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基于CuO-ZnO的低温固体氧化物燃料电池性能

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沈阳师范大学学报(自然科学版) 2024年 88-92页

作者：田宁谭雯竹于吉罗寅先黄永涛王诚源郑若宁屈艳梅沈阳师范大学物理科学与技术学院

制备具有优异离子导电性和低温高化学性能的电解质是固体氧化物燃料电池实际应用的重要发展方向。在这方面本实验基于p型CuO和n型ZnO构建p-n半导体异质结材料,并将其作为电解质应用于低温固体氧化物燃料电池。实验制备了不同质量比例CuO... 详细信息

制备具有优异离子导电性和低温高化学性能的电解质是固体氧化物燃料电池实际应用的重要发展方向。在这方面本实验基于p型CuO和n型ZnO构建p-n半导体异质结材料,并将其作为电解质应用于低温固体氧化物燃料电池。实验制备了不同质量比例CuO-ZnO的电解质材料,并组装Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2-δ/CuO-ZnO/Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2-δ单电池进行能测试。结果表明,基于纯ZnO电解质材料的燃料电池性能最低(在550℃开路电压为为0.8 V,最大功率密度为187.5 mW/cm2),复合质量比例为1:9的电池性能最为优异(在550℃开路电压为1.065 V,瞬时最大功率密度为555 mW/cm2)。通过对CuO-ZnO异质结复合材料的电化学阻抗分析,发现构建的p-n半导体异质结为离子传输提供了通道,提高了离子电导率。研究表明p-n型电解质复合材料在低温固体氧化物燃料电池的应用中具有很大潜力。

关键词：低温固体氧化物燃料电池电解质材料半导体p-n型

低温固体氧化物燃料电池层级骨架阴极的制备与性能

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硅酸盐学报 2023年第7期51卷 1763-1772页

作者：韦斐王乐莹罗凌虹张双双程亮徐序杨琳景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院江西景德镇333403 景德镇陶瓷大学国家日用及建筑陶瓷工程技术中心江西景德镇333001 江门职业技术学院广东江门529090

为了提升低温固体氧化物燃料电池阴极的电化学性能,设计制备了2种具有多功能层级骨架结构的La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)/Ce_(0.9)Gd_(0.1)O_(2-δ)(LSCF/GDC)阴极材料,研究了层级骨架阴极的显微结构和电化学性能。结果表... 详细信息

为了提升低温固体氧化物燃料电池阴极的电化学性能,设计制备了2种具有多功能层级骨架结构的La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-δ)/Ce_(0.9)Gd_(0.1)O_(2-δ)(LSCF/GDC)阴极材料,研究了层级骨架阴极的显微结构和电化学性能。结果表明:GDC初级骨架其孔隙率高达80.5%,充分保证了LSCF或GDC次级骨架的构建、后续负载以及工作态下的氧气扩散。采用弛豫时间分布分析不同阴极的电化学阻抗谱,以LSCF纳米颗粒为次级骨架,具有连续电子导电通道,显著增加了反应活性位点,后续负载的GDC纳米颗粒协同促进了氧气的吸附/解离,其600℃条件下的总极化电阻仅为_(0.2)36Ω·cm^(2),得到了制备工艺简单、氧还原反应活性强的层级骨架阴极,有望推动低温固体氧化物燃料电池的进一步发展。

关键词：低温固体氧化物燃料电池阴极层级骨架弛豫时间分布

低温固体氧化物燃料电池新型CeO2基复合电解质研究

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无机材料学报 2008年第3期23卷 573-577页

作者：邸婧王成扬陈明鸣朱斌天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 Department of Chemical Engineering and Technology Royal Institute of Technology(KTH)S-100 44 StockholmSweden

采用一种钐掺杂的氧化铈(SDC)-碳酸盐复合物作为低温固体氧化物燃料电池(LTSOFC)的电解质.利用交流阻抗测试400～700℃不同气氛下的导电性能:电解质的电导率在大约500℃发生突变,表明传导机理发生改变;500℃以上电导率随碳酸盐组分增加... 详细信息

