NO氧化为硝酸盐,从而达到污染物净化的目的。因此光催化技术在NO净化中展现出广阔的应用前景。Sr Sn(OH)和Zn Sn(OH)等是典型的类钙钛矿光催化材料,但由于带隙较宽,光响应范围较窄,不能被可见光激发,极大限制了其在光催化领域的应用。本研究拟采用窄带隙半导体材料对类钙钛矿材料进行改性以拓宽其光响应范围,提高其光催化性能。同时,研究了材料边缘羟基在光催化中的重要作用。本文主要研究内容如下:1.为了提高宽带隙类钙钛矿Sr Sn(OH)的可见光利用率,合成了Ag/AgO-Sr Sn(OH)复合催化剂。Ag/AgO纳米颗粒可以修饰Sr Sn(OH)纳米线的能带结构,拓宽其光吸收范围,降低电子/空穴对的复合概率,从而显著提升光催化NO氧化性能。研究表明,AgO与Sr Sn(OH)之间成功构建了界面电荷转移跃迁通道,有效降低了电子/空穴对复合概率,使在可见光照射下NO的净化效率达45.10%。通过原位红外光谱阐明了光催化反应机理以及NO净化过程,并且该复合催化剂有效抑制了毒副产物NO的生成,能够安全高效地净化空气污染物。2.通过光沉积法构建了AgO-Zn Sn(OH)复合催化剂。在可见光照射下,与纯相Zn Sn(OH)相比复合催化剂(AgO-Zn Sn(OH))对NO的净化效率达69.81%。利用SEM、XRD、XPS、ESR和PL等多种手段表征分析所制备催化剂的形貌、组成、光学性质等。通过真空原位红外光谱和DFT理论计算结合,阐明该复合催化剂边缘羟基在NO氧化反应中的参与机制,即A-ZSOH的边缘羟基能失去电子生成·OH(·OH会参与NO氧化反应),从而在催化剂表面产生羟基缺陷,含有羟基缺陷的材料会优先吸附水恢复原来表面结构。

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BiOBr基p-n异质结光催化材料的开发及空气净化应用

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作者：武慧中重庆工商大学

学位级别：硕士

随着工业化的进一步发展和全球人口的不断增加,人类社会正面临着日益严重的资源枯竭和环境退化危机。石油、煤炭、天然气等化石燃料的过度消耗,能源短缺和环境污染已成为世界关注的焦点。因此,探索和开发替代化石燃料的可再生、可持续... 详细信息

随着工业化的进一步发展和全球人口的不断增加,人类社会正面临着日益严重的资源枯竭和环境退化危机。石油、煤炭、天然气等化石燃料的过度消耗,能源短缺和环境污染已成为世界关注的焦点。因此,探索和开发替代化石燃料的可再生、可持续的清洁能源已成为催化和能源研究领域的一个重要方向。在大气污染气体中,氮氧化物(NOx)被认为是大气的主要污染物,因为NOx造成了光化学烟雾、酸雨、雾霾、臭氧层损耗等环境问题。此外,暴露在高浓度NOx气体中的人类会产生许多健康问题。半导体光催化技术可以利用太阳光在光催化剂表面产生自由基来灭活病毒或完全消除各种污染物,属于“绿色”的技术的一种,是解决环境问题最有前景的方法之一。溴氧化铋(BiOBr)半导体是层状化合物,其晶体结构为[BiO]层和Br原子层交错。由于有较强的层间键和较弱的层间范德华作用,这些独特的层状结构往往表现出优异的性质,在光催化方面有着广阔的应用前景。BiOBr是一种p型半导体,窄带隙,禁带宽度为2.9 e V,在可见光下具有较强的光响应。虽然窄带隙的BiOBr能够捕获太阳光谱中的可见光,但它的光生电子-空穴对会发生快速复合。因此,为了满足未来环境和能源技术的要求,通过设计结构来调整半导体催化性能对于提高整体电荷转移效率是势在必行的。BiOBr可以作为宽带隙半导体的敏化剂,为了抑制BiOBr中光生载流子的复合来提高光催化活性,因此将其与宽带隙半导体结合形成异质结,可以抑制光生载流子复合,从而延长载流子寿命。异质结的构建不仅是开发对可见光响应的高活性光催化剂的可行途径,同时还是探究光生载流子转移与光催化活性关系的合理途径。因此,在本文中我们选取了两种不同的n型半导体LaTiO和Sn O,采用原位复合法分别与BiOBr构建p-n异质结。本研究对BiOBr基p-n异质结的形态结构和光学性质进行了全面的研究。通过构建BiOBr基p-n异质结,在BiOBr微球表面覆盖了宽带隙n型半导体,使光吸收扩展到可见光范围,从而有效去除NO。此外,通过理论计算和实验研究相结合,确定了BiOBr基p-n异质结界面的电荷传输通道和方向。在BiOBr基p-n异质结内,n型半导体中的电荷通过预先形成的电子转移通道迁移到BiOBr中,从而在n型半导体和BiOBr之间产生内建电场。在内建电场的影响下,BiOBr光生电子从导带向n型半导体的导带迁移,这就抑制了电子-空穴对的复合,从而实现了光生载流子的有效分离。本文进一步利用原位红外技术对可见光下去除NO过程中的中间体和最终产物进行了监测,合理地提出了NO的氧化途径。同时,异质结的构建不仅实现了更高效的NO光催化氧化,还抑制了毒性更强的NO的产生。这项工作为BiOBr基p-n异质结光催化剂的界面电荷转移和高效空气净化的反应机理提供了新的见解。

