检索结果-南通市图书馆

作者：胡凡宝山东大学

学位级别：硕士

近年来,随着我国工业化以及城市化的快速推进,大气污染尤其是雾霾天气呈高发态势,其中细颗粒物(PM2.5)是造成雾霾天气的主要成分。细颗粒物粒径极小,非常容易吸附有毒以及有害物质。此外,细颗粒物在大气中能够长时间停留、长距离输送,... 详细信息

近年来,随着我国工业化以及城市化的快速推进,大气污染尤其是雾霾天气呈高发态势,其中细颗粒物(PM2.5)是造成雾霾天气的主要成分。细颗粒物粒径极小,非常容易吸附有毒以及有害物质。此外,细颗粒物在大气中能够长时间停留、长距离输送,因而对人体健康、空气质量以及环境气候有非常大的影响。大气细颗粒物的组成成分非常复杂,主要可以分为有机组分和无机组分,其中有机组分占到了总体的20%-50%[11,因而有机物是大气细颗粒物中最重要的一类组分;而工业排放的污染物中,最重要的两个指标是氮氧化物和硫氧化物。本论文中,我们选取了大气细颗粒物中的有机污染物为对象,筛选其中的有机氮氧化物(Organonitrates)和有机硫氧化物(Organosulfates),并开展了以下的研究工作。首先,本论文利用超高分辨率和超高质量准确度的傅立叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)从分子水平上研究了大气细颗粒物中有机化合物的组成。利用ESI源串联FT-ICR MS,建立了分析大气细颗粒物萃取溶液的前处理方法,优化仪器参数,提高离子化效率,全面解析大气细颗粒物中的有机污染物组分。在110-1200 Da范围内,碳氢氧类化合物是大气细颗粒物中有机物的主要成分,氮氧有机化合物和硫氧有机化合物次之。同时本论文还利用分子描述符、可视化图表法以及分子式比对等方式分析了细颗粒物中的化合物,并评价化合物的芳香性,同时表征了不同萃取溶剂对于化合物检测的影响。结果发现,极性强的溶剂萃取的化合物较多,溶剂的极性与萃取化合物的芳香性存在相关关系,应根据目标化合物的性质选择极性匹配的萃取溶剂。其次,由于大气中的天然有机质、溶解性有机化合物等可能是大气细颗粒物的成分来源,我们利用同样的研究方法解析了天然有机质标准品(SuwNOM)中的化合物成分,进而对两类化合物之间的成分进行差异化表征。结果发现,大气细颗粒物与天然有机质之间相同的化合物较少,占总体的比例很低,细颗粒物中的有机物很有可能是大气反应相互作用之后得到的二次反应产物得来的。最后,基于不同电离源的选择作用和离子化效率的差异,本论文利用MALDI源和ESI源分别解析细颗粒物中的有机化合物成分,并对匹配的结果进行对比,考察不同电离源对化合物的选择性检测的差异。结果表明,两种电离源检测到的化合物性质差异非常明显,MALDI源更容易检测芳香性较高、低O/C(<0.3)和中低H/C(<1.5)的小分子化合物,而ESI源更适合检测O/C比较高的极性化合物。因此对于雾霾这种非常复杂的混合物来说,结合多种不同电离源能够更全面得认知大气细颗粒物的成分。

关键词：大气细颗粒物傅立叶变换离子回旋共振质谱仪有机污染物

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长江中游沿岸地下水中有机质分子组成特征及其对碘富集的指示

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地球科学 2021年第11期46卷 4140-4149页

作者：薛江凯邓娅敏杜尧罗义鹏程一涵中国地质大学地质调查研究院湖北武汉430074 中国地质大学环境学院湖北武汉430078

长期摄入高碘地下水(碘浓度>100μg/L)会造成人体甲状腺机能损伤.天然有机质被认为是影响高碘地下水形成的关键组分,为研究地下水中溶解性有机质(DOM)分子组成对碘富集的影响,选取长江中游沿岸浅层地下水作为研究对象,运用傅立叶变换离... 详细信息

