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聚碳酸酯在亚临界乙醇中的催化解聚

化工学报 2009年第2期60卷 372-377页

作者：方宇媛金红茂潘志彦邹霞林春绵浙江工业大学生物与环境工程学院浙江杭州310032

以氢氧化钠为催化剂、在投料比1∶6.3（20.0 g PC/126.2 g乙醇）、温度140-220℃、压力1.1-5.9MPa、反应时间15-60 min条件下,利用间歇式高压反应釜研究了聚碳酸酯（PC）在亚临界乙醇中的催化解聚,产物分别采用傅里叶红外光谱（FT-IR）... 详细信息

以氢氧化钠为催化剂、在投料比1∶6.3（20.0 g PC/126.2 g乙醇）、温度140-220℃、压力1.1-5.9MPa、反应时间15-60 min条件下,利用间歇式高压反应釜研究了聚碳酸酯（PC）在亚临界乙醇中的催化解聚,产物分别采用傅里叶红外光谱（FT-IR）、气质联谱（GC-MS）和气相色谱（GC）进行分析。结果表明,PC的解聚率随温度的升高、反应时间的延长而增加;主产物双酚A（BPA）的收率随反应温度升高、反应时间延长而下降。在投料比1∶6.3、温度170℃、反应时间15 min、压力1.7 MPa、催化剂投加量1.0 g·（160.0 ml乙醇）^-1条件下,PC解聚率为84.2%,BPA收率可达到95.7%。根据PC在亚临界乙醇中催化解聚产物的分析,并结合PC链结特点,提出了PC的催化解聚机理。通过实验数据关联,得出亚临界乙醇中PC催化解聚反应级数为一级,反应活化能为40.15 kJ·mol^-1。

关键词：亚临界乙醇聚碳酸酯氢氧化钠催化解聚动力学

载体对钼基催化剂催化解聚硫酸盐木质素制备液体燃料和酚类单体的影响研究

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燃料化学学报 2021年第12期49卷 1922-1935页

作者：王一双陈明强史经经张进辉李唱王君安徽理工大学化学工程学院安徽淮南232001 安徽理工大学分析测试中心安徽淮南232001

本文研究了不同载体(黏土(海泡石(SEP)、凹凸棒石(ATP)、蒙脱土(MTM))和氧化物(Al_(2)O_(3)和SiO_(2))及其负载的Mo基催化剂对超临界乙醇体系中催化解聚木质素制备液体燃料和酚类单体的影响。催化剂表征结果证明,不同结构性质的载体会影... 详细信息

本文研究了不同载体(黏土(海泡石(SEP)、凹凸棒石(ATP)、蒙脱土(MTM))和氧化物(Al_(2)O_(3)和SiO_(2))及其负载的Mo基催化剂对超临界乙醇体系中催化解聚木质素制备液体燃料和酚类单体的影响。催化剂表征结果证明,不同结构性质的载体会影响Mo基催化剂结构、表面Mo^(5+)含量和酸性位分布。与Al_(2)O_(3)和SiO_(2)相比,黏土基载体具有更多的强酸位,不利于木质素油(LO)的生成,形成更多的固体产物。仅使用载体获得的LO中得到的石油醚溶性产物(PEsp)主要为烷基/烷氧基取代苯酚,而Mo基催化剂中Mo物种(尤其是Mo^(5+))显著提高了LO和PEsp的产量。Mo/SiO_(2)表面Mo^(5+)物种最多,LO产率最高,为85.2%,其中生成的烷基/烷氧基取代苯酚达450.3 mg/glignin。在黏土负载的Mo催化剂中,Mo/SEP的LO产率(82.3%)和PEsp产率(70.8%)较高,所获得取代酚达到398.8 mg/glignin。本研究系统地报道了绿色环保型黏土基材料在木质素转化中的应用,为黏土基材料在生物质转化中的应用提供了关键信息。

关键词：硫酸盐木质素催化解聚木质素油钼基催化剂黏土材料酚类单体

低阶煤催化解聚半焦的孔结构特点与CO2气化反应性

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煤炭学报 2020年第10期45卷 3573-3579页

