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水中与冰中多环芳烃衍生物对发光细菌(Vibrio fischeri)的光修饰毒性

环境化学 2024年第8期43卷 2854-2863页

作者：郑智轩崔芳溪王子宇葛林科张蓬朱超马宏瑞陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

多环芳烃衍生物(SPAHs)是一类普遍存在、来源广泛、风险隐蔽的新污染物,可由多环芳烃(PAHs)通过微生物及化学作用转化生成,其毒性甚至比母体PAHs更强,研究其环境行为和毒性效应具有重要意义.本研究选取羟基多环芳烃(OH-PAHs)、硝基多环... 详细信息

多环芳烃衍生物(SPAHs)是一类普遍存在、来源广泛、风险隐蔽的新污染物,可由多环芳烃(PAHs)通过微生物及化学作用转化生成,其毒性甚至比母体PAHs更强,研究其环境行为和毒性效应具有重要意义.本研究选取羟基多环芳烃(OH-PAHs)、硝基多环芳烃(N-PAHs)和氯代多环芳烃(Cl-PAHs)共10种模型化合物,考察了在模拟日光(λ>290 nm)照射下,水中与冰中这些典型SPAHs对发光细菌Vibrio fischeri的光修饰毒性.毒性实验表明,对于OH-PAHs,1-羟基萘、4-氯-1-羟基萘在水中与冰中均表现出显著的光修饰毒性(P光修饰毒性;对于N-PAHs,1-硝基芘在水中与冰中均表现出光修饰毒性,2-硝基芴仅在冰中表现出光修饰毒性;Cl-PAHs中,仅1-氯芘在水中表现出光修饰毒性,而3种Cl-PAHs在冰中均表现出显著的光修饰毒性.通过HPLC-MS/MS分析,OH-PAHs光转化主要涉及的反应路径为取代基脱除、光氧化与苯环羟基化.以上结果阐明了SPAHs通过光化学转化可生成具有较高毒性的中间产物,对Vibrio fischeri表现为光修饰毒性,且水中与冰中的光修饰毒性具有差异,这有助于更准确评价寒冷地区这些典型新污染物的环境风险.

关键词：多环芳烃衍生物光修饰毒性发光细菌结冰环境.

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典型新污染物多环芳烃衍生物与抗生素的光修饰毒性

典型新污染物多环芳烃衍生物与抗生素的光修饰毒性

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作者：郑智轩陕西科技大学

学位级别：硕士

多环芳烃衍生物(SPAHs)是一类普遍存在、来源广泛、风险隐蔽的新污染物,可由多环芳烃(PAHs)通过微生物及化学作用转化生成,其毒性甚至比母体PAHs更强;而抗生素因滥用被持续排入水环境中,成为一类“假持久性”的新污染物。这些新型有机... 详细信息

