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揭示D-A聚合物光催化剂中的超快激子分离

Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 4-6页

作者：朱君江张淑敏赫荣安武汉纺织大学化学与化工学院生物质纤维与生态染整湖北省重点实验室湖北武汉430200 长沙学院应用环境光催化湖南省重点实验室湖南长沙410022

近年来,具有给-受体结构的有机半导体聚合物在光催化领域中取得了显著的研究进展.研究主要集中在通过分子设计,采用自下而上的方法,合成具有不同分子结构的聚合物材料.研究人员深入考察了聚合物光催化性能与其自身性质(如能带结构、形... 详细信息

近年来,具有给-受体结构的有机半导体聚合物在光催化领域中取得了显著的研究进展.研究主要集中在通过分子设计,采用自下而上的方法,合成具有不同分子结构的聚合物材料.研究人员深入考察了聚合物光催化性能与其自身性质(如能带结构、形貌、吸光能力等)之间的关系.尽管这些研究为光催化领域的发展提供了重要基础,但现有研究方法仍存在一些问题,如自下而上合成路线的规模化应用困难,以及性能与结构关系研究的普适性不足.因此,未来研究需要进一步探索和改进合成方法,以及深化对光催化性能与材料结构之间关系的理解.中国地质大学(武汉)的余家国教授、张留洋教授与美国肯特州立大学的Mietek Jaroniec教授合作,采用傅克烷基化反应合成了具有给体-给体结构的聚合物.随后,通过后合成修饰,实现了该聚合物到给体-受体结构的原位光诱导转化,并系统地研究了转变前后聚合物中激子的分离过程.实验结果表明,在光照条件下,初始聚合物knitting DBT(KDBT)的结构单元二苯并噻吩(DBT)会部分氧化为二苯并噻吩-S,S-二氧化物(DBTSO),进而形成新聚合物KDBT-A,并伴随偶极矩增加和ICT态形成.瞬态技术(时间分辨荧光光谱和飞秒瞬态吸收光谱)表征结果表明,KDBT与KDBT-A中的激子都能发生解离,但KDBT-A中的激子解离速率要远快于KDBT.这表明ICT态的形成有效抑制了激子复合.因此,随着聚合物结构从给体-给体结构转变为给体-受体结构,其光催化活性得到了显著增强.综上,这种光诱导原位改变分子结构的方法不仅能促进给体-受体型聚合物光催化剂的发展,还为有机太阳能电池、有机发光二极管、传感器等多个领域的研究提供新策略.

关键词：光催化飞秒瞬态吸收给体-受体偶极矩聚合物

Cs/O沉积NaKSb光电阴极表面的第一性原理研究

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物理学报 2024年

作者：王麒铭张益军王兴超王亮金睦淳任玲刘晓荣钱芸生北方夜视科技(南京)研究院有限公司南京理工大学电子工程与光电技术学院

Na2KSb光电阴极在光电倍增管、图像增强器、真空电子源等领域具有重要应用。为指导高灵敏度Na2KSb光电阴极的制备，采用第一性原理计算方法，研究不同表面取向和原子终止面的Na2KSb表面模型，获得稳定且最有利于电子发射的表面结构。基... 详细信息

Na2KSb光电阴极在光电倍增管、图像增强器、真空电子源等领域具有重要应用。为指导高灵敏度Na2KSb光电阴极的制备，采用第一性原理计算方法，研究不同表面取向和原子终止面的Na2KSb表面模型，获得稳定且最有利于电子发射的表面结构。基于该表面进一步研究了不同覆盖度下的Cs原子沉积和Cs/O原子共沉积对Na2KSb表面电子结构和光学性质的影响。对比表面能、吸附能和吸附前后的功函数结果表明，Na2KSb (111)K表面具有优越的电子发射能力以及良好的稳定性。当Na2KSb (111)K表面吸附2/4单层的Cs原子和1/4单层O原子时，获得最大功函数下降量0.16 eV。表面吸附Cs/O原子有利于电荷往表面上方转移，并产生电荷累积，能形成有效表面偶极矩。通过分析能带结构和态密度，发现吸附Cs原子对导带底存在额外的能带贡献，且引入O原子吸附后价带发生上移。此外，吸附Cs/O原子有利于增强表面近红外光吸收，但是会导致表面紫外和可见光吸收变差。

