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二硫化钨基复合结构的构建及其电化学储钾机制研究

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二硫化钨基复合结构的构建及其电化学储钾机制研究

作者：王瑜航陕西科技大学

学位级别：硕士

二硫化钨(WS)是一种层状结构的金属硫化物,其层间以弱的范德华力相结合,层间距较大,d(002)=6.18 ?。大的层间距和弱的层间结合力有利于钾离子的嵌入和脱嵌,这使其在储钾负极材料领域有巨大的潜力。但是,WS在作为钾离子电池负极材料时,... 详细信息

二硫化钨(WS)是一种层状结构的金属硫化物,其层间以弱的范德华力相结合,层间距较大,d(002)=6.18 ?。大的层间距和弱的层间结合力有利于钾离子的嵌入和脱嵌,这使其在储钾负极材料领域有巨大的潜力。但是,WS在作为钾离子电池负极材料时,还存在两个问题。其一,二硫化钨材料的导电性差,导致其具有缓慢的电荷传输动力学;其二,二硫化钨材料在电化学反应过程中发生的转换反应会产生大的体积变化,从而影响和破坏其结构稳定性。目前,多采用与碳复合的手段对其改性,但所得到的二硫化钨/碳复合材料的容量较低且充放电机制还不够明确,需要进一步进行复合结构的设计和储钾机制研究。因此,本论文通过构建不同的WS基复合结构以改善其储钾性能,并分析各结构的储钾机制,探索其性能提升原因。具体内容如下:(1)通过液相合成法和高温热处理方法相结合,多步骤合成了一种中空的C/WS复合结构作为负极材料用以储钾。该复合电极在0.2A·g电流密度下,循环100圈后,还有273.8 mAh·g的容量,在5 A·g大电流密度下,容量为133.5 mAh·g。中空的C/WS复合结构能有效缓解材料在转换反应过程中大的体积变化,从而改善其结构稳定性。具有良好导电性的碳材料的引入,改善了整体复合电极的导电性。两者的协同作用使复合电极表现出快的电子传输和离子扩散动力学,从而实现快速储钾。(2)以六氯化钨为钨源,氧化亚铜为铜源,盐酸多巴胺为碳源,多步骤合成了一种碳包覆WS/CuS混合金属硫化物结构(WS/CuS@C)作为高容量储钾负极材料。该电极在0.2 A·g的小电流密度下,循环180圈,还具有401.8 mAh·g的容量,表现出良好的循环稳定性和高的储钾容量;在10 A·g大电流密度下,仍存在109.7 mAh·g的比容量。复合结构各组分间的协同作用使其实现了高容量,高稳定性,高赝电容储钾。(3)以含铜的空心碳壳为基体,通过溶剂热反应和高温热处理方法相结合,多步骤合成了一种中空的C/WS/CuS复合结构。将其应用于钾离子电池负极材料,在0.2 A·g的电流密度下,循环150圈后,其还能保持较高的容量,为406.2 mAh·g。在10 A.g和20 A·g的大电流密度下,其能分别表现出285.4 mAh·g、251.6 mAh·g的高容量。引入具有良好导电性的碳材料和CuS材料,改善了整体电极的导电性;碳基体的限域作用,有利于提高复合电极的循环稳定性;空心的复合结构,缩短了离子的扩散路径,加快了电子的传输;三者的协同作用使复合电极表现出高容量和优异的储钾动力学。

关键词：钾离子电池储钾机制二硫化钨复合结构

多维磷/碳导电网络的界面亲和调控机制及储钾性能研究

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多维磷/碳导电网络的界面亲和调控机制及储钾性能研究

作者：封文聪武汉理工大学

学位级别：硕士

钾离子电池(KIBs)以其丰富的钾储量、低廉的成本和合适的氧化还原电位成为锂离子电池最有前途的替代品之一。然而,就目前大多数KIBs负极材料而言,其固有的大体积变化和缓慢的电荷/传质动力学严重抑制了其长循环性能、倍率性能和进一步... 详细信息