采用一种钐掺杂的氧化铈(SDC)-碳酸盐复合物作为低温固体氧化物燃料电池(LTSOFC)的电解质.利用交流阻抗测试400～700℃不同气氛下的导电性能:电解质的电导率在大约500℃发生突变,表明传导机理发生改变;500℃以上电导率随碳酸盐组分增加而增大;还原性气氛下的电导率高于氧化性气氛下的电导率.以不同碳酸盐含量的电解质材料制备阳极支撑型单电池,运行中发现,在阴极和阳极侧均有水产生,说明同时存在氧离子和质子传导.电流-电压特性和功率特性显示,所有复合物电解质均有优于纯SDC电解质的电池性能,其中碳酸盐含量为20wt%时性能最好,500℃开路电压为1.00V,最大功率密度达415mW·cm^(-2).

关键词：钐掺杂的氧化铈(SDC) 碳酸盐电解质低温固体氧化物燃料电池电导率

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低温固体氧化物燃料电池法开采天然气水合物

地质科技情报 2012年第3期31卷 128-134页

作者：范勇蒋国盛张凌宁伏龙胡代平陆洪智刘力韩博中国地质大学岩土钻掘与防护教育部工程研究中心武汉430074 中国地质大学研究生院武汉430074 福建省建筑科学研究院结构检测所福州350025 中国地质大学工程学院武汉430074 中国地质大学地质超深技术钻探国家专业实验室北京100083

热开采法、抑制剂刺激法等传统天然气水合物开采方法将破坏水合物地层,不能有效地解决海底地层破坏和开采使用化石燃料燃烧后所存在的碳储存和碳捕捉问题。介绍了低温固体氧化物燃料电池法开采天然气水合物的方法。该方法利用CO2置换天... 详细信息

热开采法、抑制剂刺激法等传统天然气水合物开采方法将破坏水合物地层,不能有效地解决海底地层破坏和开采使用化石燃料燃烧后所存在的碳储存和碳捕捉问题。介绍了低温固体氧化物燃料电池法开采天然气水合物的方法。该方法利用CO2置换天然气水合物地层中的甲烷,运送到低温固体氧化物燃料电池的阳极,在阴极通入空气,发生电化学反应,产生电能,并将产出的CO2通入到天然气水合物地层,置换出甲烷。该方法简单、实用,克服了传统开采方法所存在的问题,发电效率较传统发电方法大幅提高。

关键词：天然气水合物开采低温固体氧化物燃料电池二氧化碳海底冻土水合物发电

具有异质界面的低温固体氧化物燃料电池的界面调控及性能优化

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具有异质界面的低温固体氧化物燃料电池的界面调控及性能优化

作者：钱佳琪西南石油大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池是一种先进的、高效、环保的能源转换系统装置,由于其自身的突出优点,为人们广泛重视和研究,也必定会在不久的将来,成为能源结构中的重要角色,为改善能源结构带来重大影响。目前主流的SOFC(固体氧化物燃料电池)技术... 详细信息