关键词： Na KSb光电阴极 Cs/O沉积功函数偶极矩

基于密度泛函理论对团簇CrPS_(4)的光谱分析

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贵州师范大学学报（自然科学版） 2024年第3期42卷 1-8页

作者：方志刚刘立娥吴庭慧宋静丽原琳魏代霞辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051

为快速、高效得到物质的谱图数据,利用计算化学方法,根据拓扑学原理,利用密度泛函理论,对团簇CrPS_(4)10种优化构型的红外光谱、拉曼光谱、偶极矩以及极化率进行了分析,并利用构型2^((4))的理论红外谱图与前人所得实际光谱图进行了对比... 详细信息

为快速、高效得到物质的谱图数据,利用计算化学方法,根据拓扑学原理,利用密度泛函理论,对团簇CrPS_(4)10种优化构型的红外光谱、拉曼光谱、偶极矩以及极化率进行了分析,并利用构型2^((4))的理论红外谱图与前人所得实际光谱图进行了对比。结果显示:CrPS_(4)红外光谱的波峰大致分布在300~700 cm^(-1)范围内,拉曼光谱的波峰范围主要分布在200~700 cm^(-1)范围内;团簇CrPS_(4)振动形式为伸缩振动时,其对入射光的吸收强度较大;在频率较低的波段,CrPS_(4)更易发生红外吸收,在频率较高的波段,更易发生拉曼散射;总偶极矩的排列顺序为2^((2))>6^((4))>4^((2))>3^((2))>3^((4))>4^((4))>1^((2))>2^((4))>5^((4))>1^((4)),偶极矩越大,红外活性越强;极化率大小关系满足5^((4))<1^((4))<6^((4))<4^((4))<3^((4))<1^((2))<2^((4))<2^((2))<3^((2))<4^((2)),极化率越大,拉曼活性越强;所有构型的3大主轴中,XX轴的极化率均大于YY轴与ZZ轴;构型2^((4))的理论光谱图与实际结果对比发现,两者光谱图波峰频率基本吻合,实验与理论分析互为补充。

关键词：光谱密度泛函理论红外光谱拉曼光谱极化率偶极矩

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电磁场辅助的低温合成氨

Science Bulletin 2023年第17期68卷 1871-1874页

作者：张宝顺王雨婷张娜朱杰伟籍王阳陈凡芃陈星于一夫张兵 Department of Chemistry Institute of Molecular PlusSchool of ScienceTianjin UniversityTianjin 300072China Department of Catalysis Science and Engineering School of Chemical Engineering and TechnologyTianjin UniversityTianjin 300072China Haihe Laboratory of Sustainable Chemical Transformations Tianjin 300192China

近年来,超越传统的氮肥用途,氨越来越多地被认为是一种高密度储能载体和零碳清洁燃料.然而,传统哈伯法合成氨的严苛操作条件极大地限制了氨作为储能载体和燃料的发展.低温下实现氮气高效活化是解决上述问题的关键.本文开发了一种电磁场... 详细信息

近年来,超越传统的氮肥用途,氨越来越多地被认为是一种高密度储能载体和零碳清洁燃料.然而,传统哈伯法合成氨的严苛操作条件极大地限制了氨作为储能载体和燃料的发展.低温下实现氮气高效活化是解决上述问题的关键.本文开发了一种电磁场辅助热催化合成氨新方法.作者采用廉价的商业铁基催化剂作为模型材料,向催化剂床层引入高频、高电压电磁场,使氮气分子的偶极矩和铁基催化剂的电子结构得以被实时调控,进而提高氮气分子在催化剂表面的吸附强度,从而在低温下实现氮气的高效活化.当电磁场存在时,合成氨反应起始温度为100℃,明显低于传统热催化合成氨反应的起始温度(300℃).在填充80 g商业铁基催化剂的放大实验中,相比传统方法,电磁场辅助热催化方法的氨收率提升了5倍、能耗降低了2.7倍.

