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CaZr_(1-x)Fe_xO_3催化热解甘蔗渣木质素制备酚类化合物

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高等学校化学学报 2017年第2期38卷 252-260页

作者：陈彦广王新惠韩洪晶王海英安宏宇宋华公旭中张健东北石油大学化学化工学院大庆163318 东北石油大学石油与天然气化工省重点实验室大庆163318 中国科学院过程工程研究所北京100190

采用固相反应法制备了一系列钙钛矿型混合离子电子导体CaZr_(1-x)Fe_xO_3(CZFO-x,x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0).通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子能谱(XPS)对其晶型、形貌和金属赋存价态进行了表征.采用热重分析仪(TG... 详细信息

采用固相反应法制备了一系列钙钛矿型混合离子电子导体CaZr_(1-x)Fe_xO_3(CZFO-x,x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0).通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子能谱(XPS)对其晶型、形貌和金属赋存价态进行了表征.采用热重分析仪(TG)测试了其催化苷蔗渣木质素(BL)热解性能,并采用固定床微型反应器对其催化热解BL制备酚类化合物性能进行了评价,利用气相色谱/质谱(GC/MS)对BL催化热解的气相和液相产物进行分析.研究结果表明,CZFO-x呈粒状或层状致密结构,随着Fe掺杂量的增加,其特征衍射峰强度增大,且衍射峰位置向大角度偏移,晶胞体积及晶粒尺寸减小.固定床反应结果显示,在Ca Zr0.8Fe0.2O3(CZFO-0.2)催化下,BL热解液相产物收率可达23.71%,其中酚类化合物主要包括苯酚类、愈创木基类、邻苯二酚类和紫丁香基类,其选择性分别为35.19%,6.18%,10.68%和14.21%,其余产物为苯类和甲氧基芳香化合物.反应后催化剂经氧化再生后,仍然具有较高的催化活性和结构稳定性.对BL催化热解气体产物进行分析发现,CZFO-0.2促进了芳香烃烷基侧链的断裂,致使气相产物组成中CmHn和CH4含量增加.

关键词： CaZr1-xFexO3 甘蔗渣木质素催化热解酚类化合物

Ca1-xPrxFeO3催化热解甘蔗渣木质素制备酚类化合物

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高等学校化学学报 2020年第2期41卷 331-340页

作者：韩洪晶葛芹陈彦广王海英赵宏志王怡真张亚男邓冀童宋华张梅东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室

采用溶胶-凝胶法合成了一系列镨掺杂的铁酸钙氧化物(Ca1-xPrxFeO3,简称CPF-x),优化了其焙烧机制,研究了其对甘蔗渣木质素(BL)的催化热解作用,考察了其再生性能。研究结果表明,CPF-x适宜的合成及焙烧参数分别为:x=0. 5,焙烧温度为800℃,... 详细信息

采用溶胶-凝胶法合成了一系列镨掺杂的铁酸钙氧化物(Ca1-xPrxFeO3,简称CPF-x),优化了其焙烧机制,研究了其对甘蔗渣木质素(BL)的催化热解作用,考察了其再生性能。研究结果表明,CPF-x适宜的合成及焙烧参数分别为:x=0. 5,焙烧温度为800℃,焙烧时间为6 h,在该条件下得到的CPF-0. 5-800-6呈立方晶相,为疏松多孔结构;掺杂Pr后,其比表面积提高了近3倍。CPF-0. 5-800-6对BL催化热解最佳工艺参数为:m(CPF-0. 5-800-6)∶m(BL)=1∶3,热解温度为650℃,液相收率最大可达20. 73%,其中主要产物为紫丁香酚类、苯酚类及愈创木酚类,其总选择性为63. 21%。以CPF-0. 5-800-6为催化剂,紫丁香酚类化合物选择性由20. 60%增大到29. 59%,实现了提高BL催化热解中某种单酚化合物的选择性。CPF-0. 5-800-6经5次催化热解-再生循环反应后,仍具有良好的反应活性和结构稳定性。

关键词：紫丁香酚类化合物甘蔗渣木质素溶胶-凝胶法钙钛矿催化热解镨掺杂的铁酸钙氧化物

碳酸钾和高铁酸钾催化热解中药渣固废的对比实验

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燃料化学学报（中英文） 2023年第8期51卷 1114-1125页

