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激发态分子内质子转移:一种新型的传感机制及其在荧光传感器中的应用

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材料导报 2015年第13期29卷 49-57页

作者：程晓红钟志成王松湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室襄阳441053 湖北文理学院物理与电子工程学院襄阳441053

荧光传感器具有灵敏度高、专一性强、样品处理简易及操作过程方便、响应速度快、可用于体内和体外成像研究等优点,颇受人们的青睐。在新型荧光传感器的设计中,传感器识别单元与信号报告单元之间的传感机制一直受到人们的广泛关注。随着... 详细信息

荧光传感器具有灵敏度高、专一性强、样品处理简易及操作过程方便、响应速度快、可用于体内和体外成像研究等优点,颇受人们的青睐。在新型荧光传感器的设计中,传感器识别单元与信号报告单元之间的传感机制一直受到人们的广泛关注。随着超分子科学的发展,一些新型的传感机制被应用于传感器的设计中。其中,基于激发态分子内质子转移(ESIPT)机理的荧光传感器通常具有发光强、斯托克斯位移较大、光稳定性好等优异特性,表现出良好的传感性能。综述了ESIPT这种新型的荧光传感机制的研究进展,包括此传感机制的基本原理,其在荧光传感器设计中的应用,并展望了该领域的发展趋势。

关键词：传感机制激发态分子内质子转移化学传感器比率荧光

几个荧光探针分子的传感机制及其激发态质子转移研究

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几个荧光探针分子的传感机制及其激发态质子转移研究

作者：刘松松山东师范大学

学位级别：硕士

激发态分子内或分子间质子转移(ESIPT)是一种光致异构化过程,通常利用氢键桥的搭建而进行反应,经历四级光循环系统产生双荧光发射。光激发会促使氢键增强,因此质子转移在激发态更容易进行,实验和理论也多偏向于激发态质子转移的特性研究... 详细信息

激发态分子内或分子间质子转移(ESIPT)是一种光致异构化过程,通常利用氢键桥的搭建而进行反应,经历四级光循环系统产生双荧光发射。光激发会促使氢键增强,因此质子转移在激发态更容易进行,实验和理论也多偏向于激发态质子转移的特性研究。ESIPT分子对环境介质具有显著的光谱敏感性,可以作为荧光探针用于生物分子、化学物质和离子的检测。基于ESIPT机理设计的探针分子也常涉及其他的光物理机制,例如分子内电荷转移(ICT)和光诱导电子转移(PET)等。对这些机理进行深入分析可以使其应用于更多的研究领域,为实验探索获得更深层次的理论支撑。本文对几种荧光团的传感机制进行了理论分析,其中ESIPT反应是我们着重研究的对象。全部的分析过程均是基于密度泛函理论(DFT)和含时密度泛函理论(TDDFT)进行的。1.2-羟基-1-萘醛-(4-吡啶甲酸)-腙(HL)的ESIPT机理及其对Al的检测研究基于激发态分子内质子转移和光诱导电子转移过程,我们研究了HL对Al的传感机理。通过分析前线分子轨道(FMOs)和红外(IR)振动光谱,可以发现氢键在第一激发态(S)是增强的。约化密度梯度(RDG)分析为氢键提供了可视化的图形表达。计算的电子光谱与实验结果一致。势能曲线的走势显示质子转移在S态更易于进行。分子构型和荧光强度的改变表明HL与Al配位后,激发态分子内质子转移和光诱导电子转移过程是被禁止的。2.新型肼(NH)传感器TAPHP的传感机理以及它的ESIPT和ICT过程研究基于DFT和TDDFT方法研究了TAPHP以及TAPDP(TAPHP与NH进行环化反应的产物)的分子特性。分析表明,TAPHP和TAPDP中皆存在激发态分子内质子转移和分子内电荷转移现象。空穴-电子分布的特征显示TAPHP和TAPDP的激发形式属于电荷转移激发。氢键的强弱变化通过独立梯度模型(IGM)和拓扑分析进行了表征。计算的键临界点(BCP)参数和内核-价层二分点(CVB)指数也用来考察氢键强弱。反应物和生成物之间的自由能差是负的,这意味着环化反应是自发进行的。原子电荷和核磁共振氢(H-NMR)谱分析确定了反应位点。此外,与实验吻合良好的电子光谱证实了TAPHP是肼的优良传感器。***体系中分子内质子转移被分子间氢键打破的一种新型机制研究实验中报道了2-(4-(二甲基氨基)苯基)-3-羟基-6,7-二甲氧基-4H-铬-4-酮(HOF)的光物理和光化学性质,然而缺乏相应的理论解释。因此我们模拟了HOF在不同溶剂中的化学反应。研究发现HOF与甲醇的混合体系(HOF-2M)中存在分子间氢键,基于此我们对HOF的醇监测机理进行了深入探讨。拓扑分析和约化密度梯度可视化分析表明,HOF-2M的分子内氢键被强分子间氢键破坏,这导致质子转移被禁阻。HOF在甲醇溶剂中的荧光淬灭现象为检测醇类物质提供了合适的传感机制。前线分子轨道和红外光谱的分析验证了激发态氢键增强机理。HOF的质子转移路径也通过观察势能曲线的变化趋势获得。4.不同取代基对3-羟基色酮衍生物(3HCs)的激发态分子内质子转移的影响研究具有不同取代基的3-羟基色酮衍生物被优化计算。四种3HCs在第一激发态的氢键强度通过红外光谱、前线分子轨道以及约化密度梯度分析进行了比较,得到的一致结论为:FM>BFM>BFBC>CCM。对以O-H键长为坐标变量得到的势能曲线进行分析获得了3HCs的质子转移过程,比较势垒大小可以发现氢键越强则质子转移越容易进行。此外,BFBC因具有大的吸光度被认为是四种3HCs中监测细胞的最理想荧光团。本论文共由七章组成:第一章为绪论,主要介绍了电子激发态、氢键动力学、激发态质子转移和荧光探针的有关内容,第二章为理论方法,主要介绍了密度泛函理论、含时密度泛函理论的相关知识以及Multiwfn程序的应用,第三章到第六章是基于以上理论方法开展的研究工作。第三章研究了HL的质子转移过程以及它对Al的检测机理,发现氢键在激发态增强会促进质子转移发生。第四章理论研究了新型肼传感器TAPHP的传感机理,发现反应物TAPHP和产物TAPDP都会经历激发态质子转移和分子内电荷转移过程。第五章研究了HOF探针对醇的检测机理,提出体系中分子内质子转移被分子间氢键打破的机制。第六章研究了不同取代基对3-羟基色酮衍生物的激发态分子内质子转移的影响并总结了四种衍生物发生质子转移的能力。第七章是对所做工作的总结以及对未来研究工作的展望。

