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柠檬酸改善Hβ沸石低温醚化活性研究

中国石油大学学报（自然科学版） 2016年第4期40卷 154-160页

作者：颜曦明柯明宋昭峥蒋庆哲于沛中国石油大学重质油国家重点实验室北京102249

针对Hβ分子筛低温时醚化活性较低的缺点,采用柠檬酸处理的方式改善其低温活性。通过XRD、BET、NH3-TPD和Py-IR等表征手段探究柠檬酸处理对催化剂晶体结构、硅铝比、孔结构及酸性质的影响方式,对遴选出的最佳醚化催化剂的工艺参数及稳... 详细信息

针对Hβ分子筛低温时醚化活性较低的缺点,采用柠檬酸处理的方式改善其低温活性。通过XRD、BET、NH3-TPD和Py-IR等表征手段探究柠檬酸处理对催化剂晶体结构、硅铝比、孔结构及酸性质的影响方式,对遴选出的最佳醚化催化剂的工艺参数及稳定性进行考察。结果表明:柠檬酸处理对催化剂晶体结构无破坏作用,甚至可以提高晶体稳定性;硅铝比、比表面积、孔容和孔径明显增大,为醚化反应提供了适宜的孔结构;酸量和酸强度有所降低,但对醚化有利的中强酸比例和B酸中心明显增多;在温度60℃、压力1 MPa、醇烯比1.0、空速1 h-1的最优条件下,异戊烯转化率为68.5%,甲基叔戊基醚(TAME)收率可达66.5%,且此催化剂具备良好的稳定性和再生性。

关键词：醚化柠檬酸低温活性 HP分子筛甲基叔戊基醚

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磷酸处理提高Hβ催化剂低温醚化活性的研究

石油炼制与化工 2016年第3期47卷 48-53页

作者：颜曦明柯明蒋庆哲宋昭峥中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

针对分子筛低温醚化活性较差的缺点,采用磷酸溶液对Hβ基底催化剂进行处理,用XRD,BET,NH3-TPD,Py-IR等手段对酸处理前后的样品进行表征,并对其低温醚化性能进行考察。结果表明:磷酸处理对催化剂晶体结构无破坏作用,可提高硅铝比,使孔分... 详细信息

针对分子筛低温醚化活性较差的缺点,采用磷酸溶液对Hβ基底催化剂进行处理,用XRD,BET,NH3-TPD,Py-IR等手段对酸处理前后的样品进行表征,并对其低温醚化性能进行考察。结果表明:磷酸处理对催化剂晶体结构无破坏作用,可提高硅铝比,使孔分布范围变宽,扩孔效果明显,催化剂的酸量和酸强度得到适度降低,而中强酸和B酸位数量明显增加;磷酸处理可以显著提高催化剂的低温醚化活性,酸处理形成的大孔有利于反应物和产物在孔道内的扩散,提高催化效率,而中强酸比例和B酸位的增加是提高低温醚化活性的关键,其中经0.5mol/L磷酸处理的催化剂样品醚化效果最佳,异戊烯转化率可达65.04%,甲基叔戊基醚选择性为97.55%。

关键词：醚化低温活性 Hβ 甲基叔戊基醚磷酸

利用催化剂低温活性提高大甲醇工艺能效的研究

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能源化工 2022年第1期43卷 75-78页

作者：蔡志祥中安联合煤化有限责任公司安徽淮南232000

介绍了某项目甲醇合成装置工艺流程,结合大甲醇工艺特点及甲醇合成催化剂的低温活性,对催化剂低温活性进行了可行性分析。考察了各个影响因素对工艺能效的影响,结果表明:在保证能效利用的前提下,通过实际工业操作及优化,延长了甲醇合成... 详细信息

介绍了某项目甲醇合成装置工艺流程,结合大甲醇工艺特点及甲醇合成催化剂的低温活性,对催化剂低温活性进行了可行性分析。考察了各个影响因素对工艺能效的影响,结果表明:在保证能效利用的前提下,通过实际工业操作及优化,延长了甲醇合成催化剂的使用寿命,汽包操作压力由3.9 MPa降至3.6 MPa,烟气中NO_(x)、SO_(2)、颗粒物均达到排放要求,蒸汽过热炉热效率能满足设计要求,合成气压缩机在高负荷情况下运行正常,机组做功能力仍有富余,较大幅度提高了装置的经济效益。