钾离子电池(KIBs)以其丰富的钾储量、低廉的成本和合适的氧化还原电位成为锂离子电池最有前途的替代品之一。然而,就目前大多数KIBs负极材料而言,其固有的大体积变化和缓慢的电荷/传质动力学严重抑制了其长循环性能、倍率性能和进一步的应用。红磷(RP)由于其低成本、无毒性、稳定的化学性质、高的理论比容量和理想的氧化还原电位成为钾离子电池合适的负极材料。然而,红磷较差的电子导电性和大体积膨胀引起的应力变化仍然是其应用的阻碍。如何对磷基材料进行结构构筑以实现高效的电化学性能,是高性能钾离子电池磷基负极发展的挑战。针对上述问题,本文拟通过构建界面亲和工程策略,提出并构筑了一种“应变-弛豫”的自支撑三维红磷负极复合材料,并建立电化学作用下材料演化动态模型。采用冷冻干燥、高温热处理和蒸发冷凝法得到了红磷封装在硫、氮共掺杂碳纳米纤维(RP@S-N-CNFs),并将其作为钾离子电池负极材料。通过探究材料表界面调控机制与掺杂元素的关系,探索结构-性能之间的紧密联系,同时也对电化学过程中的储钾机理进行探究和分析。此外,结合原位表征技术和理论计算揭示了其性能优异的本征原因。本文的主要研究结果如下:1.采用细菌纤维素膜为三维自支撑碳网络,通过改变掺杂元素的种类,使非晶态纳米红磷均匀限域在硫、氮共掺杂碳纳米纤维孔隙。理论计算表明,通过硫、氮共掺杂设计构建界面亲和工程,增加对红磷原子的吸附能。电化学测试结果表明,RP@S-N-CNFs在2.0 A g电流密度循环2000圈比容量具有282 m Ah g。2.通过原位Raman和非原位XRD测试,并结合电化学测试分析,揭示了红磷负极的储钾机制:高度可逆的单电子转移合金化机理,最终放电产物为KP(865 m Ah g)。此外,电化学测试分析结合理论计算表明硫、氮共掺杂提高了钾离子吸附动力学,增加了钾离子的扩散动力学,实现红磷负极快速的电荷转移。3.通过原位TEM实验揭示了电极结构的稳定完整性,首次观察到发生体积膨胀后钾化纳米晶体自发聚合产生的完全收缩,可以自适应地释放应变,稳定电极结构。有限元模拟计算为循环过程中的应变-弛豫行为提供了深入的理解,同时建立电化学作用下材料演化动态模型。由于其独特的应变弛豫机制,RP@S-N-CNFs负极表现出优异的电化学储钾性能,包括高比容量、优异的速率性能和超长循环稳定性。

关键词：钾离子电池三维红磷负极原子掺杂储钾机制应变弛豫机制

石墨/硬碳复合负极材料的制备、储钾性能及机制研究

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石墨/硬碳复合负极材料的制备、储钾性能及机制研究

作者：杨柯柯湖南大学

学位级别：硕士

开发兼具高能量密度和高倍率性能的负极材料是推动钾离子电池（Potassium ion batteries,PIBs）实用化的关键之一。石墨储钾容量高且工业应用成熟,是理想的钾离子电池负极材料,但其反应动力学慢。硬碳具有高度无序的碳层和丰富的微孔,... 详细信息

开发兼具高能量密度和高倍率性能的负极材料是推动钾离子电池（Potassium ion batteries,PIBs）实用化的关键之一。石墨储钾容量高且工业应用成熟,是理想的钾离子电池负极材料,但其反应动力学慢。硬碳具有高度无序的碳层和丰富的微孔,具有较好的倍率性能,但其嵌/脱钾平台高,其能量密度有限。基于此,论文提出利用石墨与硬碳的协同作用以提升碳基负极综合性能的思路,采用不同制备工艺,研制石墨/硬碳复合负极材料,并通过原位表征和理论模拟深入剖析并揭示了复合负极中石墨/硬碳的协同作用机制。研究的主要内容及结论如下:（1）采用机械混合法制备了石墨/硬碳复合负极,系统研究了石墨与硬碳的协同作用机制。当石墨和硬碳含量分别为25%和75%时,复合负极性能最佳,在2C下显示202 m Ah g的可逆容量。通过原位电化学阻抗分析、原位拉曼成像技术、电化学交换实验及理论模拟表明,优化的石墨/硬碳配比可促进电流密度均匀分布,降低电荷在电极表面的累积,而提升复合负极的储钾动力学特性,并实现更高的储钾容量;电化学性能的提升主要归因于K-吸附硬碳和非钾化石墨之间的电位差促进了高倍率下K快速迁移。（2）采用原位复合制备了具有高比表面积的介孔石墨/硬碳复合负极。当石墨含量为50 wt.%时,复合负极具有优异的倍率和循环性能,在2C电流密度下可逆容量为232 m Ah g,在4C下循环500次后容量保持率达79.2%,明显优于机械混合法制备的复合电极的储钾性能。通过拉曼、红外、X射线光电子能谱和原位电化学阻抗分析等多种表征技术表明原位复合材料的优异电化学性能归因于其高比表面积及丰富活性位点。