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卟啉基MOFs及其衍生物的合成和光催化性能研究

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作者：姜光镁重庆工商大学

学位级别：硕士

目前,对能源尤其是化石燃料的需求逐渐增加,同时就伴随着越来越严重的环境污染问题(如大气污染物NO等)以及能源短缺问题。而“末端治理”与“源头控制”两头抓的策略既可以治理现有的环境污染,也可以减少化石燃料的消耗和环境污染物的产... 详细信息

目前,对能源尤其是化石燃料的需求逐渐增加,同时就伴随着越来越严重的环境污染问题(如大气污染物NO等)以及能源短缺问题。而“末端治理”与“源头控制”两头抓的策略既可以治理现有的环境污染,也可以减少化石燃料的消耗和环境污染物的产生,所以在解决环境污染和能源短缺问题中占有很重要的地位。光催化技术,一方面,可以利用光催化技术降解环境污染物NO等;另一方面,可以利用光催化技术分解水实现氢气的析出,进而储存为可用的清洁能源。对于光催化技术来说,最重要的就是催化材料的开发与利用。金属有机框架(MOFs)材料,是一类由有机连接体和金属节点自组装而成的有序的材料,其具有比表面积大、孔隙率高和结构多样等特点,已经成了光催化领域中的研究热点。本文以具有优异的可见光吸收能力的卟啉(TCPP)为有机连接体合成了MOFs材料,并通过引入配体中心金属、筛选金属簇以及修饰金属簇等手段来调控了MOFs材料的电荷分离与转移效率,实现了光催化性能的提升。1、采用水热法制备了Ti基卟啉MOFs,并研究了他们在光催化水分解析氢和光催化净化no方面的性能。结果表明配体中心络合金属Pd的MOFs(TMPd)在这两方面均有很好的效果,其析氢速率可达1.32 mmol·g·h,相对于配体中心无金属的MOFs(TMH)实现了从无到有的转变;且TMPd的光催化净化no的去除率可达62%,相对于TMH提升了18%。通过系统的表征分析发现,TMPd在可见光照射下能够实现快速的电荷分离和转移过程,且能够产生氧化NO的·O和·OH活性物种,所以能在光催化析氢和净化NO方面都有很好的效果。通过原位红外(DRIFTS)光谱对TMH和TMPd光催化净化no的过程进行了监测,结果发现TMPd更能有效抑制中间毒副产物NO的产生,能将NO转化成终产物NO,实现了NO的高效净化。结合TMPd的DRIFTS光谱、顺磁共振波谱(ESR)数据与能带结构分析,推测了可能的反应路径。2、通过简单的溶剂热方法,制备了以过渡金属团簇为金属节点的二维(2D)卟啉MOFs材料,并首次将其作为非贵金属催化剂应用于光催化水分解析氢中,其中最佳的铜基卟啉MOFs材料(NS-Cu)的产氢速率高达15.39 mmol·g·h。采用循环伏安法(CV)和莫特-肖特基(M-S)等一系列实验技术研究了光生电子-空穴对的电荷转移特性,发现原始MOFs中均匀分散的铜团簇节点在电子转移过程中起着关键作用,光生电子能从激发态曙红Y(EY)转移到铜团簇节点上,以实现高效的析氢效果。Cu/Cu的可逆氧化还原过程具有优异的电子接收和电子输出能力,因此具有优异的光催化性能。3、通过简单的水热方法制备了二维(2D)Cd基MOFs(NS-Cd),并以硫代乙酰胺(TAA)为硫源,在NS-Cd的金属团簇(Cd O簇)上原位衍生出少量的Cd S,提高了NS-Cd的光催化水分解析氢性能。原位衍生少量Cd S的NS-Cd(Cd S/NS-Cd-5)具有良好的光催化析氢速率(1.5 mmol·g·h)和较高的量子效率(8.3%),并且具有优异的循环稳定性。通过荧光光致发光光谱(PL)、电化学阻抗(EIS)以及由EIS得到的Bode数据分析可以发现在NS-Cd上原位衍生少量Cd S提高了其电荷分离与转移效率。这种积极效应可能是由于NS-Cd和Cd S之间匹配的能带结构以及二者之间极短的传输距离,这使得光生电子-空穴对能够快速的分离和转移。