关键词：大甲醇工艺甲醇合成催化剂低温活性工艺能效

稀土添加剂对镍转化催化剂性能的影响 Ⅰ、对催化剂低温活性的影响

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天然气化工—C1化学与化工 1989年第3期14卷 30-35,2页

作者：宋若钧张量渠林世浒王齐惠郭慎独中国科学院成都有机化学研究所

研究了不同稀土添加剂对Ni/α=Al_2O_3催化剂活性的影响。实验结果表明:镧、钕的添加量几乎不影响催化剂的活性;钇、铒添加量有一定的影响;钐、钆、镝的添加量对活性影响最大。稀土的添加顺序对催化剂活性的影响也是不同的。总的看来,... 详细信息

研究了不同稀土添加剂对Ni/α=Al_2O_3催化剂活性的影响。实验结果表明:镧、钕的添加量几乎不影响催化剂的活性;钇、铒添加量有一定的影响;钐、钆、镝的添加量对活性影响最大。稀土的添加顺序对催化剂活性的影响也是不同的。总的看来,混浸优于其他两种浸渍方式,而且制备工艺也比较简单。

关键词：催化剂性能低温活性镍催化剂活性影响比表面晶粒度晶粒大小催化活性催化剂载体浸渍法

过渡金属对选择性催化还原脱硝CeO_2@TiO_2催化剂低温活性的促进作用

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燃料化学学报 2017年第4期45卷 497-504页

作者：王明洪王亮亮刘俊费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭南京工业大学材料化学工程国家重点实验室江苏南京210009 南京工业大学化工学院江苏南京210009

采用过渡金属M(M=Mn、Co、Fe和Cu)掺杂改性自发沉积策略制备的非晶态CeO_2@TiO_2催化剂,考察M-CeO_2@TiO_2选择性催化还原NO_x的低温活性,并通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD及in-situ FT-IR等表征手段研究M-CeO_2@TiO_2的结构、表面性质以及低温NH3-SCR反应过程。结果表明,M-CeO_2@TiO_2具有更优异的低温氧化还原能力以及更多的表面酸量,且Cu掺杂对CeO_2@TiO_2选择性催化还原NO_x低温活性具有最为显著的促进作用。Cu-CeO_2@TiO_2催化剂在低温NH3-SCR反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理,但是由于"快速SCR"使得L-H机理反应起关键作用。

关键词：过渡金属掺杂非晶态选择性催化还原低温活性促进作用

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硒掺杂对钒催化剂低温活性的影响

应用化工 2017年第9期46卷 1769-1772,1778页

作者：胡非非潘红艳林倩刘秀娟何志艳贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025

利用超声浸渍法制备硒掺杂前后的钒催化剂V/SiO_2和Se-V/SiO_2,采用Raman、XRD和TG/DSC对催化剂进行分析表征,并测定了两组催化剂对SO_2氧化制SO3性能的影响。结果表明,与V/SiO_2相比,硒掺杂后钒催化剂Se-V/SiO_2的活性组分颗粒尺寸减小... 详细信息

利用超声浸渍法制备硒掺杂前后的钒催化剂V/SiO_2和Se-V/SiO_2,采用Raman、XRD和TG/DSC对催化剂进行分析表征,并测定了两组催化剂对SO_2氧化制SO3性能的影响。结果表明,与V/SiO_2相比,硒掺杂后钒催化剂Se-V/SiO_2的活性组分颗粒尺寸减小,分散度增大,提供的活性位点增多,且降低了催化剂组分的熔融相变温度,这些作用有利于该催化剂在较低温度下反应物分子的吸附与活化,提高其催化活性。使得在480℃以下,催化剂Se-V/SiO_2催化SO_2氧化的转化率明显高于V/SiO_2。

