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作者：赵汪北京有色金属研究总院

学位级别：硕士

Li-Mg-N-H复合储氢材料具有较大的储氢容量和良好的可逆性,成为最有希望的实用储氢材料之一,但缓慢的吸放氢动力学限制了其广泛应用。添加LiBH4后,材料动力学性能得到一定改善,但放氢温度仍然较高,且循环性能较差。催化和复合可有效提高... 详细信息

Li-Mg-N-H复合储氢材料具有较大的储氢容量和良好的可逆性,成为最有希望的实用储氢材料之一,但缓慢的吸放氢动力学限制了其广泛应用。添加LiBH4后,材料动力学性能得到一定改善,但放氢温度仍然较高,且循环性能较差。催化和复合可有效提高LiMgBNH (1.1 MgH2-2LiNH2-0.1 LiBH4)储氢材料的动力学和热力学性能。本文首先研究了三种不同AB5型合金(LaNi3.8Al0.75Mn0.45、LaNi4Co、LaNi4.5Mn0.5)对LiMgBNH储氢材料吸放氢动力学性能的影响。三种合金均可有效改善LiMgBNH材料的放氢动力学,降低放氢温度和放氢反应激活能,其中对动力学性能改善最显著的是LaNi4.5Mn0.5合金。AB5型合金并未与LiMgBN H生成新相,合金产生催化作用的原因可能是合金的添加使LiMgBNH中N-H键的键能减小,有利于材料放氢,弥散分布的合金颗粒使合金的催化作用得以充分发挥。通过比较不同制备工艺对复合材料放氢动力学及循环性能的影响,发现高球料比制备的10wt.% LaNi45Mn0.5样品虽然具有较好的动力学性能,但因合金及基体材料颗粒较细,在吸放氢循环过程中容易聚集长大,150℃下循环性能较差,其平均放氢衰减量约为LiMgBNH样品的2倍。而低球料比制备的10 wt.% LaNi4.5Mn0.5样品合金颗粒尺寸增大,循环性能较LiMgBNH样品有明显改善。循环过程中颗粒的聚集长大增大了扩散传质的距离,引起动力学衰减,从而造成容量衰减。降低球料比后,样品中颗粒较大的LaN45Mn0.5合金具有一定的分散强化催化作用,即合金在循环过程中发生开裂粉化,一方面改善了颗粒的聚集情况,另一方面增大了合金的分散程度,使合金的催化性能发挥更充分,这可部分抵消因颗粒长大造成的动力学衰减,从而提高材料循环稳定性。本文研究了温度对复合材料吸放氢性能的影响,发现温度降低时,由于原子扩散减缓,复合材料动力学性能衰减明显。降低循环温度至140℃,低球料比制备的10wt.%LaNi4.5Mn0.5样品循环性能没有因颗粒长大减缓而改善。吸放氢不充分仍是其循环放氢衰减的一个重要原因。LaNi4.5Mn0.5合金可有效改善复合材料的颗粒聚集情况,但较小的添加量使其改善作用有限。将复合材料中LaNi4.5Mn0.5含量提高至30wt.%,材料的动力学性能提高,颗粒聚集情况明显改善。但材料颗粒长大明显,其150℃下循环性能与LiMgBNH样品及10wt.% LaNi4.5Mn0.5样品相比变差。原因是球磨过程中合金对基体材料有研磨作用,使基体材料颗粒变细,循环过程中更易长大。为进一步研究增大添加量后合金对复合材料循环性能的影响,将循环温度提高至180℃。LiMgBNH样品循环性能变差,而30wt.% LaNi4.5Mn0.5样品循环性能相对于未添加样有了明显的改善。由于循环温度升高,循环过程中颗粒快速长大,合金的分散强化催化作用变得明显,因此添加合金的复合材料循环性能明显改善。为降低合金对基体材料颗粒的研磨作用,采用三维摆动混合方法制备了30 wt.% LaNi4.5Mn0.5样品,由于合金分散度下降,其动力学性能较球磨样下降。因基体材料颗粒大小对复合材料循环性能的影响较大,150℃下该混合样品循环性能相对于球磨的30wt.%LaNi4.5Mn0.5样品有了明显提升。合金的添加也使混合样品的循环性能优于LiMgBNH样品。

关键词：储氢材料 LiMgBNH AB5型合金催化复合循环性能

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新型金属氮化物储氢材料的性能

新型金属氮化物储氢材料的性能

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作者：张旭刚北京有色金属研究总院

学位级别：硕士

氢能的推广应用很大程度上依赖于一种有效的固态储氢材料,新型氮化物储氢体系Li-Mg-N-H具有高的重量储氢率、优异的热力学和良好的可逆储氢性能,成为最有希望的实用储氢材料之一。但它在较低温度下的放氢动力学缓慢,从而制约了其广泛应... 详细信息