关键词：激发态质子转移传感机制氢键势能曲线拓扑分析

基于纳米功能界面和新型传感机制的生物传感器件

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化学传感器 2005年第2期25卷 19-20页

作者：夏兴华王康袁金华宋焱焱南京大学化学化工学院生命分析化学教育部重点实验室江苏南京210093

纳米材料因其具有光、电、磁和高的比表面等特殊性质,在催化、电化学、生物电子器件等领域显示出重大的潜在应用前景.利用现有的和新开发的化学制备原理合成具有生物相容的纳米功能界面,探索其在生物分子组装、生物分子的直接电子转移... 详细信息

纳米材料因其具有光、电、磁和高的比表面等特殊性质,在催化、电化学、生物电子器件等领域显示出重大的潜在应用前景.利用现有的和新开发的化学制备原理合成具有生物相容的纳米功能界面,探索其在生物分子组装、生物分子的直接电子转移、生物催化和传感等方面的应用,将为生命科学的发展开辟新的天地,同时也为重大疾病的早期诊断和预警提供有力的工具.

关键词：纳米材料传感机制生物传感器件纳米功能界面生物分子

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MXene在压力传感中的研究进展

无机材料学报 2024年第2期39卷 179-185页

作者：尹建宇刘逆霜高义华华中科技大学物理学院武汉430074 华中科技大学武汉光电国家研究中心纳米表征与纳米器件中心武汉430074

近年来,压力传感器在智能可穿戴纺织品、健康监测、电子皮肤等领域得到了广泛应用。二维纳米材料MXene的出现,为压力传感带来了全新的突破。Ti3C2Tx是压力传感领域研究最多的MXene,具有良好的机械性能、高导电性、优异的亲水性以及广泛... 详细信息

近年来,压力传感器在智能可穿戴纺织品、健康监测、电子皮肤等领域得到了广泛应用。二维纳米材料MXene的出现,为压力传感带来了全新的突破。Ti3C2Tx是压力传感领域研究最多的MXene,具有良好的机械性能、高导电性、优异的亲水性以及广泛的可修饰性,是理想的压力传感材料。因此,近些年研究者们对MXene在压力传感器中的设计和应用进行了大量探索和研究。本文总结了MXene的制备技术和抗氧化方法。同时介绍了基于MXene的微结构设计,包括气凝胶/多孔结构材料、水凝胶、柔性衬底和薄膜。该类设计有利于提高压力传感器的响应范围、灵敏度和柔韧性,促进了压力传感器的快速发展。此外,进一步探讨了MXene压力传感器的工作机制,包括压阻式、电容式、压电式、摩擦电式、电池式和纳米流体式等。MXene以其优异的特性而在各种机制的传感器中得到了广泛应用。最后,对MXene材料的合成、性质以及其在压力传感方面的机遇和挑战进行了展望。