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同方学位论文库评论

钙钛矿基异质结的构建及其光催化去除NO的性能研究

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作者：张国重庆工商大学

学位级别：硕士

当前,空气污染是发展中国家面临的主要挑战之一。其中,化石燃料燃烧和汽车尾气排放的氮氧化物是引起酸雨和光化学烟雾的主要原因之一,危害生态环境安全。同时,由氮氧化物等污染物引起的空气污染日益严重,严重影响了人类的生活质量和健... 详细信息

当前,空气污染是发展中国家面临的主要挑战之一。其中,化石燃料燃烧和汽车尾气排放的氮氧化物是引起酸雨和光化学烟雾的主要原因之一,危害生态环境安全。同时,由氮氧化物等污染物引起的空气污染日益严重,严重影响了人类的生活质量和健康。氮氧化物的传统净化技术包括吸附技术(如活性炭、硅胶等吸附剂)、热催化、生物处理、选择性催化还原技术等。然而,这类技术具有成本高,二次污染严重等问题。因此,探索一种清洁高效的新技术,以彻底去除氮氧化物等空气污染物势在必行。近年来,光催化技术在这一领域表现出了独特的优势。光催化技术可以在室温下对氮氧化物等空气污染物进行深度氧化,很少产生二次污染,在空气污染控制中具有广阔的应用前景。但常规催化剂由于其电子空穴对复合效率高,光吸收能力差等原因,阻碍了氮氧化物的高效光催化氧化。因此,需要发展新的高效催化剂。金属卤化物钙钛矿材料,具有通过改变卤化物(Cl、Br和I)的组成来调整其带隙的能力。同时,金属卤化物钙钛矿展现出高光吸收系数、高迁移率、低激子束缚能、长载流子寿命和良好的稳定性等性质,在光催化领域备受关注。但是,金属卤化物钙钛矿材料可见光响应能力弱,阻碍了其在光催化净化氮氧化物中的应用。因此,我们通过异质结的构建来改善光吸收能力、促进光生电荷分离,并在抑制电子空穴对的重组等方面对光催化剂进行了设计改进。尝试引入(Bi O)CO,g-CN等光催化材料,用于强化金属卤化物钙钛矿材料的光电性质,使其展现高效的光催化性能。本文主要研究内容如下:(1)采用沉淀法构建了CsBiCl/(Bi O)CO异质结,并对异质结的电荷分离和表界面反应机理展开了全面的研究。通过钙钛矿基异质结的构建,拓展了本底光催化材料的可见光响应范围,进而达到有效净化氮氧化物的目的。此外,通过实验与理论计算相结合的研究模式,阐明了电子传输路径,揭示了光催化氮氧化物的氧化机理。异质结结构产生的内建电场导致光生电子从(Bi O)CO的导带向CsBiCl的导带迁移,抑制了电子空穴对的复合,促进了光生载流子的分离,进而实现了光催化材料高效净化氮氧化物。同时,原位红外技术也被用来监测氮氧化物的吸附和氧化过程,以进一步揭示在异质结上氮氧化物的光催化氧化机制。(2)通过沉淀法将CsAgSbCl与g-CN复合,构建异质结结构,并对异质结的形貌结构及其光学性质等方面展开了研究。此外,通过实验与理论计算相结合的方法,探究了异质结对氮氧化物、水分子及氧气分子的吸附活化,表明了电子传输路径,解释了光催化性能提升原因。同时,异质结材料在产生的内建电场中,光生电子通过g-CN的导带CsAg Sb Cl的导带迁移,抑制了电子空穴对的复合,促进了光生载流子的分离效率。因为其表面有更多的光生电荷参与到反应中,从而实现了光催化材料高效净化氮氧化物。本项工作可能为理解异质结光催化的机制提供了一个新的思路。

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光催化剂电子结构调控及其催化氧化NO和甲苯的反应机理研究

