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载铈白云石基黏土陶催化松木气化研究

燃料化学学报（中英文） 2023年第3期51卷 340-347页

作者：牛永红钱相儒刘峥李义科内蒙古科技大学能源与环境学院内蒙古包头014010

以白云石为主要骨料,采用粉末烧结一步法制备黏土陶载体,经浸渍负载稀土Ce后煅烧,制得新型载铈白云石基(Ce-Dol)黏土陶催化剂,用于松木棒为原料的生物质催化气化实验,实验系统采用自行建设的两段式气化炉。研究不同载Ce量、不同气化温... 详细信息

以白云石为主要骨料,采用粉末烧结一步法制备黏土陶载体,经浸渍负载稀土Ce后煅烧,制得新型载铈白云石基(Ce-Dol)黏土陶催化剂,用于松木棒为原料的生物质催化气化实验,实验系统采用自行建设的两段式气化炉。研究不同载Ce量、不同气化温度及水蒸气流量条件下Ce-Dol黏土陶催化剂的催化气化性能,并确定最优工况。研究结果表明,白云石基黏土陶载铈后可有效提高催化活性,使气化产物中部分官能团伸缩振动峰吸光度降低,有效促进焦油的二次裂解,提高生物质气化气品质。保持其他工况不变,载Ce量为6%时,气化产物中H2体积分数最高,为32.43%;随着气化温度的升高,焦油中脂肪族羧酸、酮类化合物逐渐分解成小分子(如CO、CO_(2)等)化合物,H2整体呈上升趋势,900℃时达到最高值;气化过程中适量的水蒸气可以有效促进水煤气反应的正向进行,流量为4 mL/min时,H2体积分数为37.37%。

关键词：生物质催化气化白云石 Ce-Dol黏土陶

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煤焦颗粒催化气化过程中分形特性的原位研究

燃料化学学报 2022年第5期50卷 523-529页

作者：陈倩韦兵陈俊潜江航叶奕强王兴军郭庆华于广锁王辅臣华东理工大学资源与环境工程学院上海200237 上海市煤气化工程技术研究中心上海200237

通过高温热台原位研究气化阶段钾基催化剂对神府煤焦的催化气化作用。考察了气化温度(800−900℃)和催化剂负载量(4.4%、10%(质量分数))对煤焦反应性能的影响。通过热台显微镜对煤焦颗粒催化气化过程进行可视化研究并引入分形理论对煤焦... 详细信息

通过高温热台原位研究气化阶段钾基催化剂对神府煤焦的催化气化作用。考察了气化温度(800−900℃)和催化剂负载量(4.4%、10%(质量分数))对煤焦反应性能的影响。通过热台显微镜对煤焦颗粒催化气化过程进行可视化研究并引入分形理论对煤焦颗粒表面结构进行分析,揭示分形维数所表征的气化反应性。实验结果表明,煤焦颗粒的分形维数与之碳转化率呈正相关性,即催化剂负载量一定,改变气化温度,分形维数愈大,煤焦颗粒的碳转化率越大;气化温度一定,改变催化剂负载量,分形维数愈大,煤焦颗粒的碳转化率越大;煤焦颗粒的初始气化反应速率与分形维数关系与碳转化率一致;煤焦颗粒的分形维数与煤焦球度、角度间相关性较大,存在指数关系;即分形维数随煤焦颗粒角度的增加而增大;煤焦颗粒分形维数指标可用于煤焦催化气化过程的研究。

关键词：原位高温热台煤焦颗粒分形特性催化气化气化反应性

水/二氧化碳气氛下酒糟催化气化反应特性的研究

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无机盐工业 2023年第2期55卷 132-140页

作者：李松鸿周松华赵爱明董文燕姜春燕曹阳敖先权贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 贵州天福化工有限责任公司贵州福泉550501

在固定床气化装置中,以赤泥为催化剂、水/二氧化碳为气化剂对酒糟进行气化实验。研究了赤泥添加量、气化温度和V(水)/V(二氧化碳)对酒糟气化活性的影响,并对水/二氧化碳共气化协同机理进行了探讨。结果表明:当赤泥添加量为20%(质量分数... 详细信息