氢能的推广应用很大程度上依赖于一种有效的固态储氢材料,新型氮化物储氢体系Li-Mg-N-H具有高的重量储氢率、优异的热力学和良好的可逆储氢性能,成为最有希望的实用储氢材料之一。但它在较低温度下的放氢动力学缓慢,从而制约了其广泛应用。催化和复合是提高Li-Mg-N-H系储氢材料动力学和热力学性能的有效手段,本文首先通过高能球磨法制备Co基化合物催化的Li-Mg-N-H系储氢材料,提高其储氢动力学性能。随后,将Li-Mg-N-H系与具有较好储氢性能的络合氢化物NaAlH4和硼氢化物LiBH4复合,提高材料的储氢热力学性能,在上述工作基础上,综合采用催化和复合的手段,制备出综合性能优异的ZrCoH3催化的Li-Mg-N-H/LiBH4复合储氢材料,采用体积法、程序升温脱附法(TPD)和差示扫描量热法(DSC)测试了材料的储氢动力学、热力学和循环性能,运用XRD、SEM及能谱分析材料的物相和微观结构,采用红外吸收光谱(IR)和X射线光电子能谱(XPS)等进一步研究了材料的催化机理。高能球磨10h(球料比10：1)制备了系列Co基化合物(Co、ZrCoH3、CoF2和Co(OH)2)催化的Li-Mg-N-H系储氢材料,其放氢动力学性能均有不同程度的提高。其中,ZrCoH3和Co(OH)2催化的Li-Mg-N-H系储氢材料具有较好的动力学性能,在180℃、0.1 MPa H2下前100分钟的放氢量从2.85wt%依次增加到3.24Wt%和3.62wt%,降低放氢温度至160℃时,Co(OH)2的催化作用仍旧显著。物相和微观结构研究表明催化剂ZrCoH3在吸放氢过程中稳定存在,Co(OH)2部分分解析出金属Co,催化剂粒子均细小、弥散分布于基体材料中;IR分析表明ZrCoH3和Co(OH)2催化的Li-Mg-N-H复合材料中NH2-的红外吸收峰峰位向低频偏移,即N-H键能减弱,从而改善了材料的储氢性能。Co基催化剂有效的改善了Li-Mg-N-H体系的储氢动力学性能,但对其热力学性能的改善有限。本章采用球磨合成法制备了Li-Mg-N-H/NaAlH4系复合储氢材料,该材料具有较低的放氢温度和较好的动力学,经三步反应后共放出5wt%以上的氢气。球磨10分钟制备的复合材料具有较好的综合储氢性能,其起始放氢温度低于100℃,放氢量可达4.35wt%以上。对复合材料放氢过程的研究表明,中间相Na2LiAlH6的形成是降低放氢温度和改善放氢动力学的主要原因。复合材料的循环储放氢性能较差,且升高温度时复合物放氢反应生成稳定相Mg3N2和A1N,从而使其可逆性能变差。Co基催化剂和络合氢化物分别有效的改善了Li-Mg-N-H体系的储氢动力学和热力学性能,但单一的催化或复合所起的改善作用仍具有局限性。本章综合采用催化和复合的方法,通过高能球磨制备了ZrCoH3催化的Li-Mg-N-H/LiBH4复合储氢材料,该材料的动力学性能显著提高,其在150。C、0.1MPa H2下前100分钟的放氢量从3.05wt%增加到3.6wt%。优化复合材料的制备工艺可使其动力学性能进一步提高,在150℃、8MPa H2下10分钟即可吸氢5.2wt%,150℃、0.1MPaH2下,前100分钟的放氢量为4.2wt%,可逆放氢量达4.6 wt%。ZrCoH3催化的Li-Mg-N-H/LiBH4储氢材料具有较低的放氢反应活化能Ea和较高速率常数k,优化制备工艺可进一步降低E。、提高k。红外分析表明,ZrCoH3催化的复合材料中NH2-的红外吸收峰进一步向低频偏移,即N-H的键能减小,这将促进NH2-中H质子的释放,从而有助于改善体系的放氢动力学。物相和微观结构分析表明,优化复合材料的制备工艺使体系颗粒尺寸减小,分散更加均匀,且催化剂粒子ZrCoH3更加细小、弥散,这为扩散传质和放氢反应的形核提供有利的条件,从而增强动力学。

关键词： Li-Mg-N-H 络合氢化物 Co基催化剂催化复合动力学

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严重事故氢气监测仪定期试验现场监督

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核安全 2020年第4期19卷 8-12页

作者：丁超徐朋杨志义生态环境部核与辐射安全中心北京100082 生态环境部华东核与辐射安全监督站上海200233

严重事故下安全壳内氢气浓度测量系统是福岛核事故后的改进项,对执行严重事故管理和监测事故发展进程具有重要作用。目前,国内的严重事故氢表多采用催化剂复合反应产热升温的原理,在安全壳内设置传感器直接就地测量氢气浓度。催化剂在... 详细信息

严重事故下安全壳内氢气浓度测量系统是福岛核事故后的改进项,对执行严重事故管理和监测事故发展进程具有重要作用。目前,国内的严重事故氢表多采用催化剂复合反应产热升温的原理,在安全壳内设置传感器直接就地测量氢气浓度。催化剂在严重事故环境条件下的可靠性问题,在国内外的研究与试验中受到了广泛的关注。本文介绍了严重事故氢气监测仪定期性能试验的原理与程序,分析论述了某次核电厂大修期间选点定期试验核安全监督中发现的问题,并结合设计给出了解释说明,依据相关法规与导则,提出了核安全监管关注要点。

关键词：严重事故氢气监测现场监督响应时间催化复合

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高超声速吸气发动机燃气模拟装置

高超声速吸气发动机燃气模拟装置

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第十三届全国激波与激波管学术会议

作者：陈宏李进平单希壮董志成吴松俞鸿儒中国科学院力学研究所

本文阐述了用于提高冲压发动机在高马赫数飞行条件下的推力,而发展的简单可靠的催化复合效应实验研究所需要高温燃气的产生方法;进行了理论分析与数值计算:成功研制了一座能产生高温空气与气态燃料燃烧产物的高温燃气激波风洞实验装置,... 详细信息

本文阐述了用于提高冲压发动机在高马赫数飞行条件下的推力,而发展的简单可靠的催化复合效应实验研究所需要高温燃气的产生方法;进行了理论分析与数值计算:成功研制了一座能产生高温空气与气态燃料燃烧产物的高温燃气激波风洞实验装置,并得到了压力为20大气压,温度为3200K,定常实验时间约为17ms且状态参数稳定的实验结果。

关键词：爆轰驱动激波管冲压发动机催化复合

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