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基于电荷相互作用的仿贻贝高性能黏合凝胶

华东理工大学学报（自然科学版） 2020年第4期46卷 488-494页

作者：毕伯威华启侠沈学宁潘泳康唐颂超姚远华东理工大学材料科学与工程学院上海200237

基于贻贝黏附蛋白黏接的机理,通过无规共聚物聚[3-(甲基丙烯酰氨基)丙基]三甲基氯化铵聚丙烯酰胺基多巴胺(PMPTCDMA)与聚阴离子聚对苯乙烯磺酸钠(PNaSS)的电荷相互作用,制备了聚电解质凝胶PNaSS/PMPTCDMA。PNaSS/PMPTCDMA凝胶的力学性... 详细信息

基于贻贝黏附蛋白黏接的机理,通过无规共聚物聚[3-(甲基丙烯酰氨基)丙基]三甲基氯化铵聚丙烯酰胺基多巴胺(PMPTCDMA)与聚阴离子聚对苯乙烯磺酸钠(PNaSS)的电荷相互作用,制备了聚电解质凝胶PNaSS/PMPTCDMA。PNaSS/PMPTCDMA凝胶的力学性能可以通过调节邻苯二酚基团含量和水含量进行改变,在盐溶液中浸泡后,凝胶的断裂拉伸强度可达到1.89 MPa。此外,凝胶表现出优秀的黏附性能,浸泡前其对玻璃片的剪切强度为1.58 MPa,盐溶液浸泡后其剪切强度提高至6.17 MPa,比浸泡前提高了近3倍。这种仿贻贝高性能黏合凝胶有望用于水下或潮湿环境下的黏接领域。

关键词：仿贻贝聚电解质黏接水凝胶

仿贻贝抗氧化电活性的骨修复表面功能材料的制备及性能研究

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仿贻贝抗氧化电活性的骨修复表面功能材料的制备及性能研究

作者：周婷西南交通大学

学位级别：硕士

导电聚合物在电刺激作用下可以促进细胞的粘附、增殖和成骨分化,在骨再生应用中具有良好前景。此外,导电聚合物是抗氧化剂,可以用来保护细胞和组织免受过度活性氧(ROS)的损害。然而,纯导电聚合物由于缺乏细胞亲和力和骨诱导性,且易于过... 详细信息

导电聚合物在电刺激作用下可以促进细胞的粘附、增殖和成骨分化,在骨再生应用中具有良好前景。此外,导电聚合物是抗氧化剂,可以用来保护细胞和组织免受过度活性氧(ROS)的损害。然而,纯导电聚合物由于缺乏细胞亲和力和骨诱导性,且易于过氧化而失去抗氧化性,使得其在实际应用中不能达到良好的骨再生效果。因此,开发一种具有良好的细胞亲和力,骨诱导性,长效抗氧化性的电活性复合材料是十分必要的。在这里,我们通过脉冲电沉积驱动的层层组装技术(LBL-PED)原位组装聚吡咯-聚多巴胺-羟基磷灰石(PPy-PDA-HA)纳米薄膜,制备了一种具有电活性,细胞亲和力,持久的ROS清除和骨诱导性的多孔钛支架。研究了在LBL-PED过程中,聚吡咯-聚多巴胺纳米颗粒(PPy-PDA NPs)和羟基磷灰石纳米颗粒(HA NPs)原位合成的机制;探究了复合涂层可高效、长期、可回复清除自由基的机理;证明了电刺激和HA可以协同上调成骨基因的表达。并将这种多孔钛支架成功应用于骨组织的修复与再生。其研究内容可以分为以下三个部分:1、开发了一种通过LBL-PED,在二维钛网表面沉积得到了原位聚合的PPy-PDA NPs和HA NPs的方法。在涂层的制备过程中,PDA的儿茶酚基团和掺杂在PPy中的PO可以为Ca的吸附提供结合位点,以原位合成HA NPs。同样的,由HA NPs组装形成的HA层中,HA的Ca和PO能为PPy和PDA的聚合提供位点,以原位形成PPy-PDA NPs。通过扫描电镜图和能谱图,证明了通过原位形成的PPy-PDA NPs和HA NPs在涂层中具有均匀的分布,并提升了涂层的稳定性。2、通过DA和Py共沉积的方法,得到了具有高效、长期、可回复的抗氧化能力的PPy-PDA NPs,并进一步组装形成PPy-PDA-HA涂层。PPy-PDA-HA涂层中不仅具有大量可参与氧化还原反应的儿茶酚基团,且PDA易掺入PPy链的能力使得PPy更容易被氧化并失去电子以清除自由基。通过1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)自由基清除实验,证明了PPy-PDA-HA涂层具有长期有效和可回复的自由基清除能力。通过ROS体外清除实验,证明了PPy-PDA-HA涂层能够保护细胞免受过多ROS侵袭。3、由于功能性纳米颗粒PPy-PDA NPs和HA NPs在涂层中的均匀分布,使得涂层具有良好的骨再生能力。通过体外高通量电刺激后细胞形貌和MTT的结果,证明了PDA可以赋予PPy良好的细胞亲和性,从而增强了电刺激下细胞的粘附和增殖。可以促进在PPy-PDA-HA涂层表面细胞的铺展、黏附和增殖。通过体外高通量电刺激后细胞分化及基因表达的结果,证明了HA与电刺激可以协同上调成骨基因的表达。通过体内实验的结果,证明了复合涂层能够诱导新骨长入支架内部,有效减少了骨缺损面积,从而达到了骨修复的效果。综上,由于PPy-PDA-HA多孔支架集成了PPy-PDA NPs的电活性、细胞亲和力和抗氧化活性以及HA NPs的骨诱导性的协同作用,表现出良好的骨再生能力。这项研究为多孔支架的功能化提供了一种新的策略,显示了作为组织再生植入物的巨大前景。