作者：吴江苏李焱冰于志浩郎林刘华财阴秀丽吴创之中国科学技术大学工程科学学院安徽合肥230026 中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640

以中药渣为原料,通过浸渍法分别负载高铁酸钾(PF)和碳酸钾(PC)催化剂,利用热重分析仪、在线质谱和固定床反应器研究了PC和PF对中药渣催化热解过程的影响机制。结果表明,PC和PF均降低了中药渣的热解反应温度,强化了水蒸气重整反应,显著... 详细信息

以中药渣为原料,通过浸渍法分别负载高铁酸钾(PF)和碳酸钾(PC)催化剂,利用热重分析仪、在线质谱和固定床反应器研究了PC和PF对中药渣催化热解过程的影响机制。结果表明,PC和PF均降低了中药渣的热解反应温度,强化了水蒸气重整反应,显著提升了热解气产率和H2含量。PC将药渣热解活化能由206.9 kJ/mol降至149.3 kJ/mol,PF的自身热分解反应,则小幅增加热解活化能至218.7 kJ/mol。300℃时,PC和PF有效促进了中药渣的低温热解反应,气体收率分别增加了83.3%和69.3%;500℃时,催化剂促进了H2的生成,将热解气的H2/CO比由0分别提升至1.29和1.92;700℃时,PC、PF能大幅降低液相收率,提高气体产物的H2/CO,PF效果更为明显,液相收率降低了30.9%,H2/CO提高了38.5%。但PF在热解过程中会分解释放氧气,使得NO排放量增加。

关键词：中药渣催化热解碳酸钾高铁酸钾气炭联产

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稻秆热解及催化热解的试验研究

太阳能学报 2009年第1期30卷 116-121页

作者：任强强赵长遂东南大学能源与环境学院南京210096

采用TGA-FTIR联用技术研究稻秆在催化与非催化条件下的热解行为。考察升温速率、热解终温、颗粒粒径及添加CaO对稻秆热解主要析出产物的影响。研究结果表明:升温速率对热解产物的影响比热解终温的影响大;粒径的减小有利于气体产物的析出... 详细信息

采用TGA-FTIR联用技术研究稻秆在催化与非催化条件下的热解行为。考察升温速率、热解终温、颗粒粒径及添加CaO对稻秆热解主要析出产物的影响。研究结果表明:升温速率对热解产物的影响比热解终温的影响大;粒径的减小有利于气体产物的析出;添加CaO,稻秆热解后焦炭产量明显增加,表面粗糙度提高,比表面积增大;加入催化剂CaO有利于减小CO_2、羧酸类及醛类的析出,促进CO及CH_4的生成。

关键词：稻秆热重-红外联用气体产物催化热解

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镍催化热解乙炔制备碳纳米纤维

无机材料学报 2005年第3期20卷 735-739页

作者：全慧娟席红安李勤王若钉中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

在较低温度(450-800℃)下以氧化铝基板负载的镍为催化剂,催化热解乙炔合成碳纳米纤维.扫描电镜和透射电镜观察表明,反应温度决定碳纳米纤维的尺寸和结构,在550℃下制备的碳纳米纤维一般具有类似弹簧状的结构,而在700℃下制备的碳纳米纤... 详细信息

在较低温度(450-800℃)下以氧化铝基板负载的镍为催化剂,催化热解乙炔合成碳纳米纤维.扫描电镜和透射电镜观察表明,反应温度决定碳纳米纤维的尺寸和结构,在550℃下制备的碳纳米纤维一般具有类似弹簧状的结构,而在700℃下制备的碳纳米纤维则偏向于片状堆积结构,并介绍了片状堆积结构的生长机理.