关键词：石墨/硬碳复合负极动力学行为储钾机制钾离子电池

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硬碳储钾机制及其关键影响因素研究

硬碳储钾机制及其关键影响因素研究

作者：李维则湖南大学

学位级别：硕士

负极材料是钾离子电池的重要组成部分,显著影响电池的电化学性能,硬碳因其具有大的比表面积、丰富的孔结构和低成本等优势被认为是最有应用前景的负极材料。主要面临首次库仑效率低、循环稳定性差等关键问题,目前提出了电解液工程、表... 详细信息

负极材料是钾离子电池的重要组成部分,显著影响电池的电化学性能,硬碳因其具有大的比表面积、丰富的孔结构和低成本等优势被认为是最有应用前景的负极材料。主要面临首次库仑效率低、循环稳定性差等关键问题,目前提出了电解液工程、表面化学官能团、微纳结构设计等策略进行优化和改性,而对其本质原因缺乏系统研究。本论文围绕硬碳结构-性能-储钾机理之间展开,聚焦于硬碳材料的表面形貌、物相结构以及孔径分布对储钾特性的影响。借助原位表征技术(原位拉曼光谱技术、原位交流阻抗)研究了钾离子在碳负极脱/嵌过程中的结构演变规律和动力学过程,明确了影响储钾特性的关键因素,揭示了硬碳结构-性能-机理之间的作用机制,深入探究了硬碳内在形态与结构对储钾性能的影响。(1)对硬碳材料微纳结构与储钾性能之间的关系展开系统研究。采用喷雾热解技术结合盐模板辅助法实现了电极材料孔结构从微孔向介孔的转变,制备了微孔球状结构(HC-A)、微/介孔蛋黄-壳结构(HC-B)和介孔片状结构(HC-C)的多孔硬碳负极材料。采用原位拉曼及原位交流阻抗技术对硬碳储钾机制、动力学过程和电化学性能进行系统研究,结果表明:1)高电位区域下在微孔或缺陷位点处进行吸/脱附反应储钾,低电位区域下发生插层储钾;2)微孔有利于提供更多的钾离子储存位点,提高硬碳负极的容量,相比较而言,介孔能够增强离子扩散动力学,硬碳负极的倍率性能显著提升;3)具有丰富微/介孔结构的多孔硬碳(HC-B)表现出相对较高的首次库仑效率,且在0.1 A g电流密度下循环200次之后,可获得197.7m Ah g的高可逆比容量,展现出优异的电化学储钾特性。此外,以HC-B为负极,构筑了高性能的钾离子混合电容器(74.5 Wh kg,184.4 W kg)。(2)对硬碳材料石墨化度与储钾性能之间的关系展开系统研究。合成了不同石墨化度(I/I:2.34(HC-600)>2.22(HC-1000)>1.84(HC-1400)的硬碳材料。阐明了碳化温度对硬碳结构特性(石墨化度、层间距)的影响规律,采用多种谱学表征和恒电流间歇滴定技术(GITT)重点考察了石墨化度差异性对电化学反应特性、反应动力学和电化学性能的影响。结果表明:1)在低电位区域,高石墨化度硬碳材料表现出更多的插层机制贡献容量;2)在高电位区域,低石墨化度硬碳材料表现出更多吸/脱附机制贡献容量,该机制可以促进离子的快速扩散并保持优异的结构稳定性。具有低石墨化度硬碳材料HC-600表现出更优异的循环稳定性和倍率特性。在0.1 A g电流密度下,循环280次后,表现170.7 m Ah g的高可逆比容量,其比容量保持率为82.6%,远优于高石墨化度硬碳材料。HC-600在5.0 A g大电流密度下,表现出相对较高的可逆比容量164.5 m Ah g。

关键词：钾离子电池储钾机制硬碳微观结构石墨化度

钾离子电池合金负极与电解液界面作用的研究进展

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工程科学学报 2023年第7期45卷 1101-1115页

