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钒磷氧催化剂表面酸性位特性及低温脱硝性能研究

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环境污染与防治 2024年第2期46卷 181-186,207页

作者：荣卫龙余洁张嘉琪屈晨曦支盈盈郭丽娜贾勇山东爱亿普环保科技股份有限公司山东淄博256400 安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002

以钒磷氧化物(VPO)为活性组分,TiO_(2)为载体,通过改变制备条件,制备具有不同表面酸性位特性的钒磷氧催化剂VPO/TiO_(2),并对其低温脱硝活性和表面酸性进行了研究。结果表明,当HCl/V摩尔比为3、V/P摩尔比为5、VPO煅烧温度为450℃时,制得... 详细信息

以钒磷氧化物(VPO)为活性组分,TiO_(2)为载体,通过改变制备条件,制备具有不同表面酸性位特性的钒磷氧催化剂VPO/TiO_(2),并对其低温脱硝活性和表面酸性进行了研究。结果表明,当HCl/V摩尔比为3、V/P摩尔比为5、VPO煅烧温度为450℃时,制得的VPO/TiO_(2)催化剂表现出优异的脱硝活性,200℃时脱硝效率接近100%。VPO/TiO_(2)催化剂主要活性晶相为(VO)2P_(2)O_(7)、V_(2)O_(5)和VOPO_(4)。催化剂表面具有大量的酸性位点,通过数据拟合建立了脱硝活性与表面酸量间的相关性,结果表明所有VPO/TiO_(2)催化剂的低温脱硝活性均与弱Lewis酸含量呈正相关(相关系数>0.9)。此外,对脱硝机理进行研究表明,NH3以配位态NH_(3)或NH_(4)^(+)吸附于VPO/TiO_(2)表面,并参与后续选择性催化还原(SCR)反应,反应过程中NO被氧化成NO_(2)或单齿硝酸盐后最终被还原。在VPO/TiO_(2)催化剂的SCR反应过程中Eley-Rideal机理和Langmuir-Hinshelwood机理并存。

关键词：低温脱硝 SCR VPO/TiO_(2) 表面酸性位脱硝机理

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碳基催化剂低温SCR脱硝研究进展

热力发电 2024年第7期 14-23页

作者：李浩杰刘永江禾志强刘岗张志勇岳永红阿菇娜张海峰宋涛内蒙古电力(集团)有限责任公司内蒙古电力科学研究院分公司内蒙古电力(集团)有限责任公司内蒙古呼和浩特抽水蓄能发电有限责任公司内蒙古京能盛乐热电有限公司江苏橙果能源环保有限公司南京师范大学

低温脱硝是目前脱硝领域研究热点，开发低温条件下（<300℃）高效、稳定的选择性催化还原（SCR）催化剂是关键。碳基材料具有发达孔隙结构和高比表面积，能够为活性催化组分的负载提供空间和表面支撑，碳基催化剂低温脱硝技术具有广阔... 详细信息

低温脱硝是目前脱硝领域研究热点，开发低温条件下（低温脱硝技术具有广阔的发展和应用前景。介绍了低温脱硝反应机制和常用碳基材料，分析了影响碳基催化剂低温脱硝性能因素，从预处理增强含氧官能团、活性组分提升脱硝性能、合理煅烧方式强化脱硝性能、抗中毒维持脱硝性能稳定4个方面，详细总结了碳基催化剂的研究进展，提出了今后的发展方向和建议。

关键词：选择性催化还原低温脱硝碳基材料催化剂

基于MnCeTiO催化剂的烧结烟气低温脱硝机理

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钢铁 2024年

作者：赵贺喜李婕丁龙钱立新龙红明安徽工业大学冶金工程学院冶金工程与资源综合利用安徽省重点实验室

铁矿烧结工艺是钢铁生产过程中排放氮氧化物的最大源头。由于氮氧化物危害生态环境和影响人类生活，钢铁行业超低排放要求烧结机头NOx排放质量浓度小时均值不高于50 mg/m3。以氨气选择性催化还原法为代表的末端治理技术是目前减少工业... 详细信息