关键词：硒掺杂钒催化剂低温活性

基于低温活性的Ni基分子筛催化剂的制备及其甲烷化催化性能研究

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基于低温活性的Ni基分子筛催化剂的制备及其甲烷化催化性能研究

作者：周亭重庆理工大学

学位级别：硕士

随着大气中CO排放量的剧增,由此带来的全球气候变暖等问题对人类的活动和生存环境造成了严重影响。将CO作为碳源进行资源化循环利用,成为了各科学家重点研究利用CO的热点。CO加氢甲烷化反应生成的产物甲烷是一种十分重要的工业燃料和化... 详细信息

随着大气中CO排放量的剧增,由此带来的全球气候变暖等问题对人类的活动和生存环境造成了严重影响。将CO作为碳源进行资源化循环利用,成为了各科学家重点研究利用CO的热点。CO加氢甲烷化反应生成的产物甲烷是一种十分重要的工业燃料和化工原料,因此从长远看,将CO转化为甲烷,变害为利对环境和能源都有一定的战略意义。目前,非贵金属Ni在CO甲烷化反应中具有较好的活性和选择性,且成本低廉而具有广泛的研究应用。但由于甲烷化反应是强放热反应,传统的Ni基催化剂容易烧结失活。本文旨在设计和合成Ni基分子筛催化剂,提高催化剂活性组分Ni的分散度和加强活性组分Ni和载体之间的相互作用,以期提高催化剂的低温活性和抗烧结性。为此,本文以高比表面积的介孔分子筛MCM-41为载体,采用浸渍法、溶胶凝胶法、水热合成法、沉淀沉积法等方法,合成了Ni基分子筛催化剂,采用XRD、低温液氮吸附脱附(BET)、H-TPR、CO-TPD、FT-IR表征技术,对催化剂的结构和物化性质进行了表征。具体研究内容如下:(1)优化Ni/MCM-41分子筛催化剂的制备工艺条件和反应工艺参数。首先对制备条件Ni负载量、焙烧温度进行优化,催化性能评价结果表明,最佳Ni的负载量为10%,焙烧温度为500℃;XRD表征结果表明,焙烧温度和Ni含量对催化剂活性组分Ni的晶粒尺寸和分散度有很大的影响;BET表征结果表明Ni/MCM-41分子筛催化剂仍保持介孔特征。随后,优化了反应条件:还原温度和空速,催化性能评价结果表明,最佳的还原温度为500℃,空速为15000ml(g.h)。适中的还原温度和空速更有利于活性Ni的还原和反应的进行。优化后的最优工艺条件是:Ni含量10%,焙烧温度500℃,还原温度500℃,空速15000ml(g.h)。(2)助剂添加对10%Ni/MCM-41催化剂催化性能的影响。添加助剂Mn、Co、La、Ce、Fe、Zr到10%Ni/MCM-41催化剂中,催化性能评价结果表明,助剂Mn和Co的加入没有提高催化剂活性,助剂Fe、Ce、La、Zr的加入都提高了催化剂的催化活性。