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作者：董兴安重庆工商大学

学位级别：硕士

由化石燃料和汽车尾气燃烧产生的一氧化氮(NOx)是光化学烟雾的主要前体。来自工业排放物的高浓度NOx可以通过常规技术处理,包括物理吸附,生物过滤和热催化方法。然而,这些在室内和室外大气环境中消除ppb级的NOx水平在经济和技术上仍是... 详细信息

由化石燃料和汽车尾气燃烧产生的一氧化氮(NOx)是光化学烟雾的主要前体。来自工业排放物的高浓度NOx可以通过常规技术处理,包括物理吸附,生物过滤和热催化方法。然而,这些在室内和室外大气环境中消除ppb级的NOx水平在经济和技术上仍是不可行的,传统技术的后处理和再生问题尚未解决。此外,在过去几年中,甲苯被用作苯的替代品,用于粘合剂和涂料的有机溶剂,很可能从建筑材料排放到室内环境,对当今的生活产生了重大影响,对人类健康造成严重损害,如病态建筑综合症,甚至是光化学烟雾等环境污染。可见光驱动的光催化技术作为一种环境友好的绿色技术能将低密度的太阳光能转化为高密度的化学能和电能,可实现温和条件下将NO氧化为终产物NO,NO通过水洗或者雨水冲刷转移至液相而被去除,而甲苯则被彻底矿化成CO和HO,在低浓度空气污染治理中展现出广阔应用前景。光催化气体污染物氧化去除是一个典型的气固相催化反应,在气固相催化反应过程中反应物被催化剂表面活性中心吸附和在表面活性中心上进行反应这两个步骤是速度控制步骤,直接制约着反应的效率。基于此,对催化剂进行电子结构的调控以增强污染物分子在催化剂表面的吸附活化显得尤为重要。因此,在本文中我们通过3种不同的电子结构调控方案对催化剂进行改性,以增强催化剂对污染气体分子以及O、HO分子的吸附活化。首先,对于无机晶体材料BiOBr,通过在(010)原子交替暴露面上构造氧缺陷并在其表面负载等离子体金属Bi单质大幅提高了其催化氧化NO的性能。Bi单质@缺陷型BiOBr上的电荷转移途径与原始BiOBr上的电荷转移途径有显着差异。Bi单质既用作电子导体又用作电子供体,这提高了电子空穴分离效率。氧空位提供中间能级以促进捕获的电荷载体转移到吸附的O并产生·O自由基。由于Bi单质和OVs在电荷分离和O活化中的协同作用,Bi单质@缺陷型BiOBr的光催化性能显着提高。对于二维无机催化剂g-CN,通过层间掺杂Sr原子,建立了垂直电荷通道;光吸收能力和电荷分离效率得到加快。最重要的是,在CN-Sr上构建了电子局域化,导致CN层表面的电子分布不均匀。最终,O分子,NO污染物和中间产物可以与催化剂交换电子并被激活以产生更多的自由基和目标产物。结合原位DRIFTS和DFT模拟结果,我们发现一旦NO和中间体在CN-Sr表面上接触,它就会被吸附在表面上并传递电子到CN-Sr的低电子密度区域。光催化剂表面上反应物的电子交换使这些吸附物质具有更高的活化效率,这使得这些中间体更容易被活性自由基破坏。因此,NO可以选择性地转化为目标产物而不是有毒副产物。针对氧缺陷对光催化材料电子结构的影响通过BiOCl(001)面上的氧缺陷为例,探究氧缺陷在甲苯光催化降解过程中的影响。氧缺陷可以通过局域电子增强HO和甲苯的吸附活化,为增强·OH生成和甲苯氧化的热力学过程提供了新的途径。经实验证实,甲基将被氧化并倾向于在BOC上以苯甲酸打开苯环,而在OVBOC上的以苯甲醇开环。最重要的是,光催化甲苯降解的开环效率可以很好地提高,因为氧空位的引入,显著降低了速率控制步骤的反应活化。因此,开环过程中的有毒中间体(可以立即转化为最终产物CO,几乎没有有毒产物积累。此外,在光催化氧化NO和甲苯过程中,毒副产物的累积不仅会抑制催化材料的光催化性能,而且释放到空气中会产生二次污染,并且尚不明确的污染物转化路径制约了对提升光催化活性的探索。因此,我们结合实验表征、原位红外技术和密度泛函理论计算阐明了反应过程中累积的中间产物和终产物,探究了活性自由基物种的生成途径,揭示了光催化氧化NO及甲苯的反应机理,最终提出了提高光催化活性并有效抑制中间毒副产物的新方法。本研究为深入认识光催化净化污染物的反应机理和毒副产物的调控提供了理论支撑,最终实现了光催化空气污染的安全高效净化。

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