关键词： MXene 压力传感器合成方法传感机制专题评述

微结构化柔性压力传感器的性能增强机制、实现方法与应用优势

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化学进展 2022年第10期34卷 2202-2221页

作者：赵静王子娅莫黎昕孟祥有李路海彭争春北京印刷学院印刷与包装工程学院北京102600 北京印刷学院北京市印刷电子工程技术研究中心北京102600 深圳大学物理与光电工程学院教育部光电器件与系统重点实验室柔弹性电子与纳米传感器研究中心深圳518060

柔性压力传感器具有易共形、高灵敏、快响应等特点,是发展物联网、可穿戴电子、触觉人工智能等领域的关键核心器件。通过敏感功能材料开发、功能层微结构设计、微纳制造方法优化等策略,可提升柔性压力传感器的综合性能,扩张其应用场景... 详细信息

柔性压力传感器具有易共形、高灵敏、快响应等特点,是发展物联网、可穿戴电子、触觉人工智能等领域的关键核心器件。通过敏感功能材料开发、功能层微结构设计、微纳制造方法优化等策略,可提升柔性压力传感器的综合性能,扩张其应用场景。其中,功能层微结构的创新设计被普遍认为是增强柔性传感器性能最有效的手段之一。本文综述了近年来基于微结构化的柔性压力传感器的最新研究进展,围绕微结构对于柔性压力传感器性能增强的机制、微结构的设计与实现方法以及微结构化柔性压力传感器在人机交互、医疗健康等领域的应用等方面进行详细阐述,并在此基础上对其未来发展方向进行展望。

关键词：柔性压力传感器柔性电子微结构传感机制性能增强医疗健康人机交互

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卤化物钙钛矿敏感材料及其气敏传感应用

硅酸盐学报 2024年第1期52卷 292-304页

作者：韩飞王玲玲陈伟胡银章芬邵伟江西省科学院能源研究所南昌330096 江西省科学院应用化学研究所南昌330096 南昌航空大学环境与化学工程学院南昌330063

近年来,卤化物钙钛矿材料的光物理性质被充分研究,因其具有高电子迁移率和双极性电荷传输等特性,在室温气敏传感领域具有广阔的应用前景。本综述介绍了卤化物钙钛矿材料及其气敏传感应用,调研了卤化物钙钛矿气敏传感材料的研究现状,详... 详细信息

近年来,卤化物钙钛矿材料的光物理性质被充分研究,因其具有高电子迁移率和双极性电荷传输等特性,在室温气敏传感领域具有广阔的应用前景。本综述介绍了卤化物钙钛矿材料及其气敏传感应用,调研了卤化物钙钛矿气敏传感材料的研究现状,详细探讨了不同体系卤化物钙钛矿气敏传感器在NO_(x)、NH_(3)、H_(2)S、挥发性有机化合物(VOCs)以及其他有毒、有害气体检测方面的性能参数和传感机制,最后展望了卤化物钙钛矿气敏传感器的发展趋势,以期为进一步提高器件性能和拓展器件应用提供参考。

关键词：卤化物钙钛矿传感器气敏性能传感机制

基于碳纳米管及其复合材料的柔性应变传感器研究进展

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材料导报 2024年第14期38卷 66-76页

作者：张永芳文镜茜董丽虹王海斗郭伟玲黄艳斐西安理工大学印刷包装与数字媒体学院西安710054 陆军装甲兵学院装备再制造技术国防科技重点实验室北京100072 陆军装甲兵学院机械产品再制造国家工程研究中心北京100072

压阻式应变传感器常被用于监测结构部位的变形状况,通过将捕获到的机械信号转变为电信号,从而实现对应变的监测。考虑到监测对象的结构和实际应用,压阻式应变传感器需要具备一定的柔性,以此实现弯曲或可拉伸界面的应变监测,为制备出对... 详细信息

压阻式应变传感器常被用于监测结构部位的变形状况,通过将捕获到的机械信号转变为电信号,从而实现对应变的监测。考虑到监测对象的结构和实际应用,压阻式应变传感器需要具备一定的柔性,以此实现弯曲或可拉伸界面的应变监测,为制备出对应变敏感度高、耐用性强、不易损坏且能够在承受多次循环负载后依然具备良好性能的应变传感器,近年来导电层所使用的传感材料成为研究热点。碳纳米管具有特殊的性质并且与金属导电材料银、铜等或碳系导电材料中的石墨烯、炭黑等相互掺杂有显著的增强效果,因此在制备高性能的柔性应变传感器中有着巨大的潜力。本文综述了近年来为了提高应变传感性能而使用碳纳米管及其复合材料所制备的柔性应变传感器的研究现状,介绍了相关应变传感机制以及碳纳米管基应变传感器在各领域的应用,并讨论了碳纳米管基柔性应变传感器所面临的挑战。