在固定床气化装置中,以赤泥为催化剂、水/二氧化碳为气化剂对酒糟进行气化实验。研究了赤泥添加量、气化温度和V(水)/V(二氧化碳)对酒糟气化活性的影响,并对水/二氧化碳共气化协同机理进行了探讨。结果表明:当赤泥添加量为20%(质量分数)时气化活性最佳;升高气化温度有利于提高气化反应活性;随着V(水)/V(二氧化碳)的增大,合成气产量、n(氢气)/n(一氧化碳)均增加,分别达到270.7 mmol/g和6.67;在水/二氧化碳混合气氛下共气化反应产生了明显的协同效应,协同因子在60%水-40%二氧化碳(体积分数)时达到峰值。拉曼光谱、扫描电子显微镜及比表面积分析表明:水/二氧化碳混合气氛下酒糟焦无定形碳和非晶碳结构的破坏程度比在纯水或二氧化碳中更严重,验证了二氧化碳和水在酒糟气化中存在协同效应;二氧化碳更容易在酒糟焦表面发生气化反应,形成大量微孔使其比表面积增加;水炭渗透力较强有利于形成中孔;在水/二氧化碳混合气氛下,二氧化碳与水产生的交互作用促进了孔结构的发育,使酒糟焦的微孔发展为中孔和大孔并促使气化反应向酒糟颗粒内部发展,这是协同效应产生的主要原因。

关键词：酒糟协同效应水/二氧化碳催化气化赤泥

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白酒酒糟催化气化特性的研究

白酒酒糟催化气化特性的研究

作者：李松鸿贵州大学

学位级别：硕士

生物质HO气化制富氢合成气是目前生物质高效利用的研究热点之一,为了提高气化活性通常需要加入催化剂或对生物质进行预处理;CO是生物质气化气态产品中的主要成分,如何资源化利用CO也是目前重点关注的问题。本研究以贵州本地的白酒酒糟(s... 详细信息

生物质HO气化制富氢合成气是目前生物质高效利用的研究热点之一,为了提高气化活性通常需要加入催化剂或对生物质进行预处理;CO是生物质气化气态产品中的主要成分,如何资源化利用CO也是目前重点关注的问题。本研究以贵州本地的白酒酒糟(spirit-based distillers’grains,SDG)为原料,拜耳法赤泥(red mud,RM)为催化剂,采用微波方法对酒糟进行微波预处理(microwave pretreatment,MWP)。研究了微波预处理对酒糟物理结构的影响规律、微波预处理后在不同气氛(HO、CO、HO/CO)下的气化反应特性并探究气化过程中存在的协同机理。研究的主要内容及结论如下:(1)考察了微波功率对酒糟微观形貌、水溶性碱金属和碱土金属(AAEM)离子浓度的影响。结果表明微波预处理破坏了酒糟的微观形貌,使酒糟的比表面积(S)和水溶性AAEM离子浓度增加。加入赤泥后会进一步增强预处理效率,这归因于微波预处理与赤泥提供的高介电性和碱性环境相互协同。(2)研究了微波预处理对酒糟HO气化特性的影响。结果表明微波预处理增加了酒糟的气化反应速率、气体产物积累量和H/CO值。这归因于微波预处理增加了气化剂与酒糟的可及性、水溶性AAEM离子在酒糟表面的数量,促进了催化气化反应。另外,赤泥催化与微波预处理对酒糟气化产生的协同效应归因于酒糟表面形成了更多催化活性更强的Ca-K、Ca-Fe等双金属催化剂。(3)研究了在HO/CO混合气氛下酒糟的气化反应特性。结果表明在HO/CO气氛中气化反应活性高于纯HO或CO,在60%HO-40%CO时气化反应活性、协同效应最佳;通过改变HO/CO掺混比可以将H/CO值调控在0.31-6.67;此外,随着气化温度的升高,气化反应活性增强,但HO/CO共气化协同因子降低。(4)通过研究酒糟气化半焦的物理、化学结构演变,对HO与CO在酒糟气化中产生的协同机理进行探讨。结果表明,HO/CO混合气氛中的酒糟焦无定形碳和非晶碳结构的破坏程度比纯HO或CO更严重,验证了CO和HO在酒糟气化中存在协同效应。在HO/CO混合气氛中,CO与HO产生的交互作用促进了孔结构的发育,使酒糟焦的微孔发展为中孔和大孔并促使气化反应向酒糟颗粒内部发展,这是协同效应产生的主要原因。

关键词：微波预处理协同效应催化气化富氢合成气酒糟赤泥

煤催化气化工艺中含碱灰渣对不同耐火材料的腐蚀性研究

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材料导报 2020年第20期34卷 20061-20065页

作者：毛燕东刘雷李克忠新奥科技发展有限公司煤基低碳能源国家重点实验室廊坊065001

采用催化气化中试装置得到的含碱气化灰渣为实验原料,在催化气化工况气氛下考察其对不同耐火材料的腐蚀情况,为催化气化工业化气化炉内衬材质的选择及优化提供数据指导。本研究选取了六种耐火材料,模拟催化气化工况气氛进行侵蚀性考察,... 详细信息