固体氧化物燃料电池是一种先进的、高效、环保的能源转换系统装置,由于其自身的突出优点,为人们广泛重视和研究,也必定会在不久的将来,成为能源结构中的重要角色,为改善能源结构带来重大影响。目前主流的SOFC(固体氧化物燃料电池)技术都是以氢燃料为主,尽管氢燃料拥有清洁无污染,不损害电极等优点,但它存在着因体积密度小而在储存运输方面成本很高的问题,氨燃料可能是个不错的选择,因为它储存运输方便且成本较低,在传统的高温SOFC上阳极对氨有很高的催化活性,获得的功率密度与使用氢燃料相当。作为SOFC的关键材料之一的电解质材料,其性质也一直为人们所关注。在诸多电解质材料中,CeO2基材料由于其在中低温具有较高的电导率,是目前替代YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)的主要材料之一。本文采用简单的一步干压法制备不同电解质和电极的对称电池,拟在探究出所用材料中最好的电解质基体材料,较好的电极材料,最佳复合电解质的组分比例来改善和优化界面接触来提升电池电化学性能以及将氢氨燃料应用于对称电池的性能对比研究。(1)通过对用纯组分CeO2,LTO(Li4Ti5O12)以及SDC(Sm0.2Ce0.8O2-δ)作电解质,Ni-NCAL(LiNi0.815Co0.15Al0.035O2)作电极制备的对称电池进行表征测试以及电化学测试,得出三种对称电池都具有良好的致密性,不会出现串气现象,显示出一步干压且无需烧结方法的有效性。从电化学测试结果来看,当使用SDC作电解质时,对称电池能获得最高功率密度,在550和500℃分别为401.7和276.9 m W cm-2。(2)通过对使用NCAL和NCM(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2-δ)作为第二相材料对SDC进行复合,分别用Ni-NCAL以及Ni-NCM作电极制备的对称电池进行电化学性能测试以及表征测试,XRD显示出出两种电极材料与SDC分别混合后在高温中的稳定性,不会发生相结构的转变,SEM同样说明电池的致密程度高。电化学性能经过对比得出Ni-NCAL|SDC/NCAL|Ni-NCAL对称电池的性能更好,在550和500℃时,最高功率密度分别为894.5和670.1 mW cm-2。EIS图也分析对比出NCAL材料的加入相比于NCM,Rohm以及Rp更小,离子电导率更高。经过复合电解质组分探究实验发现,SDC:NCAL为7:3时,性能最优。(3)通过使用上述7:3的比例制备Ni-NCAL|SDC/NCAL|Ni-NCAL对称电池,在500和550℃的氨燃料中,对称电池的最大功率密度分别为500.1和755 mW cm-2。这是该温度下以氨为燃料的SOFC达到的最高功率密度。并经XRD分析,与氢燃料相似,阳极燃料侧生成的Li2CO3和LiOH·H2O是提高离子电导率的关键成分。同样SEM表明,阳极Ni网在氨燃料条件下会出现褶皱与孔洞,结构可能会被破坏,稳定性会降低。

关键词：低温固体氧化物燃料电池氢燃料氨燃料一步干压法界面调控

基于氧化钐的低温固体氧化物燃料电池性能及机理研究

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基于氧化钐的低温固体氧化物燃料电池性能及机理研究

作者：马龙清东南大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种燃料利用效率高的电化学装置,对实现“碳达峰、碳中和”具有重要战略意义,具有广阔的商业化前景。然而,传统SOFC的高温工作环境限制了其商业化进程,因此,研发先进的低温固体氧化物燃料电池（LT-SOFC）... 详细信息

