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催化氨氧化法制备丁酮肟研究

化工时刊 2009年第2期23卷 30-31页

作者：姜雨土张坚国浙江衢化集团锦纶厂浙江衢州324004

对催化氨氧化法进行了小试实验并优化了工艺参数:以叔丁醇与水的混和液作溶剂,以TS-1作催化剂,双氧水采用滴加方式,酮、氨、双氧水的物质的量配比为1∶1.3∶1.2时,酮的转化率约为80%,丁酮肟选择性大于98%。

关键词：丁酮肟催化氨氧化制备

催化氨氧化制备丁酮肟催化剂循环利用及溶剂选择的探讨

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浙江化工 2009年第6期40卷 14-16页

作者：张坚国姜雨土浙江衢化集团锦纶厂浙江衢州324004

以钛硅分子筛(TS-1)作催化剂,丁酮为原料,经催化氨氧化一步合成了丁酮肟。小试实验考察了影响反应结果的因素,特别是对催化剂循环利用及溶剂选择问题进行了探讨。试验表明:在不接触空气或尽量不接触空气的情况下,催化剂循环利用4次,丁... 详细信息

以钛硅分子筛(TS-1)作催化剂,丁酮为原料,经催化氨氧化一步合成了丁酮肟。小试实验考察了影响反应结果的因素,特别是对催化剂循环利用及溶剂选择问题进行了探讨。试验表明:在不接触空气或尽量不接触空气的情况下,催化剂循环利用4次,丁酮肟转化率及选择性未有明显下降;催化剂经焙烧后再循环使用,经试验3次,未发现明显失活。考虑到工业化应用的优势,试验以过量丁酮为溶剂代替叔丁醇,结果表明与叔丁醇作溶剂时相比,丁酮肟选择性有较明显降低。

关键词：丁酮肟肟化反应催化氨氧化循环利用

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生物基呋喃类含氮化合物催化氨氧化合成研究

生物基呋喃类含氮化合物催化氨氧化合成研究

Co-N-C体系催化α-芳香醇氨氧化直接制备α-芳香腈

中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：贾秀全马继平马红徐杰中科院大连化学物理研究所

用催化方法将生物质资源高效转化为含氮化合物等高附加值化学品,缓解或补充化石资源短缺,具有重要科学意义和应用价值。我们以呋喃类生物基平台化合物5-羟甲基糠醛、糠醛等为原料,建立了温和条件下呋喃类化合物催化氨氧化制备呋喃类含... 详细信息

用催化方法将生物质资源高效转化为含氮化合物等高附加值化学品,缓解或补充化石资源短缺,具有重要科学意义和应用价值。我们以呋喃类生物基平台化合物5-羟甲基糠醛、糠醛等为原料,建立了温和条件下呋喃类化合物催化氨氧化制备呋喃类含氮化合物的新方法。取得了如下主要成果:(1)开发的Cu(NO)/VOSO催化体系,实现了高效选择氧化5-羟甲基糠醛制备2,5-二甲酰基呋喃。单独Cu(NO)或VOSO的催化效果均不佳。研究结果表明,Cu(NO)通过原位分解产生的NO促进V/V氧化还原循环高效进行,实现了5-羟甲基糠醛氧化制备2,5-二甲酰基呋喃。(2)报道了催化氨氧化合成2,5-呋喃二甲亚胺酸甲酯的新方法;锰氧八面体分子筛OMS-2催化剂,在温和条件下,一步实现了催化5-羟甲基糠醛氨氧化-Pinner加成串联反应,高效催化合成2,5-呋喃二甲亚胺酸甲酯。(3)设计制备的双功能锰氧化物α-MnO/NaMnO具有低温氨氧化活性和碱性,在温和条件下,两相之间协同作用,实现了芳香醛一步反应高效制备亚胺酸酯,收率最高可达到96%。

关键词：催化氨氧化硝酸铜锰氧化物 5-羟甲基糠醛生物质转化

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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分子催化 2021年第1期35卷 48-53,I0003页

作者：夏语嫣吕庆阳袁华武汉工程大学化学与环境工程学院湖北武汉430205

以Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O和1-丁基-3-甲基咪唑氢溴酸盐为前驱体,Vulcan XC72R为载体,采用浸渍法制备负载型Co-N-C催化剂,使用XRD、 XPS、 HRTEM等手段对其结构进行了表征.以α-芳香醇催化氨氧化合成α-芳香腈为考察对象,对其催化性能... 详细信息

以Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O和1-丁基-3-甲基咪唑氢溴酸盐为前驱体,Vulcan XC72R为载体,采用浸渍法制备负载型Co-N-C催化剂,使用XRD、 XPS、 HRTEM等手段对其结构进行了表征.以α-芳香醇催化氨氧化合成α-芳香腈为考察对象,对其催化性能进行了评价.例如,在O_(2)压力为0.5 MPa,反应温度为120℃,反应时间为20 h的条件下,以Co-N-C/700为催化剂,NH_(3)(aq)为氨源,在催化苯甲醇合成苯甲腈反应中,苯甲醇转化率可达100%,产物苯甲腈选择性为100%.