作者：褚绅旭杨倩李思远谷梦佳李嘉欣赵玉晴雷凯翔河北工业大学材料科学与工程学院天津300401

近年来,钾离子电池(KIBs)因钾元素丰度高、氧化还原电位低等优势受到越来越多的关注.负极是电池的重要组成部分之一,直接影响着电池的安全性、稳定性和能量密度.其中,合金负极基于多电子反应机制能够提供较高的理论比容量,有望提升全电... 详细信息

近年来,钾离子电池(KIBs)因钾元素丰度高、氧化还原电位低等优势受到越来越多的关注.负极是电池的重要组成部分之一,直接影响着电池的安全性、稳定性和能量密度.其中,合金负极基于多电子反应机制能够提供较高的理论比容量,有望提升全电池的能量密度.此外,其储钾电位远离了金属钾的沉积/析出电位,保证了电池的安全性.然而,(去)合金化过程中剧烈的体积波动会引起电极材料的破裂和粉化,进而导致容量快速衰减.优化电解液构筑稳定的电极-电解液界面是一种切实有效稳定合金负极结构的方法,主要包括:调控固体电解质膜的组分、调节钾离子的溶剂化结构、利用溶剂对电极的化学吸附作用等.它具备工艺简单、成本低廉等优点.本文综述了近年来钾离子电池合金负极与电解液界面作用的相关研究进展,总结了电解液的优化策略,分析了合金负极的储钾机制和电化学性能,重点阐述了合金负极与电解液的界面作用机制,并对未来钾离子电池电解液的发展提供了新的见解与思路.

关键词：钾离子电池合金负极电解液界面作用储钾机制

钾离子电池关键电极材料精细结构调控及先进原位表征

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硅酸盐学报 2023年第2期51卷 354-365页

作者：韩康周铖肖治桐王选朋麦立强武汉理工大学材料科学与工程学院材料复合新技术国家重点实验室武汉430074 武汉理工大学理学院武汉430074

高性能钾离子电池的发展及应用是中国战略性新兴产业的重大需求,也是储能二次电池发展的新体系与新方向。然而,目前钾离子电池仍面临扩散动力学慢及输运机制不明、容量衰减快和本征衰减机制难以揭示等难题。本文系统总结了国家自然科学... 详细信息

高性能钾离子电池的发展及应用是中国战略性新兴产业的重大需求,也是储能二次电池发展的新体系与新方向。然而,目前钾离子电池仍面临扩散动力学慢及输运机制不明、容量衰减快和本征衰减机制难以揭示等难题。本文系统总结了国家自然科学基金重点项目“分级介孔纳米线钾离子电池正极材料的表界面调控及原位作用机制”的最新研究成果,系统阐述了钾离子电池研究中的关键科学问题和技术瓶颈,并提出了解决以上问题和瓶颈的高效策略。

关键词：钾离子电池原位表征储钾机制电极材料结构调控

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葛根衍生炭的制备及储能性能的研究

葛根衍生炭的制备及储能性能的研究

作者：贾旭晔北京化工大学

学位级别：硕士

能源对现代社会的发展是十分重要的,然而过度依赖燃烧化石燃料来生产能源将会对全球经济和生态产生严重影响。在“双碳”的背景下,对环境友好、高性能的可再生能源存储设备的需求不断增加。由于超级电容器具有高功率密度、快充放电速度... 详细信息