固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种燃料利用效率高的电化学装置,对实现“碳达峰、碳中和”具有重要战略意义,具有广阔的商业化前景。然而,传统SOFC的高温工作环境限制了其商业化进程,因此,研发先进的低温固体氧化物燃料电池（LT-SOFC）成为进一步推广SOFC的重中之重。目前,以铈（Ce）为代表的稀土金属元素在LT-SOFC研发中崭露头角,有望成为新一代LT-SOFC电解质,本文以氧化钐（SMO）为基础,探讨SMO晶体结构对离子传输的影响,并以此为基础,分析阳离子掺杂对SMO基材料离子传输机制的调控和改性的效果,分析长期工作下SMO基燃料电池失效的主要原因,并对电池稳定性进行优化。本文主要内容如下:（1）本文通过控制烧结温度,成功合成了立方相SMO、混合相SMO和单斜相SMO。电化学测试表明,以立方相SMO为电解质的燃料电池在550℃的最大功率密度（Maximum Power Density,MPD）达到0.876 W cm-2,高于单斜相的0.65 W cm-2和混合相的0.796 W cm-2。进一步分析XRD和XPS结果证明,立方相SMO拥有比单斜相SMO更多的氧空位,因此提供了更多离子传输的通道。利用纯质子导体构建氧离子阻挡层,并结合FTIR数据,证明立方相SMO和单斜相SMO均通过Vehicle传输质子。与单斜相SMO相比,立方相SMO同时存在氧离子传输,因此,具备质子/氧离子共传导特性的立方相SMO表现出更优异的性能。研究展现了立方相SMO作为离子导体的巨大潜力,为SMO基材料的进一步研究提供了基础。（2）本文在立方相SMO的基础上,通过共沉淀法,掺杂三类不同的金属阳离子,分别是与钐（Sm）同族同周期的钆（Gd）、同族不同周期的钇（Y）和不同族不同周期的钴（Co）。XRD和XPS结果证明,Gd和Y均成功掺入SMO中,且未生成新相。两者的掺杂均使SMO的缺陷从氧空位转化为间隙氧。而Co只有部分掺入SMO,还有部分与SMO反应生成钙钛矿结构的Sm Co O3。但Co的掺杂并未改变SMO的缺陷类型。电化学测试表明,掺杂Gd的SMO（Gd-SMO）相较于纯SMO,其MPD在490-550℃的温度下由0.51-0.777 W cm-2提升至0.620-0.813 W cm-2,而掺入Y的SMO（Y-SMO）和掺入Co的SMO（Co-SMO）性能均有下降。EIS拟合结果和DRT分析表明,Gd-SMO和SMO的质子传输能力和氧离子传输能力均优于Y-SMO和Co-SMO,且Gd-SMO中的质子传输阻碍远小于氧离子,而SMO中两者的传输阻碍相当,这导致Gd-SMO的离子传输能力相较于纯SMO的提升在低温下更明显。（3）本文通过碱金属碳酸盐沉淀硝酸钐,分别制备了Na2CO3包覆SMO（Na-SMO）、K2CO3包覆SMO（K-SMO）和Na2CO3与K2CO3共包覆SMO（Na-K-SMO）。XRD和XPS结果表明,K2CO3更易形成晶体,而Na2CO3则易生成非晶相。电化学实验表明,碱金属碳酸盐包覆可以有效提高SMO基材料的稳定性,其中,Na-SMO稳定性提升最大,工作12 h后性能仅衰减33.3%,离子电导率衰减18.6%,优于K-SMO和Na-K-SMO。EIS拟合结果和DRT分析证明,SMO基燃料电池稳定性差的主要原因是SMO在还原性氛围下产生杂质,从而阻碍了三相界面区（TPB）的电子与离子的分离,导致电极催化能力急剧衰减。采用碱金属碳酸盐包覆可以有效防止TPB区电解质材料还原,保证电池的稳定工作。本文通过材料表征和电化学测试等多种方法,围绕SMO材料,分析了其晶体结构对离子电导率的影响,并以此为基础,对SMO材料的性能和稳定性进行了改良,为进一步研究SMO基材料提供了基础和技术路线。

关键词：低温固体氧化物燃料电池稀土金属氧化物质子传输阳离子掺杂碱金属碳酸盐包覆

用于低温固体氧化物燃料电池的电解质复合方法的研究

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用于低温固体氧化物燃料电池的电解质复合方法的研究

作者：李硕湖北大学

学位级别：硕士

探索高离子电导率电解质是发展低温固体氧化物燃料电池的关键问题。燃料电池的电解质层在阻断电子传递的同时需要保持高离子输运特性。然而目前常用的电解质材料在低温下离子电导率相对较低,已不能满足燃料电池低温化的需求。近年来,异... 详细信息