作者：梁丽彤张乾黄伟刘建伟彭泽宇梁虎珍太原理工大学教育部与山西省煤科学与技术重点实验室山西太原030024

低阶煤催化解聚技术旨在通过催化剂的作用,促进煤大分子结构在低温下解聚形成更多的焦油成分。前期研究发现催化剂在使煤热解焦油收率增加、焦油品质轻质化的同时,也使半焦的聚合度降低。本研究旨在探讨催化剂作用下聚合度降低的半焦其... 详细信息

低阶煤催化解聚技术旨在通过催化剂的作用,促进煤大分子结构在低温下解聚形成更多的焦油成分。前期研究发现催化剂在使煤热解焦油收率增加、焦油品质轻质化的同时,也使半焦的聚合度降低。本研究旨在探讨催化剂作用下聚合度降低的半焦其相应的孔结构及气化反应性发生的变化。应用N2吸附与TG分析仪考察了铁基催化剂与钼基催化剂对中温催化解聚半焦的孔结构特点与CO2气化反应性的影响。认为催化剂促进了煤中含氧基团的断裂,使半焦中氧含量降低,表面性质发生了变化,从而使内蒙煤在催化剂作用下解聚半焦的吸附等温线由原煤热解半焦的Ⅰ型变为Ⅴ型,新疆煤焦的吸附等温线由原煤热解半焦的Ⅱ型变为加钼后的Ⅳ型和加铁后的Ⅴ型。在催化解聚过程中,催化剂通过对热解半焦碎片的加氢,抑制了半焦的缩聚,使半焦的介孔数量增多,比表面积和孔容增大,其中钼催化剂的增孔作用更为显著,内蒙煤加钼半焦孔容为原煤半焦的2.14倍,新疆煤加钼半焦孔容为原煤半焦的16.5倍。催化剂本身对半焦的气化反应没有明显影响,而是通过干预煤的热解过程使半焦形成更多介孔,增大半焦的比表面积及孔容而使半焦的气化反应性能得到明显提高。半焦等温吸附线的变化及孔容的增加,也为拓展催化解聚半焦的利用途径提供了可能,作为多孔材料,可进一步考察煤解聚催化剂对半焦吸附性能的影响,探讨其在污水处理、气体净化等方面的应用。

关键词：铁基催化剂钼基催化剂催化解聚半焦孔结构气化反应性

聚对苯二甲酸丁二醇酯在亚临界水中的催化解聚

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高校化学工程学报 2012年第3期26卷 524-530页

作者：刘丽戴娟娟黄园园柳颖萍林春绵潘志彦浙江工业大学生物与环境工程学院浙江杭州310032

研究间歇高压反应釜中聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)以醋酸铜为催化剂在亚临界水中的解聚反应。主要考察反应时间(10～50 min)和反应温度(493～553 K)对PBT解聚率以及产物产率的影响。反应产物分别采用气相色谱、气-质联用仪、傅里叶红外... 详细信息

研究间歇高压反应釜中聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)以醋酸铜为催化剂在亚临界水中的解聚反应。主要考察反应时间(10～50 min)和反应温度(493～553 K)对PBT解聚率以及产物产率的影响。反应产物分别采用气相色谱、气-质联用仪、傅里叶红外光谱、高效液相色谱和液-质联用仪进行分析,主产物为对苯二甲酸(TPA)和四氢呋喃(THF),产物中并未检测出1,4-丁二醇,与相关文献的研究结果不同。实验结果表明:PBT的解聚率随温度的升高、反应时间的延长而增加。在投料比8:1(24.0 g H2O/3.0 g PBT),催化剂醋酸铜0.03 g/3.0 g PBT,反应温度523 K,时间50 min条件下,PBT可完全解聚,TPA和THF的产率分别为99.3%和83.1%。根据PBT在亚临界水中催化解聚产物的分析,提出PBT催化水解反应机理。通过实验数据关联,得出催化解聚反应级数为一级,反应活化能为141.6 kJ mol 1。在微型毛细管反应器中结合显微镜研究了PBT在醋酸铜水溶液相态变化,温度上升至553 K停留19 min后PBT能完全溶解于水中,解聚反应在液相均相中进行。

