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过渡金属负载γ-Al_2O_3对HCN催化水解性能的影响

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环境科学研究 2014年第12期27卷 1465-1471页

作者：袁信周键田森林蒋明宁平张秋林昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650500 云南农业大学资源与环境学院云南昆明650201

为高效催化水解净化废气中的HCN,采用等体积浸渍法改性γ-Al2O3制备HCN水解催化剂,考察不同金属组分及其负载量对HCN催化水解效率的影响.结果表明：不同金属对HCN的催化水解活性依次为Cu〉Cr〉Fe〉Zn〉Ni〉Co,Cu/γ-Al2O3系催化剂中Cu... 详细信息

为高效催化水解净化废气中的HCN,采用等体积浸渍法改性γ-Al2O3制备HCN水解催化剂,考察不同金属组分及其负载量对HCN催化水解效率的影响.结果表明：不同金属对HCN的催化水解活性依次为Cu〉Cr〉Fe〉Zn〉Ni〉Co,Cu/γ-Al2O3系催化剂中Cu的最佳负载量为15.0%,添加1.0%的Ni有助于增加该催化剂对HCN的催化水解性能.空速为18 000 h-1时,Cu/Ni/γ-Al2O3型催化剂在6 h内净化效率均能保持在91%以上,尾气中ρ（NH3）为16.6 mg/m3.采用X线衍射（XRD）、扫描电镜与能量色谱（SEM/EDS）、N2物理吸附（N2-BET）对Cu/Ni/γ-Al2O3系催化剂表征可知,CuO是Cu/Ni/γ-Al2O3系催化剂的主要活性成分,与未改性γ-Al2O3相比,Cu、Ni改性后催化剂微孔和中孔（孔宽为1.7~15.0 nm）的孔体积有所降低,其中直径较小的中孔对HCN的催化水解起主导作用.

关键词： HCN 催化水解活性氧化铝过渡金属

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催化水解法低温脱除煤气中羰基硫的研究

现代化工 2014年第1期34卷 60-63页

作者：王冠孙同华张宏波贾金平李侃姚尚安上海交通大学环境科学与工程学院上海200240

采用等体积浸渍法制备了负载钼酸铵、碳酸钾、氢氧化钠3种活性组分的氧化铝基水解催化剂,考察了氧含量、温度、湿度对羰基硫水解转化率的影响.实验结果表明,随着氧含量的增加,催化剂反应活性降低;随着温度的升高,催化剂反应活性提高.水... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了负载钼酸铵、碳酸钾、氢氧化钠3种活性组分的氧化铝基水解催化剂,考察了氧含量、温度、湿度对羰基硫水解转化率的影响.实验结果表明,随着氧含量的增加,催化剂反应活性降低;随着温度的升高,催化剂反应活性提高.水蒸气在低含量时可促进水解反应进行,但含量过高则会造成催化剂反应活性的下降.该催化剂在80～ 100℃,湿度25％条件下具有优异的水解活性和稳定性.

关键词：羰基硫低温催化水解活性氧化铝

谷氨酸功能胶束温和催化水解甲基-β-D-纤维二糖苷

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物理化学学报 2013年第10期29卷 2263-2270页

作者：刘莹孟祥光于卫峰李小红彭肖四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064

合成了一种含有谷氨酸残基的长链烷基表面活性剂Nα-十二烷基-L-谷氨酸.研究了表面活性剂所形成的胶束体系在较温和条件下催化纤维素模型物甲基-β-D-纤维二糖苷(MCB)水解的反应.研究表明此功能胶束对MCB水解为葡萄糖的反应在较低的温度... 详细信息