优化后助剂Fe、Ce、La、Zr的最优添加量分别为1%、4%、1%、3%,在反应温度300℃下,10%Ni-1%Fe/MCM-41、10%Ni-4%Ce/MCM-41、10%Ni-1%La/MCM-41和10%Ni-3%Zr/MCM-41催化剂相对于10%Ni/MCM-41催化剂的CO转化率分别提高了25.45%、24.5%、21.49%、22.77%。XRD表征结果表明加入的有效助剂在催化剂中具有良好的分散度;SEM表征结果表明有效助剂的加入能增强Ni的分散能力,降低Ni的颗粒尺寸;BET表征结果表明加入有效助剂后,催化剂介孔结构没有发生变化,助剂有利于增加催化剂的比表面积、孔容和孔径,提高Ni的分散度;H-TPR表征结果表明引入助剂Ce和La可以促进Ni还原性能,引入助剂Fe和Zr能增强催化剂间的相互作用力。最优催化剂为10%Ni-4%Ce/MCM-41催化剂。随后,对Zr助剂进行了深入研究,发现Zr种类对催化剂的催化性能影响显著,影响顺序如下:硝酸氧Zr>氧氯化Zr>硝酸Zr。(3)不同合成方法对10%Ni-4%Ce/MCM-41催化剂的影响。首先,比较了不同浸渍顺序对该催化剂的影响,催化性能结果表明共浸渍法比分步浸渍法表现出更好的催化活性,在反应温度450℃下,共浸渍制备的10%Ni-4%Ce/MCM-41催化剂CO转化率达到了72.4%。随后,采用沉淀沉积法、水热合成法和溶胶凝胶法对该催化剂的制备方法进行了探究,发现溶胶凝胶法制得的催化剂表现出最优的低温催化活性。在400℃时10%Ni-4%Ce/MCM-41(溶胶凝胶法)的CO转化率达到83.36%,比10%Ni-4%Ce/MCM-41(共浸渍)催化剂CO最高转化率温度降低了50℃,在反应温度为300℃时,该催化剂相对于10%Ni-4%Ce/MCM-41(共浸渍法)提高了32.69%,甲烷的选择性为99.93%。随后,在溶胶凝胶的基础上,再采用超声波和微波增强处理制备催化剂,10%Ni-4%Ce/MCM-41(溶胶凝胶法)催化剂的低温活性增强,在反应温度为250℃时,采用超声波处理后的催化剂10%Ni-4%Ce/MCM-41(超声溶胶凝胶法)的CO转化率提高了11.19%,微波处理催化剂10%Ni-4%Ce/MCM-41(微波溶胶凝胶法)的CO转化率提高8.33%。XRD表征结果表明溶胶凝胶法制备的催化剂中的NiO呈无定型状态,Ni的分散度提高,超声波和微波处理后催化剂的分散度进一步提高;BET表征结果表明,采用溶胶凝胶法制备的10%Ni-4%Ce/MCM-41催化剂结构仍未发生改变,且催化剂比表面积增大,超声波和微波处理后,催化剂比表面积进一步增大;H-TPR表征结果表明采用溶胶凝胶法有利于提高10%Ni-4%Ce/MCM-41催化剂间的

