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制备方法对LaMnO_3上氯乙烯催化燃烧性能的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第8期38卷 1406-1412页

作者：王丽谢鸿凯王杏丹张桂珍郭杨龙郭耘卢冠忠华东理工大学化学与分子工程学院工业催化研究所先进功能材料重点实验室上海200237 北京工业大学环境与能源工程学院化学与化学工程系北京100124

含氯挥发有机物(CVOCs)广泛用于化工原料以及有机溶剂,由于其毒性大,难降解,直接排放可引起严重的空气污染问题,采用催化燃烧的技术可以实现CVOCs高效净化,其关键在于高活性和高稳定性的催化剂.CVOCs净化催化剂主要有负载型贵金属催化剂... 详细信息

含氯挥发有机物(CVOCs)广泛用于化工原料以及有机溶剂,由于其毒性大,难降解,直接排放可引起严重的空气污染问题,采用催化燃烧的技术可以实现CVOCs高效净化,其关键在于高活性和高稳定性的催化剂.CVOCs净化催化剂主要有负载型贵金属催化剂、(复合)氧化物催化剂和复合分子筛催化剂.我们以具有高稳定性的LaMnO_3钙钛矿为研究对象,主要考察了不同制备方法对于氯乙烯催化燃烧性能的影响;并通过XRD,Raman,N_2-吸附脱附,O_2-TPD,H_2-TPR,ICP-AES,XPS等表征方法研究催化剂的结构和物化性能.性能评价结果表明,MnO_2虽具有良好的催化性能,但LaMnO_3催化剂则具有更好的循环稳定性.同时,制备方法对LaMnO_3催化剂上氯乙烯催化燃烧的性能有显著的影响,其活性高低的顺序为:溶胶凝-胶法(SG)>共沉淀法(CP)>硬模版剂法(HT)>水热法(HM),其中LaMnO_3-SG催化剂在182℃时氯乙烯的转化率即可达到90%.XPS结果表明,不同的制备方法导致LaMnO_3催化剂表面La和Mn的富集程度不同,并显著影响了催化剂表面Mn离子的价态、分布和氧空穴的数量.其中,LaMnO_3-SG催化剂具有最高的表面Mn^(4+)浓度,其对应的氯乙烯催化燃烧活性最高.而对于LaMnO_3-HM催化剂,La(OH)3的生成导致其具有最高的表面La/Mn比(2.29)和最低的表面Mn^(4+)浓度.由XPS计算氧空穴浓度可知,LaMnO_3-SG催化剂氧空穴浓度(1.03)远高于LaMnO_3-HM催化剂表面的氧空穴浓度(0.07),进而LaMnO_3-SG在O_2-TPD中表现出更高的O_2脱附量.进一步分析可知Mn^(4+)离子浓度与氧空穴浓度成正相关的关系,即:Mn^(4+)离子浓度越高,则表面氧空穴浓度越高.而催化剂表面氧空穴浓度越高,则有利于氧在催化剂表面的吸附和活化,从而使得催化剂表面氧物种的浓度增加,这与O_2-TPD结果一致.同时,制备方法对催化剂氧化还原性能也有显著的影响,由H_2-TPR所得催化剂的耗氢量顺序为:LaMnO_3-SG>LaMnO_3-CP>LaMnO_3-HT>LaMnO_3-HM,这与它们催化活性的顺序一致.结合XPS和H_2-TPR结果可知,催化剂表面Mn^(4+)/Mn^(3+)比例高,则催化剂的氧化还原能力也越强.以上分析表明,LaMnO_3催化剂的催化活性与催化剂表面Mn^(4+)浓度和氧空穴数量相关.具有较高的Mn^(4+)浓度有利于氯乙烯在催化剂表面吸附;而氧空穴数量的增加有利于氧在催化剂表面的吸附和活化,从而提高氯乙烯催化燃烧的反应性能.

关键词： LaMnO3 氯乙烯催化燃烧低温制备方法

Cr-13X/K-Cr-13X分子筛催化剂上二氯甲烷的催化燃烧

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高等学校化学学报 2014年第4期35卷 812-817页

作者：张丽雷刘绍英李子健姚洁王公应中国科学院成都有机化学研究所成都610041 中国科学院大学北京100049

以13X分子筛为原料采用离子交换法制备了不同Cr含量的Cr-13X和K-Cr-13X分子筛催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂对二氯甲烷的催化燃烧性能.研究结果表明,Cr含量(质量分数)小于5.19%时,对催化剂的结构没有明显影响.添加Cr提高了CO2的... 详细信息