探索高离子电导率电解质是发展低温固体氧化物燃料电池的关键问题。燃料电池的电解质层在阻断电子传递的同时需要保持高离子输运特性。然而目前常用的电解质材料在低温下离子电导率相对较低,已不能满足燃料电池低温化的需求。近年来,异质复合材料因其高离子导电特性引起了人们的广泛关注。例如,由半导体和离子导体按一定的比例复合而构成的半导体离子材料作为电解质时表现出优异的离子导电性,碳酸盐和掺杂氧化铈构造的复合电解质在低温下也表现出远高于单相掺杂氧化铈的离子导电特性。由此可见,使用异质复合是获得高离子电导率的重要方法。本文围绕离子导体电导率的提升,从电极材料-离子导体复合、低熔点熔融盐-离子导体复合、电子导电型低熔点氧化物-离子导体复合三个方面研究了复合材料相对于单相材料性能的变化,以及其在燃料电池中的应用。与单相材料相比,异质结构材料往往具有特殊的性能。针对NaBiTi O(NBT)电解质材料电导率较低且燃料电池的性能不稳定的问题,本文通过将其与其它材料构建异质结构来优化其电解质性能。首先,将NBT与具有高电子电导率的传统SOFC阴极材料LaSrCoFeO(LSCF)按不同质量比复合,研究复合电解质的性能相比于纯NBT电解质电池性能的变化。研究发现电池功率输出依赖于NBT-LSCF的质量比。该复合材料在30 wt%NBT-70 wt%LSCF(3NBT-7LSCF)时,获得了最佳功率输出。此时,电子导体的质量超过了离子导体的重量,与其它异质复合电解质的最优比例明显不同。然而电池的稳定性不佳,为进一步提高电池的稳定性,本文在NBT-LSCF复合电解质中添加了碳酸钠与碳酸锂的复合物以在NBT-LSCF颗粒外构造碳酸盐非晶壳,达到保护NBT-LSCF颗粒不被还原的目的。研究表明碳酸盐的添加有效改善了电池的稳定性。本研究表明构建异质结构是一种有效的提高电解质的离子电导率和稳定性的途径。碳酸盐与离子导体的复合被证明能有效提升离子导体在低温下的离子电导率,熔融态的碳酸盐与电解质颗粒间的界面被认为能提供有效的离子传输通道。因此,本文研究了低熔点熔融盐的添加对电池性能的影响机制。以低熔点Li OH为例,将其与钐掺杂氧化铈(SDC)复合构建复合电解质,研究了不同Li OH添加量对电池性能如开路电压、输出功率等的影响。研究发现电解质中添加Li OH的电池的欧姆阻抗随Li OH添加量的增加而降低,但质量传输阻抗随Li OH添加量的增加而增加。同时,研究了不同Li OH添加量的电池性能的差别与电池微结构之间的关联机制。此外,为理解添加物在电池工作温度下的形态对电池性能的影响,研究了SDC电解质中使用具有不同熔点的Li OH、Na Cl、KCl等浸渍对电池的形貌和输出性能的影响。研究表明所添加的盐类的熔点高低影响了其在电池工作温度下的形态,高熔点的盐类添加物在电池工作温度下处于固态,不利于电池性能的提升。研究表明将离子导体与电子导体和熔融盐的复合都有助于提升离子电导率。本研究进一步将离子导体与电子导电型的低熔点物质复合,研究其作为电解质的可行性。Mn O是一种导电性良好的过渡金属氧化物,据报道其熔点为535℃,在燃料电池工作温度(550℃)下将会融化。本研究将Mn O与SDC复合构建复合电解质,以期获得离子电导率的提升、改善电池性能。研究了Mn O与SDC的比例对电池性能的影响,以及电池的性能对温度的依赖关系。

关键词：低温固体氧化物燃料电池复合电解质电子导体与离子导体电化学阻抗谱稳定性

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低温固体氧化物燃料电池研究进展

电源技术 2008年第2期32卷 75-79页

作者：毛宗强黄建兵王诚刘志祥清华大学清华大学核能与新能源技术研究院北京100084

题记：清华大学毛宗强教授作为本刊的编委，多年来始终支持着本刊的发展，不断给予本刊建设性和指导性的意见与建议。本期我们约请他为读者撰文介绍了低温固体氧化物燃料电池（SOFC）的发展趋势，从电池结构、电池材料和产业现状等诸方... 详细信息

