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Mn改性co_(3)O_(4)催化剂及其低温co氧化反应研究

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应用化工 2023年第1期52卷 22-27页

作者：刘彦宏宋磊马奎岳海荣四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学新能源与低碳技术研究院四川成都610065

利用锰掺杂对co_(3)O_(4)基催化剂进行改性,合成了具有不同Mn掺杂量的MnacobOx催化剂,考察了Mn掺杂量对催化剂结构以及表面物种对co氧化反应的影响。结果表明,随着Mn掺杂量的增加,MnacobOx催化剂的催化活性显著增加,其变化趋势呈现为“... 详细信息

利用锰掺杂对co_(3)O_(4)基催化剂进行改性,合成了具有不同Mn掺杂量的MnacobOx催化剂,考察了Mn掺杂量对催化剂结构以及表面物种对co氧化反应的影响。结果表明,随着Mn掺杂量的增加,MnacobOx催化剂的催化活性显著增加,其变化趋势呈现为“火山型”曲线。Mn_(1)co_(5)O_(x)催化剂表现出最佳的催化活性,80℃实现co完全氧化。Mn掺杂提高了催化剂表面co^(3+)含量,有利于co的吸附和活化过程。同时,Mn掺杂也增强了催化剂的氧迁移能力,有利于co氧化过程中co_(2)的解吸过程和随后表面氧空位的再生过程。

关键词： Mn掺杂 co_(3)O_(4) 低温co氧化氧迁移

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Cu-co基催化剂用于合成气制低碳醇与co-Pt基催化剂用于低温co氧化研究

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Cu-Co基催化剂用于合成气制低碳醇与Co-Pt基催化剂用于低温CO氧化...

作者：张成相天津大学

学位级别：硕士

煤炭等化石能源的利用对环境造成污染,将煤炭经合成气(H+co)合成低碳醇(HAS)是煤炭洁净利用的可能途径之一,颇具应用前景。低温co氧化不仅可以用做空气净化、燃料电池以及汽车尾气处理等方面,也常被用做探针反应测试催化剂的性能,具有... 详细信息

煤炭等化石能源的利用对环境造成污染,将煤炭经合成气(H+co)合成低碳醇(HAS)是煤炭洁净利用的可能途径之一,颇具应用前景。低温co氧化不仅可以用做空气净化、燃料电池以及汽车尾气处理等方面,也常被用做探针反应测试催化剂的性能,具有重要的实际和理论研究意义。以钙钛矿为催化剂前驱体制备30 wt.%La coCuO/SiO,还原后得到Cuco-Alloy,在浆态床反应器中用于合成气直接制低碳醇。首先考察了温度和空速条件对催化性能的影响,然后对比固定床与浆态床反应器中的催化活性。实验结果表明,当空速为1200 m L/(g·h)时,催化剂具有最好的低碳醇选择性且其中C醇选择性均能达到95%以上。通过XRD和TEM表征证明Cuco-Alloy实现了Cu与co的协同催化,LaO作为合成低碳醇的助剂可以促进Cuco-Alloy的均匀分散。同时我们发现浆液对于产物的选择性和分布很关键,液体石蜡为长链烃类,导致催化剂对烃类的选择性较高,这是低碳醇选择性无法进一步提高的主要原因;同时液体石蜡也能够萃取出更多的C醇,这也是总醇中C醇选择性较高的原因。催化剂在固定床与浆态床反应器中的催化活性对比发现,固定床反应器中醇类的选择性略好于浆态床反应器中醇类的选择性,但由于固定床反应器传热不均的原因,低碳醇的选择性显著低于浆态床反应器。综合醇类选择性以及醇分布,我们可知浆态床中C醇选择性好于固定床反应器中的C醇选择性。采用柠檬酸络合-等体积浸渍法制备一系列不同co-Pt比例的钙钛矿前驱体La coPtO/SiO,经还原后形成co-Pt双金属负载在LaO修饰的SiO上(co-Pt/LaO-SiO)。钙钛矿大分子结构可以将co和Pt在原子尺寸均匀分散,形成的co-Pt双金属通过协同作用使得低温co完全氧化性能提升。经过一系列催化剂性能测试实验,最终筛选出co作为还原气氛co:Pt=7:1/SiO催化剂具有较好的催化性能。然后采用同样方法制备一系列不同Ce掺杂含量的钙钛矿前驱体LaCecoPtO/SiO,经还原后形成co-Pt双金属负载在LaO和CeO共同修饰的SiO上(co-Pt/LaO-CeO-SiO)。钙钛矿大分子结构可以将La和Ce在原子尺寸均匀分散,还原后形成的CeO有效地改善了co-Pt双金属的电子结构并提升其催化性能。

关键词：钙钛矿复合氧化物 Cuco-Alloy 合成气制低碳醇浆态床 co-Pt双金属低温co氧化

锰氧化物负载Pd催化剂上低温co氧化的原位DRIFTS研究

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锰氧化物负载Pd催化剂上低温CO氧化的原位DRIFTS研究

