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铜基MOFs制备及其电催化还原二氧化碳性能研究

铜基MOFs制备及其电催化还原二氧化碳性能研究

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作者：罗文福浙江大学

学位级别：硕士

随着工业文明的不断进步,化石燃料的大量消耗不仅引发了能源危机,还导致大量二氧化碳排放,加剧了温室效应和全球变暖等环境问题。由于在短期内无法完全取代化石燃料,我们迫切需要发展高效、稳定、可行的二氧化碳减排技术。电化学还原二... 详细信息

随着工业文明的不断进步,化石燃料的大量消耗不仅引发了能源危机,还导致大量二氧化碳排放,加剧了温室效应和全球变暖等环境问题。由于在短期内无法完全取代化石燃料,我们迫切需要发展高效、稳定、可行的二氧化碳减排技术。电化学还原二氧化碳技术可在温和的条件下,利用清洁可再生能源将CO2转化成为多种具有广泛用途的化工产品,其中乙烯等多碳产物具有更高的经济价值和能量密度。铜基催化剂能高效地将CO2还原转化为C2和C2+等更受青睐的产品,但仍然存在产物分布广泛,单一产物选择性不高等困难与挑战。研究表明,通过调节金属催化剂的活性中心配位环境,可以有效的调节各中间体的吸附强度,从而强化多碳产物的合成路径,提高产物选择性。因此,本文采用了具有良好的结构可调性的Cu-MOFs材料,通过调节铜的配位数,强化中间体的吸附以及C-C偶联过程,最终提升产物中乙烯的选择性。本论文的主要研究结果分为以下两个方面:(1)基于有机配体配位基团种类与数目等因素,本研究选择了均苯三甲酸、2-氨基对苯二甲酸、对苯二甲酸、2,5-二羟基对苯二甲酸、己二酸和壬二酸等六种有机配体,并与铜盐采用溶剂热法成功合成出了六种具有不同配位环境Cu-MOF材料。通过SEM,XRD等基础表征技术来探究了其物理组成和表面形貌等特征,以确定合成目标产物。通过XPS表征发现,六种材料表面含有不同比例的Cu+,从而证明不同配位环境会影响铜的价态的分布。通过对催化剂进行性能测试发现,催化剂对于乙烯的选择性与其表面Cu+的比例呈现一定正相关关系。因此,初步得出对于配位环境的调控可以提升多碳产物选择性的结论。此外,结合LSV,EIS等测试,我们筛选出了具有较高乙烯选择性以及电流密度的Cu-MOF-74作为进一步探究的对象。(2)利用等离子体处理技术对Cu-MOF-74材料进行改性处理,以调控铜原子的配位环境。在控制等离子体输出能量不变的前提下,改变处理功率以及处理时间等关键参数,最终获得了最佳的处理条件为处理功率为10 W、处理时间为60 min。通过SEM,XRD,XPS,红外光谱,EPR以及XAFS等表征测试技术探究Cu-MOF-74及处理后的Cu-MOF-74-P60的结构变化。结果显示,经过改性的催化剂能够稳定保持MOF框架的空间结构,并且有效地将Cu-O配位数从2.7降低到1.6,相应提升了 Cu+的比例。通过性能测试发现,Cu-MOF-74-P60在-1.64 V vs Ag/AgCl的电势下,实现了 48%的乙烯产物选择性,相比改性前将近提升三倍。进一步通过原位红外技术探究了反应机理,发现Cu-MOF-74-P60表面生成并吸附了更多的*COatop和*CObridge中间体,从而促进了 C-C偶联过程并提升乙烯选择性。除此之外,通过测试发现,等离子体处理对于其余几种MOF材料均能实现乙烯选择性的提升。综上所述,较低的配位数环境更有利于中间体的吸附,从而促进了碳碳偶联过程,提升多碳产物的选择性。

关键词： CO2电还原低配位数乙烯氩气等离子体 ~*CO中间体 C-C偶联

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低配位途径构筑单分子磁体研究

低配位途径构筑单分子磁体研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：汪辰孟银杉王炳武高松北京大学化学与分子工程学院大连理工大学精细化工国家重点实验室