铁矿烧结工艺是钢铁生产过程中排放氮氧化物的最大源头。由于氮氧化物危害生态环境和影响人类生活，钢铁行业超低排放要求烧结机头NOx排放质量浓度小时均值不高于50 mg/m3。以氨气选择性催化还原法为代表的末端治理技术是目前减少工业烟气中NOx排放的主流技术，其核心是催化剂。综合催化剂性能、成本和使用寿命，过渡金属催化剂成为研究热点。其中，Mn、Ce、Ti的氧化物均具备较强的氧化还原能力，通过共沉淀法制备了一系列MnCeTiOx复合金属氧化物催化剂，研究了不同元素配比对其脱硝活性的影响，并通过对催化剂的物理化学性质分析，揭示了其获得优良低温活性的机理。结果表明，金属元素物质的量比为1:1:1的MnCeTiOx催化剂在175～250 ℃区间脱硝率超过90%，随着Ti和Ce含量增加，催化剂活性下降，而随着Mn含量增加，催化剂脱硝活性提高。Mn、Ce和Ti的物质的量比为8:1:1时，催化剂在125～250 ℃脱硝率达到99%，同时具有良好的抗水性能。随着Mn含量增加，催化剂中出现了高价态的氧化锰结晶，催化剂表面孔径减小而孔体积和比表面积增大，催化剂表面Mn4+和吸附氧含量升高，并且氧化还原性能以及表面酸性提升，因此催化剂的低温脱硝活性得到显著提升。催化剂结构中MnO2物相增多和表面酸性变强是M8C1T1催化剂获得优良抗水性的主要原因。NO在MnCeTiOx复合金属氧化物催化剂表面的反应路径符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)和Eley-Rideal(E-R)机理。

关键词：烧结烟气 MnCeTiO 选择性催化还原低温脱硝抗水性能

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烧结烟气整体式低温脱硝催化剂的制备

烧结球团 2024年第3期49卷 114-119页

作者：秦红伟王晋芳康建刚山西格盟普丽环境股份有限公司山西晋中030600 中国宝武太原钢铁集团有限公司山西太原030000 中冶长天国际工程有限责任公司湖南长沙410205

针对钢铁行业烧结烟气脱硝治理,本文以堇青石为基材,通过真空涂敷催化剂浆液,制备了一种整体式低温SCR脱硝催化剂,研究了催化剂浆液配方、涂覆层厚度对催化剂性能的影响。结果表明,当催化剂浆液pH值=4.5、浆液粒度D50≤5μm、涂敷层厚度... 详细信息

针对钢铁行业烧结烟气脱硝治理,本文以堇青石为基材,通过真空涂敷催化剂浆液,制备了一种整体式低温SCR脱硝催化剂,研究了催化剂浆液配方、涂覆层厚度对催化剂性能的影响。结果表明,当催化剂浆液pH值=4.5、浆液粒度D50≤5μm、涂敷层厚度为83μm时,催化剂综合性能最优,催化剂抗磨损质量损失率≤1.2%,160℃烟气条件下脱硝率≥95%,SO_(2)/SO_(3)转化率≤0.19%。

关键词：烧结烟气低温脱硝整体式催化剂脱硝率

基于前端NO氧化辅助的快速SCR低温脱硝技术研究

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基于前端NO氧化辅助的快速SCR低温脱硝技术研究

作者：班云飞浙江大学

学位级别：硕士

氮氧化物（NO）作为主要大气污染物之一,对环境和人体危害极大,其排放控制也一直备受关注。近年来由于选择性催化还原（SCR）技术在各大燃煤电站锅炉超低排放改造项目中的广泛应用,全国NO排放量显著下降。而随着电力行业锅炉超低排放改... 详细信息