第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会（成都）

作者：张秋林胡嘉宁平刘昕王慧敏卫广程张腾祥昆明理工大学

＜正＞从工业源,高速公路隧道和车库排放的近室温co对人类健康和环境均有害[1,2]。目前,co催化氧化技术是消除co的最有效技术之一[3]。然而,在寻找高活性和稳定的低贵金属催化剂方面仍存在巨大的挑战。本研究合成了一系列不同的锰氧化... 详细信息

＜正＞从工业源,高速公路隧道和车库排放的近室温co对人类健康和环境均有害[1,2]。目前,co催化氧化技术是消除co的最有效技术之一[3]。然而,在寻找高活性和稳定的低贵金属催化剂方面仍存在巨大的挑战。本研究合成了一系列不同的锰氧化物负载Pd催化剂,并探究了Mn状态对的催化剂结构和co氧化性能的影响。同时,采用原位DRIFTS动态追踪co氧化过程。co氧化活性如图1所示,

关键词：低温co氧化锰氧化物晶格氧低Pd含量原位DRIFTS

CuO/Ce0.8Sn0.2O2的制备及低温co氧化催化性能

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CuO/Ce0.8Sn0.2O2的制备及低温CO氧化催化性能

中国化学会第26届学术年会纳米化学分会场

作者：张同英粟艳王淑萍王淑荣吴世华南开大学化学系南开大学化学系南开大学化学系南开大学化学系南开大学化学系

＜正＞近年来,Cu-Ce-O体系因价廉且催化性能优良而被广泛运用于co低温氧化及燃料电池等研究中,并且呈现出广阔的应用前景[1]。。最新研究表明,将Sn元素掺入到CeO2中取代部分铈原子可以提高催化剂的氧化-还原性能[2],且表现出更高的热稳... 详细信息

＜正＞近年来,Cu-Ce-O体系因价廉且催化性能优良而被广泛运用于co低温氧化及燃料电池等研究中,并且呈现出广阔的应用前景[1]。。最新研究表明,将Sn元素掺入到CeO2中取代部分铈原子可以提高催化剂的氧化-还原性能[2],且表现出更高的热稳定性。

关键词： CuO/Ce0.8Sn0.2O2催化剂水热法低温co氧化

焙烧温度对co／SiO2催化剂低温co氧化性能的影响

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焙烧温度对Co／SiO2催化剂低温CO氧化性能的影响

第十三届全国催化学术会议

作者：姜志全黄慧娟千坤黄伟新中国科学技术大学化学物理系中国科学技术大学化学物理系中国科学技术大学化学物理系中国科学技术大学化学物理系

＜正＞钴氧化物具有很好的低温co氧化能力,在治理空气污染和汽车尾气的排放方面有着广阔的应用前景,因而受到了普遍的关注和研究[1]。制备催化剂时的焙烧过程对催化剂的性能会产生明显的影响。一般认为,焙烧温度对活性组分在表面上的分... 详细信息

＜正＞钴氧化物具有很好的低温co氧化能力,在治理空气污染和汽车尾气的排放方面有着广阔的应用前景,因而受到了普遍的关注和研究[1]。制备催化剂时的焙烧过程对催化剂的性能会产生明显的影响。一般认为,焙烧温度对活性组分在表面上的分散及其与催化剂载体的相互作用进行调节,进

关键词：低温co氧化氧化钴金属-载体的相互作用表面分散

抗水性co基催化剂的制备及其低温催化co氧化的催化性能

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抗水性Co基催化剂的制备及其低温催化CO氧化的催化性能

作者：周艳上海应用技术大学

学位级别：硕士

本文采用固相研磨法制备了一系列高分子层包裹的McoO(M=Cr,Ti,Zr,Fe,Mn)催化剂,考察不同过渡金属元素修饰对其低温催化co氧化性能的影响。采用HR-TEM、XRD、N吸-脱附、H-TPR、co/O-TPD、XPS、FT-IR和TG等方法对催化剂的物化性能进行表征... 详细信息