能源对现代社会的发展是十分重要的,然而过度依赖燃烧化石燃料来生产能源将会对全球经济和生态产生严重影响。在“双碳”的背景下,对环境友好、高性能的可再生能源存储设备的需求不断增加。由于超级电容器具有高功率密度、快充放电速度和长循环寿命,而成为最具前途的能源存储设备之一。然而,受限于电极材料不合理的孔结构及较低的比表面积,导致其较低的比容量和能量密度。此外,钾离子混合电容器是一类在理论上可以结合超级电容器和离子电池各自优势,兼具高能量密度和功率密度的混合储能设备,但由于K较大的尺寸,致使诸如石墨等常规的负极材料用于K存储时会造成严重的体积膨胀,从而导致较低的容量和不佳的动力学。本论文以葛根基水热炭微球和氮掺杂多孔炭为研究基础,分别设计并制备了电容型和电池型材料,借助系统表征研究了合成条件对多孔炭材料结构的影响规律,揭示了其结构特征与电化学性能之间的内在联系,阐明了多孔炭作为电容及电池型材料的储能机制,为钾离子混合电容器的优化和发展提供了有价值的参考依据。取得的主要成果如下:(1)以生物质葛根粉为碳源,通过水热预炭化和KOH活化的方式制备了系列多孔炭微球,其中碱炭质量比为4的样品GFHC-4K得益于兼具微孔/介孔的分层多孔结构、超高比表面积(2846 mg)和极大孔容(V=1.310 cmg),在三电极体系测试中表现出出色的性能。组装对称超级电容器,以6M KOH作为电解液,呈现出超高的比容量(0.5 A g,293 F g),在30 A g下仍有169 F g的比容量,并具备优异的倍率性能。经历20000次循环,依然能够保持90.3%的容量。以EMIMBF作为电解液,0.5 A g下具有181 F g的比容量,在5 A g下仍能保持123 F g的比容量,输出76.6 Wh kg的极限能量密度和10.2 k W kg的最大功率密度。(2)以石墨相CN(g-CN)为氮源及致孔剂,葛根粉为碳源,通过糊化混合、冷冻干燥并加以炭化,制备了宽层间距(4.09(?))、高掺氮量(13.7%)、兼具介孔/大孔的多孔炭材料。详细研究了石墨相CN与葛根粉混合比例对多孔炭材料比表面积及孔隙结构的影响,其中质量比为1:1的炭化样品GFNPC-1作为钾离子电池负极,表现出可观的储钾容量(0.1A g,330 m Ah g),在5 A g的大电流密度下仍可保持140 m Ah g的可逆比容量,在2 A g下循环1000次,仍然具有196 m Ah g的高比容量,容量保持率达88%,具有良好的循环性能。(3)以葛根粉生物质基多孔炭微球和葛根粉/g-CN多孔炭材料为正负极材料,组装非对称双碳基电极钾离子混合电容器。GFHC-4K作为电容型正极,GFNPC-1为电池型负极,调节正负极材料活性物质质量比,成功改善了正负极的容量差异及动力学的不平衡性。质量比为1.5:1的钾离子混合电容器PIHC-1.5表现出了107 Wh kg/8.2 k W kg的极限能量/功率密度和优异的循环稳定性。

关键词：多孔炭超级电容器氮掺杂储钾机制钾离子混合电容器

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空心碳球的可控制备与电化学储钾特性

空心碳球的可控制备与电化学储钾特性

作者：孙倩倩山东理工大学

学位级别：硕士

钾具有资源丰富、来源广泛、价格低廉的特点;在电化学体系中,钾具有较低的电极电势与较快的离子电导率,因此钾离子电池被认为是未来替代锂离子电池的理性储能体系。然而,钾离子的尺寸远大于锂离子,电极材料在嵌钾/脱钾过程中易发生巨大... 详细信息

钾具有资源丰富、来源广泛、价格低廉的特点;在电化学体系中,钾具有较低的电极电势与较快的离子电导率,因此钾离子电池被认为是未来替代锂离子电池的理性储能体系。然而,钾离子的尺寸远大于锂离子,电极材料在嵌钾/脱钾过程中易发生巨大的体积膨胀和结构破坏,导致容量衰减严重。因此构建结构稳定的储钾电极材料是钾离子电池体系的研究重点。基于此,本文提出了一种具有空心结构的纳米碳球,并通过优化碳壁结构和杂原子掺杂有效提升电极储钾能力和结构稳定性。具体开展了以下工作:(1)采用模板法,以二氧化硅微球为模板,金属多酚络合物为碳源,通过改变界面络合的次数并经进一步碳化得到一系列不同壁厚的空心碳球(HPCS)。探讨具有不同碳壁厚度的空心碳球在钾离子电池中的电化学性能,确定适合储钾的空心碳球的厚度。其中HPCS-3具有空腔结构,合适的壁厚,较大的层间距,高比表面积和高孔隙率等特点,有利于缓解钾离子嵌入和脱出过程中造成的体积膨胀,以及引入更多的钾活性位点增加表面电容储钾,从而表现出优异的储钾性能。在50 m A g电流密度下表现出231.1 m Ah g可逆比容量,在100 m A g电流密度下循环1200圈之后可逆比容量仍能达到201.8 m Ah g,体现出较高的储钾容量及电极稳定性。(2)硫掺杂已被证明是改善碳负极材料储钾性能的有效策略。然而,硫较差的热稳定性严重制约了硫掺杂碳负极的发展。在此,我们在之前的基础上选择合适壁厚的碳球并以硫粉为硫源,通过高温直接掺杂的方式,制备了一系列具有不同硫掺杂水平的硫掺杂空心多孔碳球(SHPCS)。研究发现,随着掺杂量的改变,SHPCS的各种微观结构特征呈现出不同的变化趋势。此外,通过调节硫掺杂量和缺陷水平,可以增强钾离子嵌入反应的深度、额外的氧化还原反应以及钾离子在活性位点上的吸附过程。经测试,SHPCS-3储钾性能优异,在0.05 A g电流密度下,可逆比容量可达454 m Ah g,初始库伦效率为62.3%。此外,在1 A g的电流密度下循环1000次后,容量保留率为93.7%,表现出显著的循环稳定性。同时,密度泛函理论计算表明,掺杂的硫原子为钾离子的吸附提供了丰富的活性位点,从而提高了钾离子电池的可逆容量。