氮氧化物（NO）作为主要大气污染物之一,对环境和人体危害极大,其排放控制也一直备受关注。近年来由于选择性催化还原（SCR）技术在各大燃煤电站锅炉超低排放改造项目中的广泛应用,全国NO排放量显著下降。而随着电力行业锅炉超低排放改造任务的逐步完成,其他非电行业锅炉将成为我国持续大气污染治理工作的主阵地。同时“双碳”战略的提出,促使电网受到了更大的新能源电力冲击,燃煤电站随之需要进行快速深度变负荷运行。而SCR脱硝系统在这些低温烟气条件下效率会出现明显下降。因此发展提升低温SCR脱硝技术是未来NO控制技术的主要努力方向之一。本文以提高低温SCR脱硝效率为目标,提出了基于NO氧化辅助的快速SCR低温脱硝技术,并从高效催化剂的制备、快速SCR脱硝系统的稳定运行、催化反应过程中关键物种及其转化路径的探明以及技术路线建设运行成本的预估等方面着手开展了相关的试验机理研究及评估分析,主要工作及结果如下:（1）基于臭氧氧化的快速SCR研究。首先对水热法合成的系列MnFeO催化剂进行了低温SCR活性测试及表征分析,结果表明MnFe-0.3催化剂具备最佳的催化活性,掺杂的比例适当的Fe会与Mn发生相互作用,增加催化剂表面Mn和Fe含量,增强催化剂的氧化还原能力。而不同NO/NO气氛影响试验结果表明,当烟气中NO/NO占比为0.5时,催化剂表面会发生快速SCR反应,可以进一步提高NO的转化效率。因此开展了基于臭氧氧化的快速SCR相关试验。结果发现,在O/NO摩尔比为0.5,体积空速为～30000 h,反应温度为160℃的最佳反应条件下,最大NO转化率可从～89%（标准SCR）提升至95.5%。还发现HO会导致催化剂的略微失活,而SO会导致明显的失活,并且二者存在协同效应,共同作用时催化剂活性下降更加严重。最后机理研究表明催化剂上的快速SCR反应原理与标准SCR反应类似,均同时存在E-R和L-H两种反应机制。（2）基于氧气氧化的快速SCR研究。考虑到臭氧氧化需要根据NO浓度实时调节臭氧投入量,且臭氧生产需要耗费大量电力,为了简化系统、降低脱硝成本,开展了相关试验研究。首先通过溶胶凝胶法制备了系列MnCoCeO催化剂,测试发现经Mn/Co摩尔比优化后的MnCoCe催化剂具有更大的比表面积、孔容,更丰富的表面酸性位点以及更强的低温氧化还原能力,从而表现出了最佳的催化活性及良好的稳定性,在260℃时达到了83.9%的最大NO氧化率,并可在200℃下稳定持续地将～51%的NO氧化为NO。后续以此开展的基于氧气氧化的快速SCR试验结果也证明,在MnCoCe催化剂作用下,氧气氧化可以实现与臭氧氧化相当的效果,160℃下达到96%的最大NO转化率,并在100-250℃的温度范围内保持87%以上的NO转化率。此外发现,氧气氧化还能提升脱硝系统的适应性及抗硫抗水性能。（3）不同氧化方式的快速SCR脱硝技术的经济性评估。基于上述研究结果,选取某焦炉低温烟气为研究对象,设计了基于臭氧氧化和氧气氧化两种技术路线的多个快速SCR脱硝方案。结果显示采取“氧气氧化NO+快速SCR”方案的脱硝系统投资和运行成本最低,催化氧气氧化NO才是快速SCR低温脱硝技术进一步发展以及走向实际应用的研究过程中最具潜力的方向。

关键词：氮氧化物低温脱硝快速SCR NO氧化辅助

核壳型Ce-OMS-2@CeO催化剂的构建及其低温抗硫抗水SCR脱硝研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：戴歌彧彭月旺宇超吕碧洪吴孝敏荆国华华侨大学化工学院环境科学与工程系

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。... 详细信息

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。结果表明，核壳型Ce-OMS-2@CeO2材料由于其介孔结构的保持能够明显提升反应气体NO的传质和吸附，提升脱硝效率。同时，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂显著降低了硫酸氢铵（ABS）的分解温度，使得催化剂表面活性组分不易被ABS沉积覆盖，从而维持Ce-OMS-2@CeO2高效的抗硫抗水脱硝性能。因此，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂表现出优异的SCR脱硝性能和抗硫抗水性能（在无SO2下，100～200℃区间内NO转化率为～100%；在有SO2下，NO转化率≥～80%可维持在4 h以上）。本研究工作为开发高效稳定的Mn基低温SCR脱硝催化剂提供了一种有效策略。