关键词：碳纳米纤维催化热解 Ni催化剂 C2H2

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废塑料催化热解制备碳纳米管等高值产品研究

华中科技大学学报（自然科学版） 2023年第1期51卷 156-162页

作者：蔡宁陈应泉杨海平陈汉平华中科技大学能源与动力工程学院湖北武汉430074

以过渡金属铁、钴和镍单金属或双金属为催化剂活性组分,研究聚丙烯废塑料的催化热解行为,探究催化剂活性金属组分及其与载体间的相互作用对催化热解产物分布和品值特性的影响.研究结果表明:单金属催化剂中钴活性最好,促进液体产物向积... 详细信息

以过渡金属铁、钴和镍单金属或双金属为催化剂活性组分,研究聚丙烯废塑料的催化热解行为,探究催化剂活性金属组分及其与载体间的相互作用对催化热解产物分布和品值特性的影响.研究结果表明:单金属催化剂中钴活性最好,促进液体产物向积碳转化分别得到质量分数约10%液体油及33%积碳.铁催化剂所得积碳石墨化程度较高,碳纳米管产率最高,约20%,而镍催化剂活性相对较差,得到更多液体油产物.相比单金属,双金属催化剂中铁钴具有协同作用,表现出更高催化活性,促进积碳和氢气形成,得到最大积碳和氢气产率,分别可达35%和49%;铁镍催化剂次之,积碳和氢气产率分别为33%和46%;钴镍双金属催化剂未形成合金,对催化过程并无明显提升作用.

关键词：废塑料催化热解碳纳米管富氢气体芳香烃

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基于分子动力学模拟的轮胎橡胶催化热解制氢机理

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化工进展 2022年第6期41卷 3010-3021页

作者：陶礼杨启容李昭莹亓昊王力伟马欣如青岛大学机电工程学院山东青岛266071

采用分子动力学模拟方法,选取Ni、ZSM-5以及Ni/ZSM-5催化剂,对轮胎橡胶热解制氢的机理进行探究,并同时与前人做过的实验研究进行对比验证模拟计算。文中利用Material Studio建立轮胎橡胶模型,DMol3模块对生成氢气路径进行过渡态搜索,CUL... 详细信息

采用分子动力学模拟方法,选取Ni、ZSM-5以及Ni/ZSM-5催化剂,对轮胎橡胶热解制氢的机理进行探究,并同时与前人做过的实验研究进行对比验证模拟计算。文中利用Material Studio建立轮胎橡胶模型,DMol3模块对生成氢气路径进行过渡态搜索,CULP模块对其加入Ni催化剂的热解过程进行模拟。模拟结果表明,制氢催化效果顺序为Ni>Ni/ZSM-5>ZSM-5。催化热解大致分为两个阶段:(1)低温阶段长链裂解成单体化合物,单体主要是异戊二烯、苯乙烯以及1,3-丁二烯;(2)高温阶段自由基攻击单体生成小分子物质。加入Ni催化剂后降低了热解终止温度。催化剂的加入在低温阶段主要表现在加快热解进程,增加低温阶段时单体数量。在高温阶段主要表现在改变了气体产物分布,Ni的加入降低了轮胎热解温度,并且使氢比例增加。

关键词：轮胎橡胶分子动力学催化热解制氢

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木质素催化热解用催化剂的研究进展

化工进展 2022年第5期41卷 2429-2440页

作者：张雷王海英韩洪晶陈彦广王程昊东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318 黑龙江省石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318

木质素是一种结构复杂、产量丰富但利用率较低的生物质资源,可通过催化热解解聚为高附加值产物,具有广阔的应用前景。本文介绍了催化剂机理研究方法和催化剂作用方式,比较了催化木质素热解常用的分子筛类催化剂、金属氧化物类催化剂和... 详细信息

木质素是一种结构复杂、产量丰富但利用率较低的生物质资源,可通过催化热解解聚为高附加值产物,具有广阔的应用前景。本文介绍了催化剂机理研究方法和催化剂作用方式,比较了催化木质素热解常用的分子筛类催化剂、金属氧化物类催化剂和金属盐类催化剂的催化性能、产物收率、产品分布、催化机理及优缺点。文中指出:分子筛类催化剂的脱氧能力强、酸度高,但液体产物收率较低;金属氧化物类催化剂具有液体产物收率较高、热稳定性强等优点,但依赖于催化剂酸碱性的调控;金属盐类催化剂虽高效、价格低廉,但热稳定性差、易失活。同时,本文对木质素催化热解领域提出了展望,未来热解催化剂的研究有待深入和系统化,根据木质素种类和目标产物设计复合型催化剂、核壳型催化剂和多催化剂协同催化是未来热解催化剂发展的趋势。

关键词：木质素催化热解分子筛金属氧化物金属盐

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金属改性分子筛催化热解木质素制取轻质芳烃