采用催化气化中试装置得到的含碱气化灰渣为实验原料,在催化气化工况气氛下考察其对不同耐火材料的腐蚀情况,为催化气化工业化气化炉内衬材质的选择及优化提供数据指导。本研究选取了六种耐火材料,模拟催化气化工况气氛进行侵蚀性考察,结合SEM及XRD分析等表征手段,观察反应前后成分、物相及耐火材料结构等的变化,考察是否有腐蚀发生。结果表明,刚玉质耐材能较好地抵抗碱腐蚀,高纯刚玉在催化气化工况气氛下耐碱腐蚀性能相比镁铝尖晶石及黑铝钙石较弱;铬刚玉耐材用于催化气化工艺存在较大的安全风险,三价铬在有氧气氛下同碱金属反应转化为有毒易流失的铬酸钾;SiC系耐材用于催化气化工艺在含氧气氛时存在较大的风险,不建议在气化炉含氧区域使用;碱系耐材-高纯氧化镁具有较好的耐碱腐蚀性能,在催化气化工况气氛下,与含碱灰渣接触未发生明显的化学反应。

关键词：催化气化碱腐蚀含碱灰渣耐火材料

煤液化铁基催化剂对煤焦气化特性影响和动力学研究

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燃料化学学报 2022年第2期50卷 143-151页

作者：何清李恒王思敏程晨郭庆华于广锁华东理工大学洁净煤技术研究所上海200237 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

本研究以哈密原煤和脱矿煤为原料,研究煤液化铁基催化剂对煤焦结构和气化反应性的影响。利用扫描电镜能谱仪和物理吸附仪研究煤焦表面形貌、元素分布和介孔特性,利用热重分析仪研究煤焦气化特性,采用model-fitting和model-free方法研究... 详细信息

本研究以哈密原煤和脱矿煤为原料,研究煤液化铁基催化剂对煤焦结构和气化反应性的影响。利用扫描电镜能谱仪和物理吸附仪研究煤焦表面形貌、元素分布和介孔特性,利用热重分析仪研究煤焦气化特性,采用model-fitting和model-free方法研究反应动力学。结果表明,脱矿和负载催化剂对煤焦表面附着物的影响较主体基质明显。负载催化剂的煤焦比表面积显著增加。铁基催化剂提升煤焦气化活性可归因于煤焦表面富集较多Fe和AAEMs等元素,以及比表面积的增大。负载催化剂的脱矿煤焦表现出较大的相对催化活性,且其对升温速率和碳转化率的变化不敏感。煤焦气化特性的差异将随升温速率的升高而减小。铁基催化剂可提高原煤焦的气化反应指前因子A,降低脱矿煤焦的反应活化能E_(a)。非等温条件下,煤焦气化反应活化能随转化率的增加而降低。根据模型拟合度和动力学补偿效应,随机孔模型是描述煤焦气化的最佳模型,且更适合于脱矿煤焦(催化)气化。

关键词：煤气化动力学铁基催化剂催化气化脱矿

添加剂对催化气化工艺中煤灰结渣性及气化性能影响研究

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化工学报 2019年第5期70卷 1951-1963,F0004页

作者：毛燕东李克忠刘雷辛峰新奥科技发展有限公司煤基低碳能源国家重点实验室河北廊坊065001 天津大学化工学院天津300072

煤催化气化工艺中碱金属催化剂的引入加剧了气化炉的结渣,直接影响了流化床气化炉的正常操作。煤灰的烧结特性是流化床气化炉结渣的主要影响因素之一。通过自制的压差法烧结温度测定实验装置,并结合XRD等分析表征及Factsage热力学软件... 详细信息

煤催化气化工艺中碱金属催化剂的引入加剧了气化炉的结渣,直接影响了流化床气化炉的正常操作。煤灰的烧结特性是流化床气化炉结渣的主要影响因素之一。通过自制的压差法烧结温度测定实验装置,并结合XRD等分析表征及Factsage热力学软件模拟计算,考察了不同添加剂对煤灰烧结特性及气化性能的影响,并从矿物学角度探讨了添加剂对煤灰结渣特性及气化工艺的影响。结果表明,添加硅铝系添加剂可提高煤灰的烧结温度;相比硅系添加剂,添加高铝系添加剂对改善煤灰的烧结温度效果更明显;高铝系添加剂可作为一种高效的阻熔剂,但因在气化过程中容易同催化剂反应,导致催化剂催化性能降低,对煤的气化活性及催化剂回收率产生不利影响;添加氧化钙添加剂,煤的灰熔温度及烧结温度均增加,随氧化钙含量增加,灰熔点及烧结温度均升高,且对气化活性及催化剂回收率有良性作用;氧化钙可作为改善煤种结渣性的添加剂用于催化气化工艺中,需根据煤种性质及工艺特点确定适宜的添加量。

关键词：催化气化烧结温度硅铝系添加剂氧化钙气化性能

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木屑炭水蒸气催化气化制取合成气研究

太阳能学报 2020年第2期41卷 20-26页

作者：宁思云应浩徐卫尹航朱立贾爽中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局林产化学工程重点开放性实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室南京210042

