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中国科学：化学 2024年第9期54卷 1488-1505页

作者：黄睿琦潘梅苏成勇中山大学化学学院绿色化学与分子工程研究院广州510006

近年来,余辉材料因其长寿命发光特性成为热门的研究对象,在防伪加密、生物成像、检测传感、光电器件等领域有着广泛的应用前景.然而,不同于早期从分子水平的努力和尝试,超分子的概念理论和组装策略,赋予了余辉材料更加强大和丰富的性能... 详细信息

近年来,余辉材料因其长寿命发光特性成为热门的研究对象,在防伪加密、生物成像、检测传感、光电器件等领域有着广泛的应用前景.然而,不同于早期从分子水平的努力和尝试,超分子的概念理论和组装策略,赋予了余辉材料更加强大和丰富的性能.本文围绕基于超分子作用的余辉材料,系统归纳其发光机理、通用设计策略和实际应用,以近几年的文献报道为例详细介绍了该领域的最新进展,并展望未来超分子余辉材料的主要发展方向.

关键词：余辉材料超分子室温磷光长持续发光延迟荧光

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余辉材料纳米粒子用于感染部位成像和持续光动力杀菌的研究

余辉材料纳米粒子用于感染部位成像和持续光动力杀菌的研究

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作者：严慧西南交通大学

学位级别：硕士

细菌感染是世界范围内高致病率和高死亡率的主要原因之一。细菌诊疗探针能够对病变部位成像并进行特异性治疗,这可有效治疗细菌感染并将副作用降至最低,因此集诊断和治疗于一体的纳米药物制剂在生物医学领域受到广泛关注。目前抗生素是... 详细信息

细菌感染是世界范围内高致病率和高死亡率的主要原因之一。细菌诊疗探针能够对病变部位成像并进行特异性治疗,这可有效治疗细菌感染并将副作用降至最低,因此集诊断和治疗于一体的纳米药物制剂在生物医学领域受到广泛关注。目前抗生素是最常用的抗菌方法,但存在血液半衰期短、毒副作用强和耐药性高等缺点。光动力疗法(PDT)具有无耐药性、低毒性、可控性和微创性等优点,在疾病治疗中广泛应用,但存在活性氧(ROS)寿命短、对正常组织具有光毒性等问题。荧光成像因其具有灵敏度高、成本低和可操作性强等优点而常常用于分析检测,但传统的荧光探针具有信噪比低和成像质量差等缺点。因此,设计同时具有高信噪比和持续PDT的细菌诊疗一体化平台,为其进一步临床应用具有重要的科学意义和实用价值。本论文通过在介孔二氧化硅纳米颗粒(MSN)原位生长余辉材料纳米粒子的方法制备了复合纳米粒子m PL。将二氯硅酞菁(Si-Pc)共价接枝到m PL上形成m PL@Pc,进一步与丁二酸酐反应在其表面部分修饰羧基(m PL@Pc/COOH),再通过静电作用将Cy7吸附在其表面制备m PL@Pc-Cy纳米颗粒。在正常生理条件下(pH 7.4),表面负电位的m PL@Pc/COOH可静电吸附Cy7,此时m PL和Cy7之间存在的荧光能量共振转移(FRET)效应会终止m PL的余辉和PDT。在细菌感染弱酸性环境(pH 5.5)中,m PL@Pc/COOH发生了电荷反转带正电,因静电排斥解离Cy7终止FRET效应,m PL用作内部光源可同时进行余辉成像和PDT。通过考察m PL@Pc-Cy在不同pH中的荧光和光动性质,结果表明其可响应pH发生颜色变化(从无色到红色)并产生单线态氧(O),具体表现为在pH 7.4时不产生O,但在pH 5.5时可持续产生O。考察了m PL@Pc-Cy在缓冲液和细菌培养基中的体外抗菌能力,结果表明其可响应pH抗菌,且在pH 5.5缓冲液和细菌培养基中的抗菌率均超过99.5%。将m PL@Pc-Cy与细菌悬浮液共孵育考察了其体外荧光成像能力,结果表明m PL@Pc-Cy可随着细菌数量的增加而显示出更强的荧光。通过建立小鼠伤口感染模型,m PL@Pc-Cy可响应于细菌感染弱酸性环境进行颜色变化,同时可有效杀菌并促进伤口愈合,修复后小鼠皮肤组织出现大量成纤维细胞和毛囊绒毛结构;治疗后的小鼠主要器官(心、肝、脾、肺和肾)和修复伤口组织没有明显的组织学异常。以上实验结果为研究高效安全的细菌诊疗纳米制剂奠定了基础。