本文采用固相研磨法制备了一系列高分子层包裹的McoO(M=Cr,Ti,Zr,Fe,Mn)催化剂,考察不同过渡金属元素修饰对其低温催化co氧化性能的影响。采用HR-TEM、XRD、N吸-脱附、H-TPR、co/O-TPD、XPS、FT-IR和TG等方法对催化剂的物化性能进行表征,研究了co基催化剂组成结构及其表面高分子层与催化活性和稳定性之间的关系,取得了以下主要研究成果。(1)研究了催化剂组成对McoO催化剂催化性能的影响。结果表明,所有的McoO催化剂都是由平均厚度为4 nm的高分子层包裹的高分散介孔纳米粒子。所有催化剂表面的氧空穴和晶格氧含量按下列顺序依次降低:MncoO>FecoO>ZrcoO>TicoO>CrcoO,这与催化活性顺序相一致。在所有的McoO催化剂中,聚合物纳米膜包裹的MncoO纳米粒子含有最高的co/co原子比(1.56),最高的表面氧空穴(17.5%)和晶格氧(62.2%)含量,因而具有最出色的催化活性,在0.6vol.%的水汽条件下,可以实现在55℃完全催化氧化co。而且MncoO在85℃及更高的水汽条件(3vol.%HO)下展现了长期的稳定性,在催化反应经历一个月后其催化活性没有下降。(2)对比了涂覆高分子层的MncoO和去除高分子层的MncoO-free催化剂的催化性能。在稳定性测试中MncoO-free催化剂的起始转化率为80%明显比MncoO纳米粒子低,而且催化活性快速下降。结果表明高分子层的存在对催化活性和抗水性有积极作用,可以阻隔部分水汽,防止水分子吸附在活性位上,并进一步抑制催化剂表面碳酸盐的积聚。(3)研究了不同前驱体(乙酸锰、硝酸锰、硫酸锰)对MncoO催化活性的影响。研究结果表明由不同前驱体制备的MncoO催化剂的催化活性遵循下列顺序:MncoO(C)>MncoO(N)>MncoO(S)。乙酸锰做为前驱体时制备的MncoO(C)催化剂,含有最多的氧空穴含量(17.5%)和晶格氧含量(62.2%),具有最大的比表面积,可以让更多的晶格氧暴露在催化剂表面,同时削弱co-O键,促进氧的流动性,提供更多的co活性中心,因而获得了最佳的催化活性。

关键词： M3co16Ox催化剂高分子层包裹抗水性低温co氧化

制备方法对CuO-ZnO-ZrO_2低温催化co氧化性能的影响

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现代化工 2014年第11期34卷 95-98,100页

作者：黄金花叶丽萍李帅杨丙星顾慧劼上海化工研究院上海200062 上海市聚烯烃催化技术重点实验室上海200062

采用不同制备方法(共沉淀法、柠檬酸络合法、溶胶凝胶法、模板剂法及均匀沉淀法)制备了Cu O-Zn O-Zr O2催化剂,考察了制备方法对催化剂物化性能及co氧化性能的影响。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、氢气程序升温还原等对制备的催化剂进行... 详细信息

采用不同制备方法(共沉淀法、柠檬酸络合法、溶胶凝胶法、模板剂法及均匀沉淀法)制备了Cu O-Zn O-Zr O2催化剂,考察了制备方法对催化剂物化性能及co氧化性能的影响。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、氢气程序升温还原等对制备的催化剂进行表征,结果表明,共沉淀法制备的催化剂比表面积和孔容积最大,分散度最高,平均晶粒尺寸最小。在co氧化反应中,共沉淀法制备的样品co低温氧化活性最高,连续反应100 h,稳定性能良好。在50℃、3 MPa的工况条件下,可将液相丙烯中co体积分数脱除低至2×10-8,达到聚合级烯烃对co脱除深度的要求。

关键词：制备方法共沉淀法低温co氧化 CuO-ZnO-ZrO2 稳定性液相丙烯

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CuO-ZnO-ZrO_2催化剂的还原性能及其低温co催化氧化性能

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精细化工 2012年第11期29卷 1066-1071页

作者：叶丽萍詹俊荣张荣孙蕴婕李建龙吴向阳罗勇上海化工研究院上海200062

采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其co催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大... 详细信息

采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其co催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大、CuO和ZnO粒子的平均粒径减小、表面Cu粒子含量增多、还原性能得到显著提高,表明ZrO2的添加有利于提高CuO分散度,存在更多与ZnO相互作用的CuO微粒。TPR的还原动力学研究进一步证实了ZrO2对CuO还原性能的促进作用。在co催化氧化反应中,CuO-ZnO-ZrO2样品的催化活性最高,并且还原温度对该催化剂的co催化氧化性能影响显著,在160℃还原活化的催化剂具有77.3%的还原度,表现出较优的co催化氧化性能。在50℃、3 MPa的反应条件下,CuO-ZnO-ZrO2催化剂可将液相丙烯中体积分数1.0×10-5的co脱除低至2×10-8,连续反应1 500 min,稳定性能良好。

关键词：低温co氧化 CuO—ZnO—ZrO2 CuO—ZnO 还原性能液相丙烯催化技术

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co3O4纳米棒的合成及对co低温完全氧化

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Co3O4纳米棒的合成及对CO低温完全氧化

第十三届全国催化学术会议

作者：解晓伟李勇申文杰中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室

＜正＞co低温氧化在封闭体系的空气净化中具有重要的应用背景,同时也是一个结构敏感的催化反应。coOx对co的低温氧化具有良好的催化性能,在对反应气预干燥的条件下,co3O4催化剂在-54℃达到50％co转化率,coOx/Al2O3催化剂对co转化T50为-6... 详细信息

＜正＞co低温氧化在封闭体系的空气净化中具有重要的应用背景,同时也是一个结构敏感的催化反应。coOx对co的低温氧化具有良好的催化性能,在对反应气预干燥的条件下,co3O4催化剂在-54℃达到50％co转化率,coOx/Al2O3催化剂对co转化T50为-63℃。值得关注的是氧化钴催化剂对反应气中痕量水的存在非常敏感,容易导致快速失活。同时不同形貌的催化剂的独特性能引起很大

关键词：乙二醇 co3O4纳米棒低温co氧化