以13X分子筛为原料采用离子交换法制备了不同Cr含量的Cr-13X和K-Cr-13X分子筛催化剂,在固定床反应器上研究了催化剂对二氯甲烷的催化燃烧性能.研究结果表明,Cr含量(质量分数)小于5.19%时,对催化剂的结构没有明显影响.添加Cr提高了CO2的选择性,无CH3Cl副产物生成.交换适量的K可以提高Cr-13X催化剂的活性和稳定性,并提高CO2和HCl的选择性.催化剂的表面酸性和氧化性是影响催化剂活性和产物分布的主要因素.在空速为1×104h-1,二氯甲烷浓度为5692 mg/m3的条件下,1.31%K-5.01%Cr-13X分子筛催化剂对二氯甲烷催化燃烧50%的温度(t50)为212℃,燃烧98%的温度(t98)为298℃,CO2选择性为60.6%,HCl选择性为96.5%,连续反应100 h,未发现有明显失活现象.

关键词：二氯甲烷催化燃烧 13X分子筛钾铬13X分子筛

尖晶石型AFe2O4催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的研究

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无机材料学报 2017年第10期32卷 1068-1074页

作者：王永强薛锐臧萌刘敏敏陈曦赵朝成中国石油大学(华东)化学工程学院青岛266580 中国石油大学(华东)石油石化污染物控制与处理国家重点实验室青岛266580

通过溶胶-凝胶-自蔓延燃烧法制备尖晶石型AFe_2O_4(A=Cu,Co,Ni,Mg,Zn)催化剂,以甲苯为VOCs模拟气,考察AFe_2O_4催化剂对VOCs的催化燃烧活性,并采用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、H_2-TPR、XPS对催化剂进行表征分析。结果表明:AFe_2O_4... 详细信息

通过溶胶-凝胶-自蔓延燃烧法制备尖晶石型AFe_2O_4(A=Cu,Co,Ni,Mg,Zn)催化剂,以甲苯为VOCs模拟气,考察AFe_2O_4催化剂对VOCs的催化燃烧活性,并采用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、H_2-TPR、XPS对催化剂进行表征分析。结果表明:AFe_2O_4表现出较好的催化燃烧活性,其中Cu Fe_2O_4的催化燃烧活性最佳,起燃温度(T50)和完全燃烧温度(T90)分别为188℃、239℃。AFe_2O_4具有明显的片状尖晶石晶体,并形成以介孔为主的多级孔结构,该特点为催化剂提供了大量表面活性位。A位元素种类对其催化燃烧活性影响较大,当A位元素为Cu时,Cu的H_2还原峰面积远大于其他元素,H_2还原温度仅为289℃,表面亲电子氧和氧空位浓度占氧元素总量(O_(ele)/O_(1S))的36%。Cu Fe_2O_4为片状反尖晶石晶型,晶格体积仅为0.294 nm^3,并伴有Cu O和α-Fe_2O_3物种。以介孔为主的多级孔结构、特有的片状反尖晶石晶型以及该晶型与Cu O和α-Fe_2O_3的协同作用是Cu Fe_2O_4催化燃烧活性提高的主要原因。

关键词：尖晶石 VOCs 催化燃烧铁酸盐

石墨烯涂层在甲苯低温催化燃烧用堇青石负载Pd整体式催化剂中的作用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第5期39卷 946-954页

作者：李雯叶红齐刘贡钢纪宏超周永华韩凯中南大学化学化工学院湖南长沙410083

对于传统整体催化剂而言,堇青石等基体比表面积低,往往需先涂覆活性氧化铝等高比表面涂层,此外低温催化燃烧反应生成的水和周围空气中的水分会大量吸附于亲水性氧化物涂层表面,导致贵金属催化活性降低,同时,贵金属的分散度也是影响催化... 详细信息