关键词：聚对苯二甲酸丁二醇酯催化解聚亚临界水醋酸铜

内蒙褐煤催化解聚过程中催化剂与助剂作用探究

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煤炭学报 2018年第12期43卷 3532-3538页

作者：申浩张乾梁丽彤徐展孔令伟 VLADIMIR A.Vinokurov 黄伟太原理工大学煤科学与技术省部共建国家重点实验室山西太原030024 Department of Physical and Colloid Chemistry Gubkin Russian State University of Oil and Gas (National Research University)

在催化解聚概念的基础上,使用格金干馏炉,采用同时添加催化剂和助剂、仅添加催化剂、仅添加助剂的方式,进一步探究了催化剂和助剂对内蒙褐煤催化解聚过程的影响。结果表明,催化剂和助剂在一定程度上促进了气相和液相产物生成,并且对煤... 详细信息

在催化解聚概念的基础上,使用格金干馏炉,采用同时添加催化剂和助剂、仅添加催化剂、仅添加助剂的方式,进一步探究了催化剂和助剂对内蒙褐煤催化解聚过程的影响。结果表明,催化剂和助剂在一定程度上促进了气相和液相产物生成,并且对煤的解聚过程产生了干预:仅添加助剂时,煤中的羟基和脂肪侧链的断裂程度加深;仅添加催化剂时,促进了煤中桥键的断裂、脱氢和芳构化;当催化剂和助剂复合添加时,在各方面都体现了仅添加催化剂和仅添加助剂时的叠加结果,但在增加焦油收率方面体现了一定程度的协同效应,更有利于焦油生成,焦油收率由原煤的5. 84%提高到了7. 28%。

关键词：内蒙褐煤催化解聚助剂催化剂

多种金属修饰的Ce/MCM-41催化解聚木质素的研究

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太阳能学报 2017年第8期38卷 2040-2046页

作者：马巧智李文志刘启予黄志林袁子路中国科学技术大学热科学和能源工程系合肥230026

采用共沉淀法和化学还原法制备一系列金属修饰的Ce/MCM-41分子筛催化剂。通过透射电镜(Transmission Electron Microscope,TEM)TEM对催化剂进行表征,并对La(Ni、Co)/Ce/MCM-41系列催化剂在二氧六环-水体系中催化解聚木质素的性能进行研... 详细信息

采用共沉淀法和化学还原法制备一系列金属修饰的Ce/MCM-41分子筛催化剂。通过透射电镜(Transmission Electron Microscope,TEM)TEM对催化剂进行表征,并对La(Ni、Co)/Ce/MCM-41系列催化剂在二氧六环-水体系中催化解聚木质素的性能进行研究。试验结果表明:在该系列催化剂中Ni/Ce/MCM-41催化效果较好,在Ni负载量为20%、反应温度为260℃、反应时间为60 min、H2压力为2 MPa的反应条件下,解聚产物中乙醚萃取物达到46.1%。其中,主要单体产物为2-甲氧基酚、4-甲基愈创木酚、4-乙基愈创木酚、4-丙基愈创木酚。

关键词：木质素催化解聚分子筛 Ce/MCM-41

Ni-S_2O_8^(2-)/TiO_2固体超强酸催化解聚木质素的研究

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太阳能学报 2017年第4期38卷 867-873页

作者：王晋东李文志杜志杰马巧智中国科学技术大学热科学和能源工程系合肥230026

采用浸渍-焙烧法制备负载Ni的S_2O_8^(2-)/TiO_2固体超强酸。利用Hammett指示剂法和FT-IR两种测试分析手段对该催化剂进行表征,并对Ni-S_2O_8^(2-)/TiO_2固体超强酸在二氧六环-水体系中催化解聚木质素的性能进行研究。结果表明:催化剂... 详细信息