以木屑炭为原料,K2CO3作为催化剂,以固定床气化炉为实验设备,进行水蒸气催化气化木屑炭的探究。考察木屑炭水蒸气气化的炭转化率、产氢率、气体组成体积分数和H2/CO比值随K2CO3催化剂质量分数(0~8%)、水蒸气流量(0.15~0.35 g/(min·g))... 详细信息

以木屑炭为原料,K2CO3作为催化剂,以固定床气化炉为实验设备,进行水蒸气催化气化木屑炭的探究。考察木屑炭水蒸气气化的炭转化率、产氢率、气体组成体积分数和H2/CO比值随K2CO3催化剂质量分数(0~8%)、水蒸气流量(0.15~0.35 g/(min·g))、气化温度(800~950℃)变化的规律。实验结果表明:K2CO3催化剂可显著提升碳转化率及产氢率,K2CO3质量分数为8%时,碳转化率和产氢率分别达到86.3%和125.6 g/kg,同时合成气中CO体积分数显著增加,H2/CO比值降至2.43。增加水蒸气流量,合成气中H2含量显著增大,H2/CO比值随之增大。温度可有效促进炭气化过程,950℃时碳转化率和产氢率分别达到84.3%和127.1 g/kg,但合成气中CO体积分数增大,H2/CO比值降至2.48。实验得到H2/CO比值在2.43~5.16范围的合成气。气化反应温度在900℃、水蒸气0.2 g/(min·g)、K2CO3质量分数3%时,碳转化率可达80.4%,产氢率109.6 g/kg,合成气中(H2+CO)体积分数82.4%,同时H2/CO比值高达3.05。

关键词：木屑炭催化气化合成气 H2/CO

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Fe-Na协同催化煤焦气化反应特性研究

Fe-Na协同催化煤焦气化反应特性研究

作者：李岩哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

催化气化技术具有反应温度低、反应过程热效率高的特点,近年来得到了广泛的研究。金属催化剂一直是催化气化研究的热点,目前所研究的金属催化剂主要包括碱金属催化剂、碱土金属催化剂和过渡金属催化剂。二元金属催化剂共同参与催化气化... 详细信息

催化气化技术具有反应温度低、反应过程热效率高的特点,近年来得到了广泛的研究。金属催化剂一直是催化气化研究的热点,目前所研究的金属催化剂主要包括碱金属催化剂、碱土金属催化剂和过渡金属催化剂。二元金属催化剂共同参与催化气化反应时会产生协同促进作用,表现出比单金属催化更好的性能。但有关于金属催化剂协同作用的影响因素与潜在机理还需要进一步探讨。基于此,本文选取可能具备不同催化机理的过渡金属Fe和碱金属Na作为气化反应的催化剂,来研究二者在催化气化反应中的协同作用。以Fe(NO)·9HO和Na NO为催化剂,采用微型流化床系统进行单一金属催化剂和二元金属催化剂的催化煤焦-CO气化实验,探讨了温度、催化剂添加量等影响因素对于煤焦气化反应性、产气速率、活化能的影响,并讨论了单金属的催化特性和二元金属催化剂的协同作用。实验结果表明,温度的提高可使Fe催化煤焦气化的反应性与产气速率明显提高。随着Fe添加量的增加,煤焦气化反应性先增强后减弱,1%Fe-char的气化反应性最强2%Fe-char的气化反应性略低于1%Fe-char的,0.5%Fe-char的气化反应性最弱。Fe催化煤焦气化的活化能随添加量的增加先降低后增加。温度的提高可使Na催化煤焦气化的反应性与产气速率明显提高;随着Na添加量的增加,煤焦气化反应性先增强后减弱,9%Na-char的气化反应性最强;Na比Fe有着更好的催化效果,但Na容易失活导致反应后期活性不足;5%Na-char与7%Na-char的活化能接近,分别为335.15k J/mol、338.49k J/mol,9%Na-char、11%Na-char和13%Na-char的活化能接近而整体低于5%Na-char和7%Na-char的,分别为221.03k J/mol、244.27k J/mol、214.49k J/mol。对于Fe-Na二元催化剂体系,如果Fe处于单独催化时较佳的状态,则少量的Na比过量的Na更有利于气化反应;如果Fe处于单独催化时较差的状态,则恰恰相反。在煤焦气化反应中,0.5%Fe与3%Na、5%Na、7%Na表现为协同促进作用,与9%Na表现为协同抑制作用;1%Fe与3%Na、5%Na表现为协同促进作用,与7%Na、9%Na表现为协同抑制作用。表现为协同促进作用时,气化特性结合了Fe和Na单独催化的优点,既能在反应初期快速反应,又能维持较高催化活性。

关键词：催化气化协同作用二元金属催化剂微型流化床反应器