对于传统整体催化剂而言,堇青石等基体比表面积低,往往需先涂覆活性氧化铝等高比表面涂层,此外低温催化燃烧反应生成的水和周围空气中的水分会大量吸附于亲水性氧化物涂层表面,导致贵金属催化活性降低,同时,贵金属的分散度也是影响催化剂活性的主要因素.我们利用石墨烯高疏水性、二维平面结构、对苯环强吸附及对贵金属颗粒的高分散与锚定作用等独特性能,发展基于石墨烯涂层的高活性纳米Pd整体催化剂,以改善上述问题.所制备的Pd/石墨烯/堇青石(Pd/Gr/Cor)复合材料作为整体催化剂用于甲苯低温燃烧反应,通过考察催化性能和吸附行为,重点研究了石墨烯涂层的作用.催化性能结果表明,与无石墨烯涂层的传统Pd/Cor催化剂相比,Pd/Gr/Cor催化剂对甲苯的起燃温度从175℃降至132℃,且在水蒸气存在的情况下表现出更好的稳定性.TEM和吸水速率表征表明,石墨烯涂层可显著提高Pd纳米粒子的分散性,提高堇青石载体的疏水性.动力学研究表明,Pd/Gr/Cor催化剂上甲苯催化燃烧符合一级反应动力学规律,活化能为60.93 k J/mol.此外,研究了其吸附行为,包括吸附等温线,吸附动力学和吸附热力学.模拟结果表明,Pd/Gr/Cor催化剂对甲苯具有优异的吸附性能,对甲苯的吸附符合Freundlich模型,为化学吸附.FLm双点位吸附模型表明,石墨烯表面吸附了大量的甲苯,而Pd粒子表面吸附的甲苯相对较少,但亲和力较强.吸附热力学计算表明,石墨烯对甲苯的吸附是一个自发的放热反应,是一个熵减小的过程,表明甲苯分子可在石墨烯上高度有序组装.石墨烯与Pd之间的显著浓度差和亲和力的差距确保了反应过程中甲苯在石墨烯上的快速转移.吸附动力学研究表明,催化剂对甲苯的吸附为快速过程,催化反应为控速步骤.综上,石墨烯涂层不仅可以提高Pd纳米粒子的分散性,提高催化剂的疏水性,在催化反应过程中,还可利用其强吸附能力提高催化剂表面的甲苯浓度,而显著的浓度差和亲和力的差距可作为驱动力为Pd粒子提供甲苯,从而发挥吸附-催化协同作用优势,进一步提高催化性能.

关键词：石墨烯涂层钯催化燃烧水蒸气吸附

Pd-Ce/Al_2O_3催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧

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中国环境科学 2017年第7期37卷 2520-2526页

作者：梁文俊石秀娟邓葳李坚何洪北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al_2O_3系列催化剂,研究了催化剂对低浓度甲烷催化燃烧反应活性的影响,采用扫描电镜(SEM)、氮气吸脱附曲线以及H_2程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂结构特征和化学性质进行表征和分析.针对焙烧温度、助剂添... 详细信息

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al_2O_3系列催化剂,研究了催化剂对低浓度甲烷催化燃烧反应活性的影响,采用扫描电镜(SEM)、氮气吸脱附曲线以及H_2程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂结构特征和化学性质进行表征和分析.针对焙烧温度、助剂添加量对催化活性的影响进行了研究,并对催化剂循环使用的催化活性进行了考察.结果表明:焙烧温度为550℃时催化效率最佳,相同催化温度下效率最高相差40%左右,双金属Pd-Ce催化剂较之单金属Pd催化剂有助于提高甲烷催化活性,但催化效果并不明显,经多次循环反应后可明显提高其催化活性,与首次实验相比,催化效率最高相差约50%左右,分析原因可能为催化剂经多次催化反应使催化活性组分Pd O与CeO_2之间的协同作用加强,提高PdO的分散度并降低催化剂表面吸附氧的脱附能,从而提高了催化剂的催化活性.

关键词： Pd-Ce/γ-Al2O3 双金属催化剂低浓度甲烷催化燃烧

用于甲苯催化燃烧的Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/基底整体催化剂

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催化学报 2008年第4期29卷 373-378页

作者：张庆豹赵雷洪滕波涛谢云龙岳雷浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江金华321004

采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀... 详细信息

采用浸渍法制备了Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂,应用热重-差示扫描量热、扫描电镜、X射线衍射、氮吸附、拉曼光谱和程序升温还原等技术手段对催化剂进行了表征,考察了不同温度焙烧的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.结果表明,一层均匀紧密的Ce0.8Zr0.2O2涂层很好地分散在基底表面上,该涂层具有良好的抗振荡性和较高的粘结强度.400℃焙烧的Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂的催化活性最高,甲苯转化率达97%以上的最低反应温度为210℃.此外,Pd/Ce0.8Zr0.2O2/基底整体催化剂具有良好的热稳定性,这可能是因为CeO2-ZrO2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在.