关键词：铁基催化剂催化剂床层合成氨放大实验起始温度电磁场模型材料偶极矩

团簇Mo_(2)S_(4)的磁学性质与偶极矩研究

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江西师范大学学报（自然科学版） 2023年第4期47卷 405-411页

作者：方志刚吴庭慧王倩刘立娥宋静丽魏代霞辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051

为分析团簇Mo_(2)S_(4)的磁学性质与极性强弱,运用Gaussian09程序对所设计的团簇Mo_(2)S_(4)模型在B3LYP/lanl2dz水平下进行优化计算,得到了10种优化构型.因为单重态构型核外无成单电子,所以该文仅对三重态构型的磁学性质展开讨论.对成... 详细信息

为分析团簇Mo_(2)S_(4)的磁学性质与极性强弱,运用Gaussian09程序对所设计的团簇Mo_(2)S_(4)模型在B3LYP/lanl2dz水平下进行优化计算,得到了10种优化构型.因为单重态构型核外无成单电子,所以该文仅对三重态构型的磁学性质展开讨论.对成单电子数、磁矩、自旋布居数、电子自旋密度差图和偶极矩等数据进行研究.研究结果表明:团簇Mo_(2)S_(4)具有较好的磁学性能,金属原子Mo对团簇Mo_(2)S_(4)的磁性起主要作用;在多数优化构型的d轨道中,α电子是团簇Mo_(2)S_(4)磁性的主要贡献者;团簇Mo_(2)S_(4)的构型1(3)、2(3)的α电子剩余较多,而构型3(3)、4(3)、5(3)的α电子、β电子均有部分剩余,自旋密度差均是在金属原子Mo上.构型4(1)的偶极矩最小,极性最弱;构型5(1)的偶极矩最大,极性最强;各构型的极性由大到小顺序为5(1)>2(1)>3(3)>5(3)>1(3)>1(1)>2(3)>3(1)>4(3)>4(1).

关键词：量子化学团簇Mo_(2)S_(4) 磁学性质密度泛函理论偶极矩

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像偶极子法计算导体颗粒簇团的偶极矩

物理学报 2000年第8期49卷 1457-1463页

作者：姜泽辉许素娟陈唯门守强陆坤权哈尔滨工业大学哈尔滨150001 中国科学院物理研究所北京100080

计算均匀电场中颗粒簇团的偶极矩通常是困难的 ,这是因为颗粒间的相互耦合较难处理 .这种相互耦合使颗粒的极化依赖于簇团的结构和大小 .利用像偶极子法对这种耦合加以分析 .首先 ,分别考虑了置于纵向和横向电场中的任意间距的等径导体... 详细信息

计算均匀电场中颗粒簇团的偶极矩通常是困难的 ,这是因为颗粒间的相互耦合较难处理 .这种相互耦合使颗粒的极化依赖于簇团的结构和大小 .利用像偶极子法对这种耦合加以分析 .首先 ,分别考虑了置于纵向和横向电场中的任意间距的等径导体球对 ,确定了各球上的像偶极子和像电荷及其分布 .之后 ,计算了由 4个置于正方形顶点和 8个置于立方体顶点的导体球构成的簇团的偶极矩 ,并给出紧凑表达式 .与先前的结果进行了比较。

关键词：偶极矩颗粒簇团像偶极子法分形导体电磁学

TiO_2基态和激发态的几何结构、激发能和偶极矩

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物理化学学报 2013年第7期29卷 1441-1452页

作者：韦美菊贾德强陈飞武北京科技大学化学与生物工程学院北京100083

采用二阶微扰理论MP2、密度泛函B3LYP方法和含时密度泛函TD-B3LYP方法分别优化了TiO2分子的基态1A1和六个激发态1B2、3B2、1B1、3B1、1A2和3A2的几何结构.1A1、1B2、3B2、1B1和3B1具有弯曲几何结构,1A2和3A2具有线性对称结构.我们发现... 详细信息