采用浸渍-焙烧法制备负载Ni的S_2O_8^(2-)/TiO_2固体超强酸。利用Hammett指示剂法和FT-IR两种测试分析手段对该催化剂进行表征,并对Ni-S_2O_8^(2-)/TiO_2固体超强酸在二氧六环-水体系中催化解聚木质素的性能进行研究。结果表明:催化剂用量为0.15 g/3 g的Indulin AT、反应温度280℃、反应时间60 min、氢气压力为2 MPa(室温)的反应条件下,反应后乙酸乙酯萃取物质量为2.24 g,乙醚萃取物(主要为单体产物)质量可达1.27 g。

关键词：木质素催化解聚固体超强酸 Ni-S2O2-8/TiO2

基于CPD模型的低阶煤催化解聚过程模拟分析

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化工学报 2019年第A2期70卷 265-274页

作者：白佳杰梁丽彤张忠林李鹏杨景轩郝晓刚黄伟官国清太原理工大学化学化工学院山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术重点实验室山西太原030024 太原科技大学化学与生物工程学院山西太原030021 日本弘前大学地域战略研究所日本青森030-0813

低阶煤催化解聚过程定量分析和放大需要合理描述该过程的宏观动力学模型,使用化学渗透脱挥发分(CPD)模型结合陕西长焰煤的催化解聚实验,对低阶煤催化解聚过程进行了定量分析。综合对催化剂作用机理的认识,结合催化解聚实验结果确定相应... 详细信息

低阶煤催化解聚过程定量分析和放大需要合理描述该过程的宏观动力学模型,使用化学渗透脱挥发分(CPD)模型结合陕西长焰煤的催化解聚实验,对低阶煤催化解聚过程进行了定量分析。综合对催化剂作用机理的认识,结合催化解聚实验结果确定相应表观动力学参数,所得模拟结果与实验结果趋势一致、吻合良好,其较好地体现了不同热解过程差异,低温下催化解聚产物释放量较少,温度升高后产物量才会高于原煤热解。模型中催化剂对焦油产率的影响体现在复合速率常数、交联反应活化能上,随两者增大,焦油产率均增加;Fe基催化剂有助于促进侧链断裂,提高气体产率,Zn基催化剂可抑制交联反应,但交联反应活化能较大时,受热解温度限制,焦油量增加变缓。

关键词：低阶煤催化剂催化解聚 CPD模型动力学

聚己内酯的高选择性催化解聚和再聚合回收研究

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化学研究与应用 2024年第3期36卷 640-646页

作者：梁秀竹汤栋霖张水洞华南理工大学机械与汽车工程学院广东广州510640 华南理工大学材料科学与工程学院广东广州510640

由ε-CL单体催化开环聚合的聚己内酯(PCL)力学和生物相容性良好,广泛用于医疗领域。与生物降解处理方法相对比,对废弃的PCL塑料进行催化解聚回收ε-CL单体和对其进行开环再聚合的策略,可减少碳排放量,并充分利用这种高值的生物降解塑料... 详细信息

由ε-CL单体催化开环聚合的聚己内酯(PCL)力学和生物相容性良好,广泛用于医疗领域。与生物降解处理方法相对比,对废弃的PCL塑料进行催化解聚回收ε-CL单体和对其进行开环再聚合的策略,可减少碳排放量,并充分利用这种高值的生物降解塑料。本论文考察了五种不同催化剂对PCL化学解聚效率和产物的影响规律,发现以异辛酸亚锡能高效催化PCL化学解聚。继而深入考察异辛酸亚锡含量、温度和反应时间等参数对PCL热解聚行为的调控机理,采用液相色谱、MS和NMR等方法分析解聚产物的组成,通过热重分析表征其解聚活化能影响因素,阐述高选择性催化解聚PCL为ε-CL单体机理,并获得ε-CL单体回收率超过91%的实验参数。对解聚回收的ε-CL单体进行开环聚合制备PCL,采用^(1)H NMR,GPC,DMA、DSC、XRD和拉伸实验等分析方法对产物结构与性能进行表征,实验结果发现回收再聚合的PCL分子量、拉伸强度和断裂延展率分别超过50 Kda,20 MPa和800%,与PCL原料相当,具有再次使用的价值。

关键词：聚己内酯异辛酸亚锡催化解聚高选择性闭环回收