合成了一种含有谷氨酸残基的长链烷基表面活性剂Nα-十二烷基-L-谷氨酸.研究了表面活性剂所形成的胶束体系在较温和条件下催化纤维素模型物甲基-β-D-纤维二糖苷(MCB)水解的反应.研究表明此功能胶束对MCB水解为葡萄糖的反应在较低的温度(90°C)下就表现出明显的催化作用,在pH 5.0附近具有最佳的催化水解效果.根据胶束催化的相分离模型获得MCB水解的一级反应速率常数(km).研究了胶束与组氨酸(His)或谷氨酸(Glu)所组成的复配体系对MCB的催化水解作用.结果表明:氨基酸小分子的加入极大地促进了水解反应的进行,而胶束与氨基酸在1:1的摩尔浓度配比时催化效果最好.温度对水解反应速率以及副产物的产生有明显的影响.在130°C,pH 5.0的水溶液中,胶束与谷氨酸的复配体系催化MCB水解反应1.5 h后的葡萄糖收率可达到36.6%.本文也对此催化体系催化MCB水解反应动力学进行了研究,获得了催化反应的表观一级速率常数(kobsd),计算得到催化水解反应生成葡萄糖的活化能(Ea)为97.18 kJ·mol-1.

关键词：甲基-β-D-纤维二糖苷谷氨酸组氨酸胶束纤维素催化水解

用离子交换树脂催化水解醋酸甲酯的反应动力学研究

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化学工程 1996年第5期24卷 28-32,23页

作者：赵之山王良恩赵素英刘家祺福州大学化工系天津大学化工系

研究了在常压下、温度为３０８～３２８Ｋ的范围内，用阳离子交换树脂作催化剂的醋酸甲酯催化水解宏观反应动力学。建立了实验条件下的动力学模型。研究了反应温度、催化剂浓度、水酯比、催化剂装填方式及进料中含甲醇等因素对催化水解... 详细信息

研究了在常压下、温度为３０８～３２８Ｋ的范围内，用阳离子交换树脂作催化剂的醋酸甲酯催化水解宏观反应动力学。建立了实验条件下的动力学模型。研究了反应温度、催化剂浓度、水酯比、催化剂装填方式及进料中含甲醇等因素对催化水解的影响。实验数据采用拟均相二级反应动力学模型进行回归，得出醋酸甲酯催化水解的正逆反应活化能为３５．５和２９．５ｋＪ／ｍｏｌ。与催化剂浓度关联的最终速率表达式为：ｋ＋＝（５．３９２７９×１０－１０Ｃ－２．０７２０５９×１０－８）ｅｘｐ（－４．２７０／Ｔ）ｋ－＝（５．９１０６６×１０－１０Ｃ－１．５１５４３×１０－８）ｅｘｐ（－３．４２８／Ｔ）

关键词：醋酸甲酯催化水解阳离子交换树脂聚乙烯醇

协同催化水解羰基硫和二硫化碳的低温催化剂的研究进展

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材料导报 2021年第21期35卷 21028-21036页

作者：梁键星李咸伟刘道清顾嘉南孙同华贾金平上海交通大学环境与科学工程学院上海200240 宝山钢铁股份有限公司研究院上海200900 上海市固体废物处理与资源化工程研究中心上海200240 上海污染控制与生态安全研究所上海200092

钢厂副产煤气是钢铁企业产生的二次能源,但是由于其中含有化学稳定性高的COS和CS_(2),二次利用困难,部分钢铁企业会将其直接高空排放,这样不仅造成了能源浪费,还造成了环境污染。因此,研究者们开发了多种技术用于脱除COS和CS_(2),其中... 详细信息