题记：清华大学毛宗强教授作为本刊的编委，多年来始终支持着本刊的发展，不断给予本刊建设性和指导性的意见与建议。本期我们约请他为读者撰文介绍了低温固体氧化物燃料电池（SOFC）的发展趋势，从电池结构、电池材料和产业现状等诸方面说明其进展。低温SOFC已经突破传统的管式和平板式结构，出现直径为毫米级的微管式SOFC、金属支撑的平板式SOFC以及单气室SOFC。低温SOFC可以直接操作天然气、煤气、生物质气、甲醇、乙醇和氨水等燃料，因此本文特别关注600℃以下的低温SOFC，认为其最有市场前景。

关键词：低温固体氧化物燃料电池 SOFC 平板式结构清华大学发展趋势电池结构产业现状电池材料

低温固体氧化物燃料电池复合电解质与新型阴极材料研究

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低温固体氧化物燃料电池复合电解质与新型阴极材料研究

作者：范梁栋天津大学

学位级别：硕士

能源危机和环境污染问题已经成为世界关注的话题。开发新型能源和发展高效能源利用系统是目前科学领域的研究热点。从短期看来,发展高效能源系统更具有潜力。固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效的能源转换效率、灵活的燃料选择和环境友... 详细信息

能源危机和环境污染问题已经成为世界关注的话题。开发新型能源和发展高效能源利用系统是目前科学领域的研究热点。从短期看来,发展高效能源系统更具有潜力。固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效的能源转换效率、灵活的燃料选择和环境友好性受到重视。中、低温SOFC因在材料的选择、制备成本和操作稳定性的独特优势而成为该领域的研究重点。本论文围绕低温SOFC的新型复合电解质材料钐掺杂氧化铈-(Li2/Na2)CO3 (SDC-Carbonate, SCC)及其新型阴极材料开展了相关研究:1、首先采用柠檬酸-硝酸燃烧法(CN)、碳酸铵共沉淀法(CP)和固相反应法(SR)制备SCC前躯体--SDC粉末,考察SDC的物理化学性质对复合材料的电化学性能的影响。2、采用干压-共烧结方法制备以SCC为电解质、Ni基材料为电极的SOFC单电池。考察SOFC单电池组件之间的化学、热兼容性和电池短时间操作稳定性,并利用电化学阻抗谱分析单电池的电化学性能和离子传导机理。3、初步探索了具有K2NiF4型结构的Pr2Ni0.76Cu0.24O4+δ(PNCO)材料做SDC-碳酸盐(CN-SCC)复合电解质基单电池的阴极材料的可行性。通过实验,得到下述结论;SDC粉末的材料物理化学性质(比表面、形貌和表面化学性质)对复合材料的电化学性能影响明显。其中采用柠檬酸燃烧法制备的SCC复合材料获得最好的离子电导率和电化学功率密度(550°C达到916.4mWcm-2),优异的电化学性能归结于SDC粉末与碳酸盐形成的独特界面结构。SCC与Ni基电极以及PNCO材料在H2/air条件下化学、热兼容性良好。电化学阻抗谱确认单电池的欧姆阻抗和极化阻抗都满足高电化学性能的要求。以CN-SCC为电解质、Ni基材料为电极的单电池在2h的短时间操作过程中性能稳定。极化阻抗谱测试证实复合电解质的离子导电方式与传统单相电解质的离子导电方式不同,并且为H+/O2-混合传导。借助空间电荷模型初步分析复合电解质的新型界面离子传导机理。使用PNCO电极材料的单电池也在600°C获得了647.0mWcm-2的电化学功率密度和短时间操作稳定性。

关键词：低温固体氧化物燃料电池复合电解质离子电导率 K2NiF4结构电极界面离子传导干压-共烧结