单分子磁体是指在单个分子尺度上的、具有磁双稳态、在阻塞温度下保持磁滞现象或具有慢弛豫现象的分子化合物。单分子磁体在高密度信息存储、量子计算和自旋电子学领域具有潜在的应用价值。由于单个稀土和过渡金属离子可以表现出强磁各... 详细信息

单分子磁体是指在单个分子尺度上的、具有磁双稳态、在阻塞温度下保持磁滞现象或具有慢弛豫现象的分子化合物。单分子磁体在高密度信息存储、量子计算和自旋电子学领域具有潜在的应用价值。由于单个稀土和过渡金属离子可以表现出强磁各向异性,从而使具有单个自旋中心的化合物可以表现出单分子磁体的慢磁弛豫行为,也被称为单离子磁体,是近年来单分子磁体研究领域的新热点。磁性中心配体的结构对金属离子的磁各向异性有重要的影响。研究表明,低配位环境可能使金属离子表现出更高的磁单轴各向异性。本文系统研究了多种低配位的单分子磁体的磁构关系,为单离子磁体的设计合成提供了借鉴和线索。

关键词：稀土金属过渡金属单分子磁体低配位数

来源： cnki会议评论

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脉冲钯/泡沫镍电极制备及其脱氯还原2,4-二氯苯氧乙酸研究

脉冲钯/泡沫镍电极制备及其脱氯还原2,4-二氯苯氧乙酸研究

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作者：简启玮浙江工业大学

学位级别：硕士

2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)是一种典型的含氯有机物,经常作为农田除草剂来控制禾谷类作物、草坪、牧场等阔叶杂草的生长,具有很强的生物活性。但其在使用过程中的残留物具有潜在毒性、难降解性和生物效应,将会给土壤或者水生态系统造成严... 详细信息

2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)是一种典型的含氯有机物,经常作为农田除草剂来控制禾谷类作物、草坪、牧场等阔叶杂草的生长,具有很强的生物活性。但其在使用过程中的残留物具有潜在毒性、难降解性和生物效应,将会给土壤或者水生态系统造成严重危害,因而研究2,4-D的脱氯行为对地表或地下水的原位修复具有十分重要的科学意义和应用价值。本文使用脉冲电沉积(pulsed electrodeposition)的方法制备了钯/泡沫镍(Pd/foam-Ni)电极,并运用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面积和表面粗糙度(RF)等测试对催化电极进行表征和分析,并考察了其在室温下进行阴极电化学还原脱氯的活性。结果证明该电极很好地促进了水相中2,4-D的电催化还原脱氯,与传统的化学沉积法制备的Pd/foam-Ni电极(CD-Pd/foam-Ni)相比,脉冲电沉积钯/泡沫镍(PE-Pd/foam-Ni)电极明显地提高了2,4-D的去除率和电流效率(CE)。使用化学沉积法制作的Pd/foam-Ni电极的钯负载量为20.31 mg,在1.5 mA cm-2电流密度下电解3小时后的最大去除率和电流效率分别为79%和10%,而PE-Pd/foam-Ni电极的钯负载量为0.7 mg,仅为化学沉积的1/30,在同样电流密度下电解3小时后的最大去除率和电流效率分别可以达到98%和14%。在3次连续的循环实验中,PE-Pd/foam-Ni电极表现出很好的稳定性,主要原因是脉冲电沉积减少了钯从电极脱落的现象。在物理化学特性描述中,脉冲电沉积制备的钯催化剂相比化学沉积法的钯有着更高比例暴露的{111}晶面和低配位数(边角位),同时获得了更小尺寸的钯纳米颗粒。由于边角位的钯原子能够有效促进催化反应,暴露的钯{111}晶面也能够更好地产生和稳定化学吸收的活性氢,所以脉冲电沉积钯/泡沫镍电极从本质上提高了钯催化剂的性能,从而有效地促进了电催化还原脱氯。

关键词：电化学脱氯 2,4-二氯苯氧乙酸脉冲电沉积钯 {111}晶面低配位数

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