钢厂副产煤气是钢铁企业产生的二次能源,但是由于其中含有化学稳定性高的COS和CS_(2),二次利用困难,部分钢铁企业会将其直接高空排放,这样不仅造成了能源浪费,还造成了环境污染。因此,研究者们开发了多种技术用于脱除COS和CS_(2),其中水解法脱除废气中的COS和CS_(2)是应用较为广泛的脱硫技术。然而,目前水解催化剂的使用温度相对较高,而钢厂副产煤气具有温度低、热值低、二氧化碳及氧含量高等特点。因此,近十年来研究者们研发了多种低温水解催化剂,用于COS和CS_(2)的单独催化水解,甚至两种气体的协同催化水解。这些催化剂的成功研发不仅使得水解催化剂的使用温度大幅度降低,而且保持了其较高的水解效率。COS和CS_(2)单独低温水解催化剂主要包括金属氧化物基催化剂、活性炭基催化剂以及类水滑石基催化剂。其中,金属氧化物基水解催化剂主要以γ-Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体,并且以TiO_(2)作为载体能更好地抑制水解催化剂中毒;活性炭基水解催化剂可通过调控其活性成分与含量以及提高活性炭载体自身品质来增强其低温水解性能;而类水滑石基水解催化剂则是通过调整其层板金属的组成、制备方法及条件使得其具有优异的低温水解性能。此外,由于活性炭具有特殊的物理化学特性,COS和CS_(2)的协同水解催化剂主要是以活性炭基低温水解催化剂为主。本文归纳了COS和CS_(2)低温水解催化剂的研究进展,分别对COS和CS_(2)的单独水解催化剂和协同水解催化剂及其催化水解机理进行了介绍,分析了低温水解催化剂研发所面临的问题并提出未来可尝试的研究方向,以期开发更多COS和CS_(2)协同水解的低温催化剂,更重要的是,为今后钢铁行业副产煤气中COS和CS_(2)协同水解低温催化剂的研究方向及工业化应用提供参考。

关键词：钢铁行业副产煤气羰基硫二硫化碳催化水解低温催化剂

Al_2O_3上羰基硫常温催化水解的氧中毒机理

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物理化学学报 2007年第7期23卷 997-1002页

作者：刘俊锋刘永春薛莉余运波贺泓中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085

利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱、X光衍射、BET、离子色谱(IC)等手段,对Al2O3常温催化水解羰基硫(OCS)的氧中毒机理进行了研究.实验表明,表面—OH在OCS的催化水解反应中起关键作用,表面HSCO2-物种是OCS催化水解反应的中间体.有氧条件... 详细信息

利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱、X光衍射、BET、离子色谱(IC)等手段,对Al2O3常温催化水解羰基硫(OCS)的氧中毒机理进行了研究.实验表明,表面—OH在OCS的催化水解反应中起关键作用,表面HSCO2-物种是OCS催化水解反应的中间体.有氧条件下,利用原位红外光谱和离子色谱检测到了催化剂表面SO42-的生成.SO24-在催化剂表面积累是Al2O3上OCS常温催化水解氧中毒的主要原因.

关键词：羰基硫催化水解氧中毒硫酸盐氧化铝

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铝基催化剂催化水解羰基硫研究进展

材料导报 2023年第20期37卷 62-69页

作者：朱昌盛赵顺征唐晓龙高凤雨于庆君刘俊周远松温燕凤易红宏北京科技大学能源与环境工程学院工业典型污染物资源化处理北京市重点实验室

羰基硫广泛存在于高炉煤气、焦炉煤气、黄磷尾气和各种工业废气中，对人体健康、工业生产和生态环境都会造成巨大的危害。催化水解法由于效率高、能耗低等特点受到了研究人员的广泛关注，开发催化活性好、稳定性高的水解催化剂成为研究... 详细信息

羰基硫广泛存在于高炉煤气、焦炉煤气、黄磷尾气和各种工业废气中，对人体健康、工业生产和生态环境都会造成巨大的危害。催化水解法由于效率高、能耗低等特点受到了研究人员的广泛关注，开发催化活性好、稳定性高的水解催化剂成为研究的重点。铝基催化剂是目前工业上应用最多的水解催化剂，其中氧化铝不仅具有表面积大、活性高等特点，而且具有催化活性，而铝基类水滑石由于其独特的结构和优良的性能，同样受到了广泛的研究。但在实际应用中，中毒、失活过快仍是困扰水解催化剂的一大问题。本文介绍了近些年来铝基水解催化剂的相关研究成果，包括目前较为成熟的工业催化剂及含铝类水滑石催化剂，同时介绍了不同金属改性对水解催化剂的影响，解释了羰基硫水解的气氛效应，最后综述水解反应的动力学和机理，旨在为后续高活性、高稳定性水解催化剂的设计与研究提供参考。