关键词： Ni/MCM-41催化剂 CO2甲烷化低温活性表面改性表征

Fe2O3-WO3催化剂NH3-SCR反应机理及低温活性调控

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Fe2O3-WO3催化剂NH3-SCR反应机理及低温活性调控

作者：王继封昆明理工大学

学位级别：硕士

NO作为主要大气污染之一,对生态环境和生命体健康造成严重威胁。NH选择性催化还原技术因NO脱除效率高,N选择性高,活性温度窗口宽的优势,在工业固定源NO排放控制中被广泛应用。我国钢铁烧结烟气中SO、NO等污染物排放量较大,烧结烟气SO浓... 详细信息

NO作为主要大气污染之一,对生态环境和生命体健康造成严重威胁。NH选择性催化还原技术因NO脱除效率高,N选择性高,活性温度窗口宽的优势,在工业固定源NO排放控制中被广泛应用。我国钢铁烧结烟气中SO、NO等污染物排放量较大,烧结烟气SO浓度常超过1000 mg/Nm,导致传统SCR技术中的催化剂严重硫中毒。因此通常将脱硝单元设置在活性炭干法脱硫设施后,但此时烟气温度较低(150～250℃),常规的SCR脱硝催化剂活性较低,难以满足NO高效净化要求。因此,亟需一种与该系统相匹配的高活性低温SCR催化剂。本文采用新颖制备方法调控FeO-WO催化剂宽活性窗口,进一步通过MnO掺杂调控FeO-WO催化剂低温NH-SCR活性。采用各种表征技术分析了催化剂的物化性质与NH-SCR活性之间的关系,并结合原位DRIFTS技术探究催化剂上反应物的吸附和反应行为。研究结果如下:首先,通过简便无溶剂一步法合成了FeO-WO催化剂,用于NO的选择性催化还原。结果表明,FeO-WO催化剂在225-500°C的宽温度范围内达到了近100%的NO去除效率和出色的N选择性。拉曼和XPS结果证明WO的引入改变了FeO的电子环境,诱导FeO(Fe)和表面活性氧物种的形成,对SCR反应有促进作用。原位DRIFTS分析表明FeO-WO催化剂上的NO还原反应包含Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood两种机理,但后者为主要途径。这是因为WO和FeO之间的相互作用不仅增强了NH在催化剂上的吸附能力,还促进了NO吸附物种的形成,吸附态NO成为FeO-WO催化剂上的主要物种,这为“快速SCR”反应提供了便利。随后,将MnO掺杂到FeO-WO催化剂中进一步调变其低温活性。结果表明,MnO-FeO-WO催化剂在175°C显示出90%以上的SCR活性,且在反应温度区间(50～250°C)内具有卓越的N选择性。XRD、Raman和XPS结果显示MnO促进催化剂中γ-FeO结构形成和Mn WO晶相产生,导致铁和锰配位环境改变和更多表面吸附氧形成,从而促进了SCR反应。原位DRIFTS结果表明,MnO-FeO-WO催化剂在低温NH-SCR反应中,主要遵循Eley-Rideal反应机理,即吸附的NH解离为-NH(a)/-NH(a)并与NO(g)反应生成中间物NHNO,再分解形成N和HO,同时抑制-NH物种发生过度氧化反应生成NO副产物。综上所述,本文制备了一种具有出色的宽活性温度窗口和N选择性的FeO-WO催化剂,通过MnO掺杂进一步增强了FeO-WO催化剂的低温活性和N选择性。通过系统的分析研究,初步认识影响该系列催化剂SCR活性的主要因素和反应的主要路径。但MnO-FeO-WO催化剂在复杂的实际烟气中的稳定性有待进一步研究,以探讨其工业可适用性。

关键词：氨选择性催化还原铁钨复合氧化物反应机理锰氧化物低温活性

Fe改性Mn/CeO2催化剂低温下同时脱硝与脱甲苯实验研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年第12期51卷 1866-1878页

作者：郝泽榕封硕邢玉烨沈伯雄河北工业大学能源与环境工程学院天津市清洁能源利用与污染物控制重点实验室河北工业大学化工学院

本研究采用浸渍法制备了Fe改性的Mn/CeO2催化剂,并测试了催化剂在低温条件下同时脱硝与脱甲苯的性能。结果表明,Fe5Mn/CeO2催化剂表现出最佳的催化性能,甲苯的转化效率在175℃达到90%,NO转化率在95-300℃达到90%。通过BET、SEM、XRD、XP... 详细信息

本研究采用浸渍法制备了Fe改性的Mn/CeO2催化剂,并测试了催化剂在低温条件下同时脱硝与脱甲苯的性能。结果表明,Fe5Mn/CeO2催化剂表现出最佳的催化性能,甲苯的转化效率在175℃达到90%,NO转化率在95-300℃达到90%。通过BET、SEM、XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD和O2-TPD等表征手段对催化剂的理化性质进行分析。XPS结果表明,Fe5Mn/CeO2催化剂中Ce3+和Mn4+的含量增加,促进氧空位和不饱和化学键的形成,提供了更多的活性位点,从而有利于在低温下高效脱除NO和甲苯。H2-TPR、NH3-TPD和O2-TPD表征表明,与其他催化剂相比,Fe5Mn/CeO2催化剂具有优异的氧化还原能力、更强的酸性和更好的氧迁移能力。此外,本研究还探究了Fe5Mn/CeO2催化剂上选择性催化还原(NH3-SCR)反应与甲苯催化氧化反应之间的影响。其中,NH3优先吸附活性位点而抑制了甲苯吸附,而NO2的生成促进了甲苯催化氧化反应;甲苯对NH3-SCR反应的抑制作用随着温度的升高而减弱,在100℃时,甲苯对NH3-SCR反应的抑制作用消失。超过225℃后,甲苯作为还原剂与NO发生反应且促进了NO2的生成,从而对NH3-SCR反应有促进作用。

关键词：多污染物控制氮氧化物低温活性 NH3-SCR 甲苯催化氧化