长期摄入高碘地下水(碘浓度>100μg/L)会造成人体甲状腺机能损伤.天然有机质被认为是影响高碘地下水形成的关键组分,为研究地下水中溶解性有机质(DOM)分子组成对碘富集的影响,选取长江中游沿岸浅层地下水作为研究对象,运用傅立叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR-MS)表征不同碘浓度地下水中DOM分子组成差异.研究发现碘易富集在还原环境的浅层地下水中,地下水中碘的浓度与溶解性有机碳(DOC)浓度无显著关系,DOM分子总数越多碘浓度越高;高碘地下水较低碘水DOM分子均一性、多样性更强,氧化程度和不饱和程度更高,含更多芳香性结构.长江中游沿岸高碘地下水的形成受DOM分子组成控制,主要与不饱和程度高尤其是含芳香性结构的大分子DOM有关,含芳香性结构的DOM分子与碘络合在高碘地下水的形成过程中起重要作用.

关键词：地下水碘溶解性有机质分子组成傅立叶变换离子回旋共振质谱仪水文地质

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利用FTMS探究生物质三组分热解重质油的生成与演化规律

利用FTMS探究生物质三组分热解重质油的生成与演化规律

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作者：钟典华中科技大学

学位级别：硕士

在生物质热解生物油生成机理的研究中,对重质组分的研究并不充分,这阻碍了生物油利用技术的发展。本文直接使用纤维素、半纤维素(以木聚糖作为模化物)、木质素为原料,通过傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR-MS)针对其热解生物油的重... 详细信息

在生物质热解生物油生成机理的研究中,对重质组分的研究并不充分,这阻碍了生物油利用技术的发展。本文直接使用纤维素、半纤维素(以木聚糖作为模化物)、木质素为原料,通过傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR-MS)针对其热解生物油的重质组分在不同反应温度与不同反应时间下的生成与演化规律展开研究,旨在为重质组分形成机理与热解油高值化利用提供理论支撑。首先,对生物质三组分在400℃、500℃、600℃、700℃下热解90s生成的重质油进行了检测与分析。发现三组分中木质素重质油在理化性质、分子量分布与种类分布上与其他原料均有较大的差别。纤维素与木聚糖热解重质油主要集中在200-350Da范围内,而木质素的则主要在300-400Da范围里。纤维素与木聚糖热解重质油主要的成分为酚类物质与糖类,而木质素则主要生成脂质与不饱和烃。随着温度的升高,三组分热解重质油均有稠环化的趋势。纤维素热解重质油中的糖类物质和酚类物质进一步裂解,生成了更多较大分子量的脂质、不饱和烃与稠环芳烃。木聚糖与纤维素主要的区别在于其热解活性更高,解聚过程更加剧烈,而其在高温下产物种类变化较小。木质素的热解重质组分比纤维素与半纤维素的要更加丰富,较高的温度与其原料化学组成特性导致其产物中的稠环芳烃相较纤维素与半纤维更多。含氧官能团在三组分热解重质油形成与转化的过程中起了重要作用。然后,对生物质三组分在500℃、600℃、700℃这三个温度下进行60s的热解试验,以代表热解的初级阶段。将其与前文中代表热解二次反应阶段的90s热解的实验结果对比,探究重质油在热解过程中的演化规律。结果表明,纤维素与木聚糖在热解初级阶段产生的重质油的丰度要显著大于二次反应阶段,并且两个阶段重质油丰度的差距随着温度的升高逐渐减小;而木质素重质油中的大分子量物质则随热解时间的增加而显著增多。除此之外,温度升高对不同原料热解的二次反应阶段有着不一样的影响。温度的升高会促进纤维素重质油中酚类与糖类的进一步热解,并有利于稠环芳烃类物质的生成;在木聚糖重质油中,酚类的二次反应随温度的升高会被抑制,但总体上会加速木聚糖热解的反应过程;木质素重质油中脂质与不饱和烃的二次反应随着温度的升高均会受到抑制。进一步利用肯德里克质量缺陷法研究重质油随着反应时间的增加所经历的反应。纤维素重质油组分中的糖类、酚类与稠环芳烃等产物部分经历碳链断裂/加成一类复杂的裂解反应,在二次热解阶段产生的脂质与部分不饱和烃则主要经历烷烃链的增长。木聚糖重质油在二次反应阶段则主要以同系物演化为主,而碳链断裂反应较少。木质素由于其特殊的结构,在热解过程中含氧量物质的转化主要发生脱甲氧基与脱羰基反应。

关键词：生物质热解三组分重质油傅立叶变换离子回旋共振质谱仪反应时间

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