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α-二亚胺稳定的低价铝化合物的合成及其与联烯类小分子的反应性研究

α-二亚胺稳定的低价铝化合物的合成及其与联烯类小分子的反应性...

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作者：张爽爽西北大学

学位级别：硕士

含低价金属的主族金属-金属键化合物和金属卡宾化合物由于在小分子活化和催化领域具有丰富的应用价值,从而受到化学家的青睐。合成此类化合物的关键是选择空间位阻和电子效应合适的配体。我们选用α-二亚胺这种有较大空间位阻的氧化还... 详细信息

含低价金属的主族金属-金属键化合物和金属卡宾化合物由于在小分子活化和催化领域具有丰富的应用价值,从而受到化学家的青睐。合成此类化合物的关键是选择空间位阻和电子效应合适的配体。我们选用α-二亚胺这种有较大空间位阻的氧化还原性配体来稳定金属-金属键和金属卡宾化合物,这些化合物的金属中心和配体骨架都可以作为反应位点参与小分子活化。本文基于α-二亚胺配体稳定的铝铝键化合物,探究了其与具有累积双键的联烯和CO小分子的反应性。通过尝试得到了一例大位阻的α-二亚胺配体稳定的铝卡宾阴离子化合物,并且初步研究了其与CO和4-二甲氨基吡啶的反应性。1、概括介绍了铝铝单键化合物和铝卡宾化合物的发展历程及其与小分子的反应性研究;简单介绍了具有大位阻的α-二亚胺类配体L[N,N-二(2,6-二苯甲基-4-甲基)苯基-α-二亚胺]的合成和反应性研究。2、探究了α-二亚胺配体稳定的铝铝键化合物[L(THF)Al-Al(THF)L](1;L=[(2,6-i PrCH)NC(CH)])与联烯和CO小分子的反应性,得到了环加成产物[LAl(μ-CH-C=CHOMe)](2)、[LAl(μ-CH-C=CHCy)](3)、[LAl(μ-CH-C=CHBpin)](4)、[LAl(μ-OCO)](5)。令人意外的是,在还原剂Na的存在下,化合物1的还原中间体[LAl:]与联烯小分子MeC=C=CH反应得到一例插入至Al-L间的产物[LAl(μ-CH=C=CMe)(μ-CH-CH=CMe)][Na(EtO)](6)。3、合成了具有大位阻的α-二亚胺类配体L[N,N-二(2,6-二苯甲基-4-甲基)苯基-α-二亚胺]稳定的铝卡宾阴离子化合物[LAl(THF)](7),并利用此铝卡宾阴离子化合物成功活化了CO与4-二甲氨基吡啶小分子。化合物7与CO反应得到铝的碳酸盐产物[LAl(CO)Na(THF)Na(DME)](8),与4-二甲氨基吡啶通过还原C-C偶联反应得到去芳构化的含有两个Al-N键的化合物[LAl(DMAP)][Na(DME)](9)。

关键词：低价主族金属化合物铝铝键化合物铝卡宾化合物小分子活化 DFT计算

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