关键词： Co-N-C α-芳香醇 α-芳香腈催化氨氧化

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TS-1催化丙酮氨氧化合成丙酮肟工艺研究

化学推进剂与高分子材料 2011年第2期9卷 67-69页

作者：刘明娄风雷王琴马俊红黎明化工研究院河南洛阳471000

以钛硅分子筛（Ts-1）为催化剂,过氧化氢和丙酮为原料,催化氨氧化合成丙酮肟。对影响合成反应的多个因素进行了考察,合成条件经正交实验优化后丙酮肟产率有了较为明显的提高。结果表明：在反应温度65℃,搅拌转速320 r/min,质量分数30%... 详细信息

以钛硅分子筛（Ts-1）为催化剂,过氧化氢和丙酮为原料,催化氨氧化合成丙酮肟。对影响合成反应的多个因素进行了考察,合成条件经正交实验优化后丙酮肟产率有了较为明显的提高。结果表明：在反应温度65℃,搅拌转速320 r/min,质量分数30%过氧化氢水溶液滴加3.5~4.5 h,催化剂用量为丙酮质量的40%,n（丙酮）∶n（H2O2）∶n（NH3）=1∶1.1∶3.5,溶剂V（水）∶V（异丙醇）=1∶1的混合溶剂,此时丙酮肟产率〉80%。向系统中充入惰性气体可减少副反应的发生,提高丙酮肟收率。

关键词：钛硅分子筛丙酮肟催化氨氧化过氧化氢正交实验

生物膜反应器-单宁酸铁处理低C/N废水的脱氮性能

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中国环境科学 2019年第5期39卷 1993-1999页

作者：刘春王聪聪刘颖张瑞娜陈晓轩张静张磊河北科技大学环境科学与工程学院河北省污染防治生物技术重点实验室河北石家庄050018

采用生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁处理低C/N比废水,考察其脱氮性能,分析了生物脱氮过程功能菌群的变化,以及单宁酸铁强化脱氮的作用机制.结果表明,生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁,具有低C/N比废水高效脱氮性能.进水C/N比为1:2.7时,T... 详细信息

采用生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁处理低C/N比废水,考察其脱氮性能,分析了生物脱氮过程功能菌群的变化,以及单宁酸铁强化脱氮的作用机制.结果表明,生物膜反应器耦合包埋型单宁酸铁,具有低C/N比废水高效脱氮性能.进水C/N比为1:2.7时,TN平均去除率可达80.0%,TN平均去除负荷为1.38kg/(m^3·d).生物膜反应器内随着进水C/N比降低,优势脱氮过程从同步硝化-反硝化过程向同步短程硝化-厌氧氨氧化-反硝化(SNAD)过程转变,厌氧氨氧化过程对TN去除的贡献率逐渐升高至76.2%,亚硝化菌群和厌氧氨氧化菌群成为优势生物脱氮功能菌群.包埋型单宁酸铁在生化处理后,通过吸附-催化氨氧化作用同步去除氨氮和亚硝酸盐氮,进一步提高TN去除性能.因此,耦合单宁酸铁强化生物膜反应器SNAD脱氮过程,是实现低C/N比废水高效脱氮新的有效途径.

关键词：生物膜反应器包埋型单宁酸铁脱氮 SNAD过程催化氨氧化

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包埋型单宁酸铁制备及吸附催化脱氮性能研究

水处理技术 2021年第2期47卷 65-70,86页

作者：张瑞娜刘颖刘春张静陈晓轩张磊河北科技大学环境科学与工程学院河北省污染防治生物技术重点实验室河北石家庄050018

单宁酸铁(TA-Fe)具有吸附催化脱氮性能,包埋型TA-Fe可解决其固液分离问题。采用海藻酸钠(SA)制备包埋型SA/TA-Fe,并对其特性进行表征,同时评价SA/TA-Fe的吸附催化脱氮性能,以及制备条件对SA/TA-Fe的吸附催化脱氮性能的影响。结果表明,SA... 详细信息