关键词：羰基硫催化水解铝基催化剂改性气氛效应

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大环多胺金属模拟酶催化水解梭曼机理研究

分子催化 2015年第6期29卷 575-585页

作者：郭楠陈世稆刘景全史瑞雪钟近艺防化研究院北京102205 北京理工大学北京100081

为解决生物酶在战场应用环境中易失活且环境耐受性差的问题,我们合成了大环多胺双锌模拟酶配合物-2,6-双{[双(2-羟乙基)氨基]甲基}-4-甲基酚(Zn L2).Zn L2对GD(Soman,梭曼)具有较高的催化活性,能够实现多次催化循环,并且在Zn L2与GD化... 详细信息

为解决生物酶在战场应用环境中易失活且环境耐受性差的问题,我们合成了大环多胺双锌模拟酶配合物-2,6-双{[双(2-羟乙基)氨基]甲基}-4-甲基酚(Zn L2).Zn L2对GD(Soman,梭曼)具有较高的催化活性,能够实现多次催化循环,并且在Zn L2与GD化学计量比为(0.56∶1)的条件下水解率为100%.使用高效液相色谱-质谱与核磁共振确定催化产物为甲氟膦酸酯、甲氟膦酸、甲基膦酸频哪酯与甲基膦酸,说明Zn L2水解GD为双平行反应,反应途径分别为GD的P—F与P—O键的断裂.建立在实验的基础上,使用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,从P—O与P—F键断裂这两个平行反应方向对催化过程进行计算.计算结果表明:Zn L2上Ot末端醇盐作为一个碱试剂去激活水分子,使其成为羟基并作为亲核试剂进攻中心磷原子,形成一个五配位的磷酰中间体,通过进一步亲核进攻水解中间体形成最终P—O与P—F键断裂产物.Zn L2催化GD水解的活化能为分别为5.6 kcal/mol(P—F键断裂)和11.5 kcal/mol(P—O键断裂),说明P—O键断裂过程是GD酶促水解反应的速控步骤.

关键词：大环多胺金属模拟酶催化水解梭曼密度泛函理论亲核进攻

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挺水植物生物炭对硫丹的吸附及催化水解作用

中国环境科学 2018年第3期38卷 1126-1132页

作者：何琦曹凤梅卢少勇陈方鑫蔡传伦中国环境科学研究院国家环境保护洞庭湖科学观测研究站湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室北京100012

以美人蕉、菖蒲、芦苇、茭白、再力花、芦竹等挺水植物为原料,在限氧升温(550℃)条件下制备6种不同性质的生物炭,研究其组成及结构对硫丹吸附和催化水解作用.结果表明:550℃下热解,湿地植物生物炭所含灰分高于一般农产品废弃物,介于10.8... 详细信息

以美人蕉、菖蒲、芦苇、茭白、再力花、芦竹等挺水植物为原料,在限氧升温(550℃)条件下制备6种不同性质的生物炭,研究其组成及结构对硫丹吸附和催化水解作用.结果表明:550℃下热解,湿地植物生物炭所含灰分高于一般农产品废弃物,介于10.88%~31.11%间.生物炭表面芳香类官能团较多,孔隙部分呈碎片化,以介孔为主.6种生物炭对硫丹都具良好吸附性能.吸附行为主要发生在含致密有机质的生物炭表面,包括疏水、扩散及分配作用等.中/碱性条件下,美人蕉生物炭、菖蒲生物炭及再力花生物炭能有效去除水溶液中的硫丹,去除率为96.77%~98.57%.中性条件下,因生物炭对硫丹的催化,对硫丹的去除率提高约16.57%~72.57%.

关键词：生物炭硫丹催化水解芳香类官能团