关键词：钾离子电池碳材料储钾机制空心碳球硫掺杂

三维石墨烯基复合材料的电极设计及储钾机理研究

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三维石墨烯基复合材料的电极设计及储钾机理研究

作者：刘煜西南科技大学

学位级别：硕士

钾具有丰富的储存资源、宽的工作电位区间、低的沉积电位,从而带来低成本、高能量密度和安全性的优势,使钾离子电池(PIBs)具有替代锂离子电池(LIBs)的潜力。然而K大的离子半径引起的体积膨胀对构筑稳定高效的储钾电极带来严峻挑战。在... 详细信息

钾具有丰富的储存资源、宽的工作电位区间、低的沉积电位,从而带来低成本、高能量密度和安全性的优势,使钾离子电池(PIBs)具有替代锂离子电池(LIBs)的潜力。然而K大的离子半径引起的体积膨胀对构筑稳定高效的储钾电极带来严峻挑战。在各种负极中,碳材料因环境友好、成本低廉、性能稳定是使用最多的负极材料。石墨烯是碳材料中特殊的存在,具有出色的物理化学性质,高的理论比容量,而获得广泛关注。然而,传统的二维片状石墨烯由于堆叠重构、片间导电接触不稳定,使其实际的电化学性能并不突出,表现出首效低、循环差等问题。为提高石墨烯电化学性能,构建三维多孔的结构有助于解决以上问题。本文利用化学吹制法制备了三维石墨烯框架,具有立体连续的导电网络,对材料的精细结构、活性位点及传输界面等方面进行优化设计,实现了三维石墨烯基材料的全面电化学性能提升。并借助原位表征技术对其储钾机理进行系统的研究。主要研究内容如下:(1)通过向九水硝酸铁(Fe(NO)·9HO)添加微量的六水硝酸钴(Co(NO)·6HO)修改发泡剂成分,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为碳源。经过钴改性得到层数更少、石墨化程度更高的三维石墨烯框架(Co-FeC/3DG)。得益于三维石墨烯框架连续立体的导电网络、及石墨化程度的提高。在电化学性能测试中,Co-FeC/3DG在0.1 A g的电流密度下循环100圈后可保持196.1 mAh g的可逆容量。(2)借助FeC/3DG的限域结构、连续的导电网络,构建高容量的FeTe/3DG复合材料。高温的碲化反应,将储钾惰性的FeC转变为储钾活性的FeTe相,FeTe与K发生转换反应,提供高的容量。独特的限域结构使FeTe与石墨烯之间建立稳固的界面接触,保证纳米FeTe良好分散性的同时,也缓解充放电过程中的体积膨胀。经过设计的FeTe/3DG在0.1 A g下循环30圈后具有540.8 mAh g的可逆容量。1 A g下循环300圈后保持在306.5 mAh g的可逆容量。(3)通过同步磷硒化处理,得到“双向磷掺杂”的硒化铁/三维石墨烯复合材料(DP-FeSe/3DG)。磷向石墨烯中掺杂,增加缺陷位点数量;同时磷掺杂硒化铁,增加硒化铁本征的导电性。通过第一性原理计算,明确双向磷掺策略将会使两者界面之间K吸附能增加,扩散能垒降低。双向的磷掺杂工程激发双活性中心的储钾功能,系统的限域、缺陷、界面工程“三合一”优化策略使DP-FeSe/3DG在容量、倍率、动力学上实现均衡提升,极大化地开发了三维石墨烯框架的电化学储钾功能。最后联用原位XRD和原位Raman技术也使DP-FeSe/3DG的多重储钾机制得以解析。

关键词：钾离子电池负极材料三维石墨烯储钾机制