多环芳烃衍生物(SPAHs)是一类普遍存在、来源广泛、风险隐蔽的新污染物,可由多环芳烃(PAHs)通过微生物及化学作用转化生成,其毒性甚至比母体PAHs更强;而抗生素因滥用被持续排入水环境中,成为一类“假持久性”的新污染物。这些新型有机污染物在环境中被不断检出,引起广泛关注。光化学降解是这些新型有机污染物在水体表层与冰雪表面的重要转化途径,并引起相应的光化学转化风险;研究其光修饰毒性和光转化风险具有重要意义。因此,本研究选用10种SPAHs(4种羟基多环芳烃(OH-PAHs)、3种硝基多环芳烃(N-PAHs)、3种氯代多环芳烃(Cl-PAHs))与16种抗生素(9种磺胺类抗生素(SAs)、4种头孢菌素类抗生素(CFs)、3种大环内酯类抗生素(MLs)),研究其在纯水或纯水冰环境下的光化学行为与光转化风险。考察了在模拟日光照射下,1 0种SPAHs在水/冰两相中的光转化,结果表明10种SPAHs在水/冰两相中均发生了光降解(水相中的光降解半减期t1/2为14.53～492.45 min;冰相中的t1/2为14.25～533.19),其降解反应遵循准一级反应动力学,且3类SPAHs在水冰两相中的光降解速率存在差异。使用HPLC-MS/MS,鉴定了 1-羟基萘的光转化产物,推测其反应路径。继而进一步研究了这10种SPAHs在水/冰两相中对发光细菌Vibrio fischeri的光修饰毒性,结果表明:对于OH-PAHs,在水中,1-羟基萘和4-氯-1-羟基萘光转化过程中对发光细菌(Vibrio fischeri)表现出显著的光修饰毒性(p光照后期表现出了较小的光修饰毒性;在冰中,1-羟基萘、2-羟基萘和4-氯-1-羟基萘均表现出显著的光修饰毒性。对于N-PAHs,仅1-硝基芘在水中表现出较小的光修饰毒性;在冰中,2-硝基芴表现出较强的光修饰毒性,1-硝基芘在光照后期表现出光修饰毒性。3种Cl-PAHs母体在水中与冰中都具有较高的发光抑制率,光照后,水中仅1-氯芘表现出光修饰毒性;在冰中3种Cl-PAHs都表现出显著的光修饰毒性(p光修饰毒性,考察了水中SAs在模拟日光照射下的光降解,并研究了 SAs光照过程中对大肠杆菌(***)的抑菌活性与光照产物演变趋势,结果表明,9种SAs均可以发生光降解(t1/2为12.2～153.3 min),且服从准一级反应动力学。总体上,9种SAs的光降解对大肠杆菌(***)的抑菌活性呈现下降趋势,但部分SAs光照过程中可以生成抑菌活性更强的产物。通过HPLC分析,9种SAs生成了多种光转化产物,并且其产物具有不同的生成演变趋势。其中大部分光照产物的色谱峰面积会随着光照时间的增加而增加,即这些产物会随着光照累积。也有部分产物的色谱峰面积发生波动或趋于平缓,即这些产物也具有光反应活性,可以发生光转化。通过HPLC-MS/MS分析,结构式中含有五元杂环与六元杂环的SAs光转化产物与反应路径存在差异。为进一步表征抗生素类新污染物的光修饰毒性,继而考察了 16种抗生素对发光细菌Vibrio fischeri的光修饰毒性,结果表明:9种SAs中,4种在光照过程中生成了具有比母体物质更高毒性的中间产物,表现为较强的光修饰毒性;4种表现出较弱的光修饰毒性;1种没有表现出光修饰毒性。4种CFs中头孢西丁和头孢唑啉生成了具有较高风险的中间产物,表现出较强的光修饰毒性;头孢噻吩与头孢哌酮光照产物与母体物质具有相似的毒性。3种MLs母体化合物与其它两类抗生素相比对Vibrio fischeri具有更高的发光抑制作用,光转化过程中均表现出光修饰毒性。综上,阐明了典型多环芳烃衍生物与抗生素对典型受试生物的光修饰毒性,这有助于更准确评价表层水体中这些新污染物的光化学转化风险,可以为其生态风险评价提供科学依据。

关键词：多环芳烃衍生物抗生素光修饰毒性发光细菌结冰环境

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水环境中典型抗生素和9-羟基芴对微生物的光修饰毒性

水环境中典型抗生素和9-羟基芴对微生物的光修饰毒性

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作者：任红蕾辽宁师范大学

学位级别：硕士

抗生素和羟基多环芳烃等新型污染物在环境中普遍存在，其分布特征和环境行为等相关研究方兴未艾。光化学降解是表层水体中这些新型污染物的重要转化途径，研究其光修饰毒性和光转化风险具有重要意义。本文总结了环境中典型抗生素的分布... 详细信息

抗生素和羟基多环芳烃等新型污染物在环境中普遍存在，其分布特征和环境行为等相关研究方兴未艾。光化学降解是表层水体中这些新型污染物的重要转化途径，研究其光修饰毒性和光转化风险具有重要意义。本文总结了环境中典型抗生素的分布特征，并选取7种氟喹诺酮类抗生素(FQs)和9-羟基芴(9-OHFL)，研究了其光转化行为和风险。总结了环境中抗生素及其抗性基因(ARGs)的分布特征，讨论了抗生素浓度水平的时空分布差异，评述了抗生素ARGs污染特征，进行了生态风险评价。结果表明，磺胺类、四环素类、氟喹诺酮类和大环内酯类抗生素在环境中存在较为普遍，磺胺类和四环素类ARGs环境中出现频率较高。诺氟沙星、磺胺甲嘧啶、磺胺嘧啶和罗红霉素几种抗生素的潜在风险相对较小;氧氟沙星、磺胺甲恶唑和红霉素潜在风险相对较大。水环境中抗生素存在潜在的生态风险，值得关注。选用体外抑菌实验，大肠杆菌(Escherichia coli)为受试菌种，比较研究了7种不同FQs在纯水，淡水，海水中光降解过程抑菌活性的变化及作用机制。发现恩诺沙星、二氟沙星、氧氟沙星和达氟沙星在光解初始阶段(01/2)，光解溶液的抑菌活性没有出现显著降低的趋势(p>0.05)，这是因为其光转化分别生成了抑菌活性更大的产物环丙沙星、沙拉沙星等，且产物在01/2不断积累。区别于前几种FQs，环丙沙星、沙拉沙星和诺氟沙星光降解过程中抑菌活性呈明显降低趋势(p 光解过程中表现为相似的抑菌活性变化规律。考察了冰中9-OHFL的光降解及对发光菌(Vibrio fischeri)的毒性，结果表明其光解速率常数：海水冰中>淡水冰中>纯水冰中。发现Cl-、NO3-、Fe(III)和腐殖酸钠(HASS)均促进了9-OHFL的光降解，但随其浓度的增加，Cl-促进作用增强，NO3-、Fe(III)和HASS促进作用反而减弱，HASS甚至出现了抑制作用。通过产物鉴定，9-OHFL发生了光氧化和苯环羟基化等光化学反应。在纯水冰相中，随光照时间的延长，9-OHFL光降解溶液对发光菌的抑制率没有显著性降低，表明其产物具有较高的毒性。综上，某些FQs (如恩诺沙星、二氟沙星、氧氟沙星和达氟沙星)和9-OHFL通过光化学转化生成了较高毒性的产物，其风险值得进一步关注。本研究所揭示的光化学转化风险，可为环境中这些新型污染物的生态风险评价提供科学依据。