关键词：碳纳米管复合材料应变传感器高性能传感机制

铜掺杂与氮化碳复合氧化锌材料结构和二氧化氮气体传感性质的密度泛函理论计算

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化学学报 2023年第11期81卷 1493-1499页

作者：王娟肖华敏谢丁郭元茹潘清江黑龙江大学功能无机材料化学教育部重点实验室化学化工与材料学院哈尔滨150080 东北林业大学生物质材料科学与技术教育部重点实验室材料科学与工程学院哈尔滨150040

氮氧化物已引发环境污染和危害人类健康等诸多问题.然而,氧化锌基传感器件在监测时存在响应和恢复时间长、核心材料和传感反应过程中间体结构不明确、传感机制不清楚等缺点.为应对这些挑战,采用了全电子密度泛函理论探索铜掺杂氧化锌(... 详细信息

氮氧化物已引发环境污染和危害人类健康等诸多问题.然而,氧化锌基传感器件在监测时存在响应和恢复时间长、核心材料和传感反应过程中间体结构不明确、传感机制不清楚等缺点.为应对这些挑战,采用了全电子密度泛函理论探索铜掺杂氧化锌(标记为ZOC)及其复合物材料的结构和对NO_(2)的传感反应;计算了复合物ZOC/CN和ZOC/Gr,并与纯ZnO进行对比,其中CN和Gr分别代表二维材料石墨型氮化碳和石墨烯.计算显示, ZOC具有Cu-Zn杂核双金属活性吸附位点;铜的引入增大了金属成分对最前线占据轨道贡献,使得ZOC可同时通过Cu/Zn-O供体作用和反馈供体作用吸附NO_(2);其吸附自由能相比ZnO增大0.27 eV.这很好地解释了铜掺杂氧化锌有更快NO_(2)响应时间的实验结果.进一步复合CN能够提高NO_(2)传感性能:ZOC/CN具有最大的NO_(2)吸附能、很小的吸附第二个NO_(2)上坡能(决速步)和较大的硝酸盐生成能.通过电子结构、反应能和界面相互作用计算,揭示了传感NO_(2)的反应机制.本工作为理解金属掺杂和材料复合等合成策略以及筛选有潜质敏感材料奠定了理论基础.

关键词： ZnO基敏感材料金属掺杂与二维材料复合 Cu-Zn双金属活性位点热力学反应与界面性质传感机制密度泛函理论计算

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压阻式柔性应变传感器研究进展

材料导报 2022年第19期36卷 44-54页

作者：张蕾李博高阳华东理工大学机械与动力工程学院上海200237

在信息时代,传感器已渗透到各个领域。压阻式柔性应变传感器因其优良的柔韧性、可拉伸/弯曲性以及在异形物体表面的“随形”贴合性,在智能穿戴、人机交互、结构服役过程监测等领域发挥了重要作用。压阻式柔性应变传感器一般有填充式、... 详细信息

在信息时代,传感器已渗透到各个领域。压阻式柔性应变传感器因其优良的柔韧性、可拉伸/弯曲性以及在异形物体表面的“随形”贴合性,在智能穿戴、人机交互、结构服役过程监测等领域发挥了重要作用。压阻式柔性应变传感器一般有填充式、夹层式和吸附式三种结构,三种结构在制备复杂程度、重复性及传感性能等方面均有差异。研究者们多采用传统方法实现结构构筑,但传统方法普遍存在操作复杂、成本高、重复性差等问题,而采用新兴的3D打印技术可以高效、高精度、可重复地构筑传感结构,赋予了传感器更大的发展空间。在构筑压阻式柔性应变传感器时需采用柔性基体材料和导电填料,构筑得到的传感器主要有裂纹扩展、导电网络断开和隧穿效应三种传感机制,传感机制的形成与传感器的微观结构和材料有关。另外,压阻式柔性应变传感器的传感性能通常通过灵敏度、传感范围、耐久性等参数来表征,而如何兼具多项优异性能是目前的研究热点。同时,压阻式柔性应变传感器的配套器件和技术是限制其发展的主要因素,尤其是在供电和信号传输方面。本文归纳了压阻式柔性应变传感器在材料选择、结构构筑、机理探索、性能优化、应用开发等方面的研究进展,分析了压阻式柔性应变传感器目前所面临的问题并展望其前景。

关键词：柔性应变传感压阻式柔性基体导电填料传感机制 3D打印