关键词：低温脱硝核壳型Ce-OMS-2@CeO 抗硫抗水硫酸氢铵

脱硝系统中的低温脱硝催化剂在烧结机行业中的应用及相关问题分析

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中文科技期刊数据库（文摘版）工程技术 2024年第1期 162-165页

作者：路丽蒙河北中科朗博环保科技有限公司河北石家庄050000

本文基于实验和理论分析,系统地研究了催化剂在低温下的脱硝性能以及硫化物和氯化物存在下其稳定性的变化。研究发现,催化剂在低温脱硝过程中的活性受硫化物和氯化物影响明显,当硫化物和氯化物浓度升高,其脱硝性能显著下降。同时,硫化... 详细信息

本文基于实验和理论分析,系统地研究了催化剂在低温下的脱硝性能以及硫化物和氯化物存在下其稳定性的变化。研究发现,催化剂在低温脱硝过程中的活性受硫化物和氯化物影响明显,当硫化物和氯化物浓度升高,其脱硝性能显著下降。同时,硫化物和氯化物的存在也显著影响催化剂稳定性,表现为催化剂的寿命大幅度降低,具有明显的毒化效果。基于以上发现,对如何改善催化剂的稳定性并增强其在烧结机行业中的应用效果,提出了相应的建议,包括改进催化剂的制备工艺,降低烧结机排放气体中硫化物和氯化物的含量,以及优化烧结机的操作条件等措施,为烧结机行业实现低温脱硝提供了可行性的思路和参考。

关键词：低温脱硝催化剂烧结机行业硫化物与氯化物催化剂稳定性

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低温SCR脱硝催化剂的研究现状与挑战

上海环境科学 2024年第3期43卷 124-128,132页

作者：解玉王彪韩金峰张胜东周喜宝山东省淄博市生态环境局周村分局淄博255300 金日成综合大学地球环境科学系平壤999093

综述了贵金属、分子筛、碳基和金属氧化物SCR催化剂的研究进展,全面阐述了影响低温催化剂活性的因素,包括前驱体引入方法、制备条件、载体预处理和催化剂结构,分析了SO_(2)和/或H_(2)O导致低温SCR催化剂中毒/失活的机理及缓解方式,总结... 详细信息

综述了贵金属、分子筛、碳基和金属氧化物SCR催化剂的研究进展,全面阐述了影响低温催化剂活性的因素,包括前驱体引入方法、制备条件、载体预处理和催化剂结构,分析了SO_(2)和/或H_(2)O导致低温SCR催化剂中毒/失活的机理及缓解方式,总结了提高SCR催化剂抗毒化能力的方法并指出了未来研究的发展方向。

关键词：选择性催化还原 SO2和/或H2O中毒 NOX 低温脱硝

催化法炭基脱硫协同低温脱硝工艺在焦炉烟气的应用

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现代商贸工业 2024年第9期45卷 248-250页

作者：王春海刘川芜湖新兴铸管有限责任公司焦化部安徽芜湖241000

随着国内环境形势的日益严峻,环保要求日益加强,焦炉烟气中污染物排放控制越来越受到重视。采用催化法炭基脱硫协同低温SCR脱硝工艺对芜湖新兴铸管有限责任公司2×58孔6M顶装焦炉烟气进行处理,并针对脱硫脱硝系统运行以来出现的问题提... 详细信息

随着国内环境形势的日益严峻,环保要求日益加强,焦炉烟气中污染物排放控制越来越受到重视。采用催化法炭基脱硫协同低温SCR脱硝工艺对芜湖新兴铸管有限责任公司2×58孔6M顶装焦炉烟气进行处理,并针对脱硫脱硝系统运行以来出现的问题提出改进建议。

关键词：焦炉烟气炭基脱硫低温脱硝