关键词： pH响应诊疗一体化余辉材料光动治疗细菌感染

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Janus结构余辉材料基纳米马达全天候降解生化污染物的研究

Janus结构余辉材料基纳米马达全天候降解生化污染物的研究

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作者：李秋雨西南交通大学

学位级别：硕士

细菌(如大肠杆菌***)和内分泌干扰物(如雌二醇)等生化物质通常以水作为媒介在自然界广泛传播,造成水质污染和环境破坏。目前污水处理面临操作复杂、效果差和成本高等问题,而微纳米马达由于其纳米尺寸效应以及良好的运动性能,在环境治理... 详细信息

细菌(如大肠杆菌***)和内分泌干扰物(如雌二醇)等生化物质通常以水作为媒介在自然界广泛传播,造成水质污染和环境破坏。目前污水处理面临操作复杂、效果差和成本高等问题,而微纳米马达由于其纳米尺寸效应以及良好的运动性能,在环境治理及修复中具有较大的应用潜力。使用紫外或可见光驱动的微纳米马达具备运动速度可控、使用可再生清洁能源以及不产生有毒废弃物等优点,但是光驱动微纳米马达仍然面临光催化反应持续时间短、光能利用效率低、光催化性能不理想和难于回收等问题。因此,设计可见光驱动的微纳马达,实现全天候高效清除微生物和化学污染物,并可回收重复利用,对水处理和环境治理具有重要的科学意义和实用价值。论文完成了以下工作:(1)以四氧化三铁(IO)为核,通过种子生长法包覆介孔二氧化硅(MSN)壳,成功制备核壳结构IO/Si纳米粒子。以IO/Si为载体原位沉积Zn GaO:Cr(ZGC),制备IO/Si@ZGC纳米粒子,再经磁控溅射法在其一侧沉积Au层,获得Janus结构纳米马达IO/Si@ZGC-Au(JM)。用巯基乙胺修饰JM,并与羧基修饰的甘露糖通过酰胺化反应制备IO/Si@ZGC-Au-Man为甘露糖修饰的JM(m JM)。(2)表征了制备的JM和m JM,均为核壳状Janus结构,平均直径分别为300和310 nm。JM可被紫外(275 nm)及可见光(417和559 nm)激发,通过光电流和电场模拟验证JM的自电泳运动机理。(3)在发光二极管(LED)照射下,JM在纯水中的运动速度为5.53μm/s,光照关闭后仍能持续运动约3小时。通过高效液相色谱仪考察JM对雌二醇的降解效果,结果表明光照3小时后降解率可达到81%,黑暗下仍有降解效果,3小时内降解了12.2%。(4)体外考察m JM的抗菌能力,确定甘露糖接枝率为25%的m JM具有最佳的抗菌效果,对***的杀菌率达98.1%,并且黑暗下可以促进细菌粘附。(5)在磁场下实现了JM和m JM的回收利用,结果表明运动速度、降解能力和细菌清除效果具有较好的重复稳定性。综上所述,论文研究了一类可见光驱动的Janus结构余辉材料基纳米马达,能全天候降解生化污染物,在废水处理和环境修复中显示出较大的应用潜力。