关键词：抗生素 9-羟基芴光降解光化学转化风险光修饰毒性

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模拟日光照射下新污染物双烯雌酚的复合光化学反应动力学及转化路径

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中国科学：化学 2024年第7期54卷 1089-1098页

作者：车晓佳郑金帅葛林科崔楠楠张蓬陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 兰卡斯特大学兰卡斯特环境中心兰卡斯特LA14YQ 陕西省环境监测中心站陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室西安710054

内分泌干扰物双烯雌酚(Dien)等新污染物经常在环境表层水体中检出,并表现为多种解离形态,其光化学转化倍受关注.本文考察了Dien 3种解离形态的表观光解、羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))光氧化的反应动力学,评估了相应的环境持... 详细信息

内分泌干扰物双烯雌酚(Dien)等新污染物经常在环境表层水体中检出,并表现为多种解离形态,其光化学转化倍受关注.本文考察了Dien 3种解离形态的表观光解、羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))光氧化的反应动力学,评估了相应的环境持久性和贡献,比较了表观光解与光氧化反应的产物、路径.结果发现3种反应均能降解Dien,且光转化速率常数(k)与pH显著相关,这主要是由于Dien解离形态(i)从H_(2)Dien^(0)、HDien^(-)到Dien^(2-)发生变化,相应的k_(i)和量子产率(Φ_(i))存在差异;不同的去质子化程度也影响了其氧化反应活性,k·OH,i和k^(1)O_(2),i的变化规律一致.环境表层水体(pH=6~9,45°N)中Dien的复合光化学转化半减期t_(1/2,E)为1.84~9.16 h,^(1)O_(2)光氧化对其光化学转化贡献更大.表观光解主要引起了Dien的单羟基化;而·OH和^(1)O_(2)氧化分别发生了多羟基化,以及羟基取代位点的连续氧化反应.毒性试验表明,Dien具有光修饰毒性.这些发现有助于准确评价水环境中Dien的复合光化学归趋和风险.

关键词：双烯雌酚解离形态光转化动力学转化机制光修饰毒性

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冰中9-羟基芴的光化学降解

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中国科学：化学 2015年第6期45卷 655-661页

作者：葛林科任红蕾霍城那广水王莹李凯张蓬姜华国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室国家海洋环境监测中心大连116023 大连海洋大学海洋科技与环境学院大连116023

羟基多环芳烃(OH-PAHs)是PAHs羟基化的一类新型污染物,广泛存在于水、大气等环境介质中,并潜在存在于极地冰雪中,研究其环境行为和毒理效应具有重要意义.以9-羟基芴(9-OHFL)为模型化合物,考察了光照(λ>290 nm)作用下冰中9-OHFL的光降... 详细信息

羟基多环芳烃(OH-PAHs)是PAHs羟基化的一类新型污染物,广泛存在于水、大气等环境介质中,并潜在存在于极地冰雪中,研究其环境行为和毒理效应具有重要意义.以9-羟基芴(9-OHFL)为模型化合物,考察了光照(λ>290 nm)作用下冰中9-OHFL的光降解动力学、影响因素、转化产物及光修饰毒性.9-OHFL的光降解遵循准一级反应动力学,纯水冰中速率常数为0.0092 min-1,表观光解量子产率为0.022.外推至实际环境,南极长城站附近夏天中午冰雪表面9-OHFL的半减期为54 h.与纯水冰中相比,海水冰、淡水冰中光降解较快,这归因于水中主要溶解性物质的影响,Cl-,NO3-,Fe(III)及低浓度腐殖酸均可促进9-OHFL的光降解.通过GC-MS/MS分析,纯水冰中9-OHFL光化学转化生成了5种主要产物,涉及的转化路径为脱氢氧化、异构化和苯环羟基化.毒性实验表明,9-OHFL对发光菌(Vibrio fischeri)表现为光修饰毒性.本研究所揭示的9-OHFL光降解规律和光化学转化风险对于极地冰雪环境中OH-PAHs类污染物的归趋和风险评价具有重要意义.

关键词： 9-羟基芴光降解动力学转化产物光修饰毒性

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