单宁酸铁(TA-Fe)具有吸附催化脱氮性能,包埋型TA-Fe可解决其固液分离问题。采用海藻酸钠(SA)制备包埋型SA/TA-Fe,并对其特性进行表征,同时评价SA/TA-Fe的吸附催化脱氮性能,以及制备条件对SA/TA-Fe的吸附催化脱氮性能的影响。结果表明,SA/TA-Fe具有明显孔隙结构且TA-Fe存在于孔隙表面,但比表面积明显下降。SA/TA-Fe对NH4^(+)-N和NO_(2)^(-)-N均具有吸附能力,但吸附能力低于TA-Fe,同时对NH4^(+)-N的吸附能力大于NO_(2)^(-)-N。包埋后TA-Fe对吸附NO_(2)^(-)-N的影响更为显著。SA/TA-Fe对NH4^(+)-N和NO_(2)^(-)-N具有吸附催化能力,可同步提高NH4^(+)-N和NO_(2)^(-)-N的去除量。采用20 g/L的SA溶液,按照TA-Fe和SA质量比为2:1,交联时间为12 h,制得的SA/TA-Fe对NH4^(+)-N和NO_(2)^(-)-N的吸附催化去除效果最佳。

关键词：包埋型单宁酸铁吸附催化氨氧化脱氮性能制备条件

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改性单宁酸铁吸附催化脱氮性能研究

应用化工 2022年第4期51卷 979-986页

作者：刘莉张瑞娜李溪清王一冰卜培彦陈帅张雅楠河北科技大学环境科学与工程学院河北省污染防治生物技术重点实验室河北石家庄050018

为了研究TA-Fe中不同铁价态比对其脱氮性能的影响,提高NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N的去除能力,以氧化剂双氧水(H_(2)O_(2))氧化TA-Fe,还原剂亚硫酸钠(Na_(2)SO_(3))还原TA-Fe,制备过程中调整TA-Fe中Fe(II)和Fe(III)的比例制备不同铁价态比的改性单宁酸铁。利用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)分别分析TA-Fe以及改性TA-Fe的表面物理形貌、表面电子结合能以及官能团。结果表明,TA-Fe/H_(2)O_(2)能吸附催化NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N反应生成N_(2),其对NO^(-)_(2)-N的去除能力大于NH^(+)_(4)-N,脱氮能力大于TA-Fe。当溶液中NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N的浓度分别为100 mg/L和50 mg/L时,NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N去除率最大分别为91.0%和86.5%。温度为30℃时,TA-Fe/H_(2)O_(2)对NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N的单位去除量最大分别为4.5,2.0 mg/g,NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N去除效率最高分别达到90.8%和82.7%。溶液的pH值对TA-Fe/H_(2)O_(2)脱氮效果影响明显,pH值在6~7时,NO^(-)_(2)-N和NH^(+)_(4)-N去除率分别达到88.5%和85.2%,脱氮效果最佳。

关键词：单宁酸铁改性催化氨氧化制备条件吸附脱氮性能

包埋型单宁酸铁的制备及其脱氮性能与机制研究

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包埋型单宁酸铁的制备及其脱氮性能与机制研究

作者：刘颖河北科技大学

学位级别：硕士

近年来日益加剧的水体富营养化对废水生物脱氮技术提出了新的要求,其中同步硝化反硝化及厌氧氨氧化是创新性生化处理法的热门。本研究旨在利用包埋型海藻酸钠-单宁酸铁(SA/TA-Fe)显示出的良好的脱氮效果,解决厌氧氨氧化工艺运行中出现... 详细信息

近年来日益加剧的水体富营养化对废水生物脱氮技术提出了新的要求,其中同步硝化反硝化及厌氧氨氧化是创新性生化处理法的热门。本研究旨在利用包埋型海藻酸钠-单宁酸铁(SA/TA-Fe)显示出的良好的脱氮效果,解决厌氧氨氧化工艺运行中出现的启动周期长、启动困难、单宁酸铁(TA-Fe)材料在实际应用中存在的固液分离难等问题,为污水脱氮新技术的发展提供了理论基础。研究结果表明:1)采用SA包埋TA-Fe制得SA/TA-Fe,具有明显孔隙结构。SA/TA-Fe对NH-N和NO-N具有吸附催化能力,可同步提高NH-N和NO-N去除量。2)采用20 g·L的SA溶液,按照TA-Fe和SA质量比为2:1,交联时间为12 h,制得的SA/TA-Fe对NH-N和NO-N的吸附催化去除效果最佳。3)溶液初始pH值为6,环境温度15℃,溶液中NH-N和NO-N的浓度分别为25 mg·L和50 mg·L时脱氮性能最好。热脱附再生并重复实验五次过后的凝胶球对NH-N和NO-N的吸附去除率依旧保持在70%和50%以上。4)通过控制生物膜反应器的DO浓度及C/N比,实现同步短程硝化-反硝化。耦合SA/TA-Fe后,氨氮和TN平均去除率可达到71.93%和78.55%,平均去除负荷为1.22kg·(m·d)和1.38 kg·(m·d),即SA/TA-Fe通过吸附/催化氨氧化作用去除NH-N和NO-N,进一步提高去除性能。

关键词：包埋型单宁酸铁吸附催化氨氧化脱氮性能制备条件