关键词： Janus纳米马达自电泳余辉材料雌二醇降解细菌清除

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含吲哚咔唑结构的磷光材料合成及性能研究

含吲哚咔唑结构的磷光材料合成及性能研究

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作者：蹇茂洋贵州大学

学位级别：硕士

纯有机室温磷光(RTP)材料具有毒性低、成本低、生物相容性好、结构易修饰等优点,在分析、生物成像、有机电致发光二极管等领域具有广泛的应用前景。吲哚咔唑(ICZ)类化合物具有刚性结构以及较大的共轭体系,表现出良好的热力学性能和光电... 详细信息

纯有机室温磷光(RTP)材料具有毒性低、成本低、生物相容性好、结构易修饰等优点,在分析、生物成像、有机电致发光二极管等领域具有广泛的应用前景。吲哚咔唑(ICZ)类化合物具有刚性结构以及较大的共轭体系,表现出良好的热力学性能和光电性能,在有机发光材料等领域具有巨大的研究价值。然而,目前RTP现象多出现在有机化合物的晶体中,无定形的RTP较为少见。另外,ICZ同分异构体的合成方法存在不足,它们的余辉现象及相应的应用研究鲜有报道。基于以上问题,本论文开展了以下三方面的研究内容:***同分异构体的合成研究。使用乙酸作为合成ICZ–o的溶剂,使原来需要两步完成的反应缩短为一步,并且产率由原来的41.8%提高到95.6%;在不使用催化剂醋酸钯的情况下,以1,5-二氯-2,4-二硝基苯与苯硼酸为原料分两步合成ICZ–m1;将合成ICZ-p1所需的苯肼替换为苯肼盐酸盐后,避免了复杂的控温过程,在产率变化不大的情况下,降低了合成难度;分别通过1,3-环己二酮与苯肼盐酸盐/1,4-环己二酮与苯肼,在二苯醚中回流5小时后可得到目标产物ICZ–m2和ICZ–p2,这种合成方法效率更高、更简便。所有ICZ异构体的化学结构通过核磁共振氢谱和碳谱、高分辨率质谱和X-射线单晶衍射得以验证。2.研究了ICZ溶液和晶体的光学性能,在溶液和晶体状态时,都表现出强烈的荧光现象,而在关闭紫外灯后,可以观察到异构体ICZ-o和ICZ-m2的晶体发出微弱黄色和绿色余辉。研究发现:主要由于异构体ICZ-o和ICZ-m2的系间窜越效率更高,更容易产生余辉,其他异构体的晶体受到平面分子构型、氧气以及水分的影响,导致激发态非辐射跃迁严重而淬灭荧光或磷光,因而无余辉现象。3.将ICZ掺杂到具有网状结构的聚乙烯醇PVA中,得到基于ICZ的不定形磷光材料。在室温环境下,掺杂浓度为1 wt.%,ICZ–p2-PVA薄膜具有35 s余辉,磷光寿命为2.15 s,ICZ–o-PVA薄膜的量子产率最高达到31.06%。研究发现ICZ分子的-NH键与PVA链的-OH键之间存在氢键作用,构建了可以限制ICZ分子运动和隔绝外界的氧气和水分的刚性环境,稳定了ICZ分子的三重态并阻碍其猝灭,从而收获高效的磷光发射。基于ICZ–p2-PVA薄膜的超长余辉,我们将其应用在防伪识别和解密加密方面。综上所述,我们采用了新的合成路线合成异构体ICZ–m2和ICZ–p2,优化了异构体ICZ–o、ICZ–m1和ICZ–p1的合成方法;并研究了其溶液和晶体的光物理性能,还发现异构体ICZ-o和ICZ-m2的晶体具有余辉效果;制备了基于ICZ的无定形余辉材料,其中,ICZ–p2-PVA薄膜余辉持续时间和寿命都最长,将其成功应用在防伪识别和信息加密方面。这些ICZ异构体的合成方法优化及余辉性能研究,将为ICZ家族在有机光电子材料、信息安全和工程领域的应用研究提供重要的参考。

关键词：吲哚咔唑磷光材料余辉材料防伪识别解密加密

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