关键词：整体催化剂甲苯催化燃烧涂层钯氧化铈氧化锆

结构型LaMnO_3钙钛矿催化剂的催化燃烧活性和热稳定性

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化工学报 2011年第7期62卷 1885-1891页

作者：周瑛卢晗锋刘灿陈银飞浙江工业大学化学工程与材料学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310014

为降低堇青石载体对钙钛矿催化剂活性和稳定性的影响,以堇青石蜂窝陶瓷为基材,采用原位沉淀和悬浮浸渍技术分别制备了SiO2和La2O3为涂层的结构型LaMnO3催化剂,通过甲苯催化燃烧反应考察了催化剂的活性和热稳定性。结果表明,原位沉淀技... 详细信息

为降低堇青石载体对钙钛矿催化剂活性和稳定性的影响,以堇青石蜂窝陶瓷为基材,采用原位沉淀和悬浮浸渍技术分别制备了SiO2和La2O3为涂层的结构型LaMnO3催化剂,通过甲苯催化燃烧反应考察了催化剂的活性和热稳定性。结果表明,原位沉淀技术虽然可以均匀和高强度地在载体表面负载La、Mn活性组分,但无法在表面形成LaMnO3钙钛矿的活性相。悬浮浸渍技术则可以保持LaMnO3催化剂的结构和活性,结构催化剂与粉末LaMnO3表现出相似的活性规律。La2O3涂层比SiO2涂层可以更有效地保持LaMnO3在蜂窝陶瓷载体表面的高活性和热稳定性。

关键词： LaMnO3 钙钛矿结构型催化剂催化燃烧甲苯

用于丙烷催化燃烧的Pd_xPt_y-ZSM-5/Cordierite整体式催化剂

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化工学报 2019年第3期70卷 944-950页

作者：唐铨郭杨龙詹望成郭耘王丽王筠松华东理工大学工业催化研究所上海200237

以ZSM-5分子筛、铝溶胶、硝酸钯、硝酸铂和水为原料制备分子筛浆料,采用真空抽提-一次涂覆法在堇青石蜂窝陶瓷载体表面制备出Pd_xPt_y-ZSM-5/Cordierite整体式催化剂,考察了Pd负载量、ZSM-5分子筛的硅铝比和Pd/Pt质量比对整体式催化剂... 详细信息

以ZSM-5分子筛、铝溶胶、硝酸钯、硝酸铂和水为原料制备分子筛浆料,采用真空抽提-一次涂覆法在堇青石蜂窝陶瓷载体表面制备出Pd_xPt_y-ZSM-5/Cordierite整体式催化剂,考察了Pd负载量、ZSM-5分子筛的硅铝比和Pd/Pt质量比对整体式催化剂的丙烷催化燃烧性能的影响,并用超声波振荡、SEM、XRD、H_2-TPR和C_3H_8-TPD等手段对整体式催化剂进行了表征。当球磨时间为60 min,分子筛浆料固含量为38%时,整体式催化剂的涂层上载量可达到178 g·L^(-1),涂层脱落率低于0.5%。Pd_2Pt_3-ZSM-5/Cordierite整体式催化剂(贵金属总负载量为1.2g·L^(-1))对于丙烷的催化燃烧具有较好的催化活性(T_(50)=259℃,T_(90)=323℃)和稳定性,具有良好的工业应用前景,其中较低的ZSM-5分子筛硅铝比以及Pd和Pt之间的相互作用增加了对丙烷的吸附能力和表面活性氧物种的数量,从而提高了整体式催化剂的催化活性。

关键词：丙烷催化燃烧真空抽提-一次涂覆法整体式催化剂分子筛浆料贵金属

铜基催化剂上甲烷催化燃烧反应动力学特性研究

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燃料化学学报 2014年第9期42卷 1140-1145页

作者：张磊周福勋赵建涛吴志伟王建国房倚天中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 京能锡林煤化有限责任公司内蒙古锡林浩特026300

采用固定床微分反应器，在常压、450～500℃、甲烷体积分数10％～35％条件下，进行铜基催化剂上甲烷催化燃烧动力学特性研究。研究表明，甲烷分压对反应速率影响显著，而氧气分压的影响可以忽略。采用最小二乘法进行动力学模型参数估计... 详细信息

采用固定床微分反应器，在常压、450～500℃、甲烷体积分数10％～35％条件下，进行铜基催化剂上甲烷催化燃烧动力学特性研究。研究表明，甲烷分压对反应速率影响显著，而氧气分压的影响可以忽略。采用最小二乘法进行动力学模型参数估计，建立的反应动力学模型为-rCH4＝1．61×10^7×e^-108000/RT×pCH4^0．5。检验结果表明，所建模型与实验数据良好相容，是适宜和可信的。根据实验结果推断甲烷催化燃烧分两步进行，首先氧气快速与铜基催化剂上活性空位点反应，形成吸附氧气分子；随后吸附氧气分子和甲烷分子反应，生成二氧化碳和水。

关键词：含氧煤层气催化燃烧反应动力学