采用二阶微扰理论MP2、密度泛函B3LYP方法和含时密度泛函TD-B3LYP方法分别优化了TiO2分子的基态1A1和六个激发态1B2、3B2、1B1、3B1、1A2和3A2的几何结构.1A1、1B2、3B2、1B1和3B1具有弯曲几何结构,1A2和3A2具有线性对称结构.我们发现激发态1B2、3B2、1B1和3B1键偶极矩的数值大小顺序和相应的键角大小顺序完全一致.另外,采用完全活化空间自洽场(CASSCF)CASSCF(6,6)、CASSCF(8,8)、多参考组态相互作用(MRCI)和含时密度泛函TD-B3LYP计算了TiO2分子各激发态的垂直激发能和绝热激发能.对1B2、3B2和1B1三个态,MRCI/CASSCF(6,6)计算的垂直激发能和绝热激发能与已有的实验值最接近.对其他三个激发态3B1、1A2和3A2,计算的激发能和文献报道的激发能计算值基本一致.最后,还计算了TiO2分子的基态和激发态的偶极矩.对1A1和1B2态,偶极矩的计算值与已有的实验值相吻合.采用原子偶极矩校正的Hirshfeld布居方法计算了TiO2分子在1A1、1B2、3B2、1B1和3B1态时各原子的电荷,发现从基态到激发态偶极矩的变化与电荷从氧原子向钛原子的转移有关.整个计算中还考察了基函数cc-pVDZ、cc-pVTZ和cc-pVQZ对计算结果的影响.

关键词：二氧化钛几何结构垂直激发能绝热激发能偶极矩

通过串联环化策略合成含有三个薁单元的非苯芳烃

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有机化学 2023年第6期43卷 2259-2260页

作者：刘鹏才王小野南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室有机新物质创造前沿科学中心天津300071

含有非六元环的多环芳烃被称为非苯芳烃,由于其独特的拓扑结构、新颖的光电性质和潜在的应用前景,近年来受到广泛关注^([1-2]).薁(azulene)是萘的一种非苯型同分异构体,具有大偶极矩(1.08 D)和电荷分离的特点,也表现出窄带隙和反卡莎规... 详细信息

含有非六元环的多环芳烃被称为非苯芳烃,由于其独特的拓扑结构、新颖的光电性质和潜在的应用前景,近年来受到广泛关注^([1-2]).薁(azulene)是萘的一种非苯型同分异构体,具有大偶极矩(1.08 D)和电荷分离的特点,也表现出窄带隙和反卡莎规则发光等性质^([3-4]).

关键词：同分异构体偶极矩光电性质电荷分离拓扑结构多环芳烃六元环窄带隙

团簇NiPS_(3)光谱性质的密度泛函分析

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北京化工大学学报（自然科学版） 2022年第4期49卷 39-47页

作者：宋静丽方志刚毛智龙井润田曾鑫渔刘立娥辽宁科技大学化学工程学院鞍山114051

运用密度泛函理论,在B3LYP/def2-tzvp水平下,对团簇NiPS_(3)的初始构型进行优化计算,获得9种优化构型。从红外光谱、偶极矩、拉曼光谱和极化率这4个方面对团簇NiPS_(3)的光谱学性质进行分析,结果表明:团簇NiPS_(3)的所有优化构型均为C1... 详细信息

运用密度泛函理论,在B3LYP/def2-tzvp水平下,对团簇NiPS_(3)的初始构型进行优化计算,获得9种优化构型。从红外光谱、偶极矩、拉曼光谱和极化率这4个方面对团簇NiPS_(3)的光谱学性质进行分析,结果表明:团簇NiPS_(3)的所有优化构型均为C1对称,二重平面非对称构型1^(((2)))最为稳定;二重立体戴帽三角锥构型5^(((2)))和四重立体戴帽三角锥构型3^(((4)))的红外活性和拉曼活性均相近;二重立体三角双锥构型2^(((2)))、四重立体三角双锥构型1^(((4)))的红外特征振动最高峰以及二重平面非对称构型4^(((2)))、四重立体戴帽三角锥构型3^(((4)))的拉曼特征振动最高峰均发生了红移现象;团簇NiPS_(3)的红外活性受其几何形态的影响,拉曼活性受其极化率张量大小的影响。

关键词：团簇NiPS_(3) 密度泛函理论红外光谱偶极矩拉曼光谱极化率