关键词：仿贻贝 PPy导电聚合物层层组装电化学沉积羟基磷灰石抗氧化性骨诱导

基于聚乙烯亚胺主链的仿贻贝蛋白胶粘剂的制备及应用研究

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中国胶粘剂 2018年第2期27卷 26-30页

作者：武泽林李亮穆有炳万晓波武汉工程大学材料科学与工程学院湖北武汉430205 中国科学院青岛生物能源与过程研究所山东青岛266101 中国科学院大学北京100049

贻贝对各种基材(包括聚四氟乙烯在内)均具有极强的水下黏附力,故一种简单而高效的仿贻贝蛋白胶粘剂的合成方法具有良好的应用前景。以市售PEI(聚乙烯亚胺)和DHB(3,4-二羟基苯甲醛)为原料,在酸性条件下生成亚胺,在PEI侧链上引入邻苯二酚... 详细信息

贻贝对各种基材(包括聚四氟乙烯在内)均具有极强的水下黏附力,故一种简单而高效的仿贻贝蛋白胶粘剂的合成方法具有良好的应用前景。以市售PEI(聚乙烯亚胺)和DHB(3,4-二羟基苯甲醛)为原料,在酸性条件下生成亚胺,在PEI侧链上引入邻苯二酚官能团;经Na BH4(硼氢化钠)还原亚胺后,即可获得侧链含邻苯二酚的PEI基仿贻贝蛋白胶粘剂。研究结果表明:该胶粘剂对玻璃、金属及木材均具有良好的粘接力,其相对最高的粘接强度可达到2.0 MPa左右;由于原料廉价易得,合成工艺相对简单,故该胶粘剂的应用前景非常广阔。

关键词：仿贻贝胶粘剂聚乙烯亚胺邻苯二酚

基于邻苯二酚结构的仿贻贝黏附蛋白聚合物的制备及其应用研究

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基于邻苯二酚结构的仿贻贝黏附蛋白聚合物的制备及其应用研究

作者：武泽林武汉工程大学

学位级别：硕士

贻贝依靠足丝牢牢地黏附在被海水湿润的岩石、船底和一些临海建筑上,其优异的黏附强度足以抵抗海水的强大冲击。不仅如此,贻贝黏附蛋白几乎可以黏附在任何基材上,包括金属、金属氧化物、无机非金属材料和高分子材料,甚至极难被黏附的聚... 详细信息

贻贝依靠足丝牢牢地黏附在被海水湿润的岩石、船底和一些临海建筑上,其优异的黏附强度足以抵抗海水的强大冲击。不仅如此,贻贝黏附蛋白几乎可以黏附在任何基材上,包括金属、金属氧化物、无机非金属材料和高分子材料,甚至极难被黏附的聚四氟乙烯上,这些都是商品化的胶粘剂所不具备的。贻贝黏附蛋白的高强度的黏附能力启发科研工作者去开发能够具有高强度黏附的仿生胶粘剂以及其他材料。近几年来关于仿贻贝材料的报道层出不穷,性能上也是各不相同。但纵观所有相关文献,仍存在一些问题:引入邻苯二酚基团时大多采用昂贵的原材料,如:多巴胺,3,4-二甲氧基苯甲醛等;或采用数步合成含有邻苯二酚基团的接枝或聚合用单体,这些严重限制了所合成的仿贻贝蛋白黏附材料在实际中的应用。针对上述存在的问题,本论文通过调控原料来源及合成手段,采用廉价的起始原料,经简单易控的合成法工艺合成了三类新型仿贻贝蛋白聚合物,并对其应用进行了初步探索,研究的主要内容如下:(1)利用两种廉价商用材料(聚乙烯醇和3,4-二羟基苯甲酸),通过简单的酯化反应及去保护工艺,在聚乙烯醇主链上引入邻苯二酚功能基团,获得主链为聚乙烯醇侧链含有邻苯二酚基团的仿贻贝黏附蛋白胶粘剂。该胶粘剂对玻璃、金属及木材具有良好的粘接能力。(2)通过选择两种低成本的市售材料(聚乙烯醇和3,4-二羟基苯甲醛),通过简单的酸催化的缩醛反应,合成了环保且易于扩大化使用的仿贻贝蛋白聚合物,该聚合物具有优异的黏附性能。基于这种黏附特性,本论文制备了一种含锌防污涂层,涂层具有优异的黏附性能,机械硬度和高耐磨性,并且具有优异的控制释放能力。(3)以廉价的聚乙烯亚胺为主体,借助邻苯二酚基团与氨基的迈克尔加成反应,利用聚乙烯亚胺与含邻苯二酚的季铵盐单体共沉积工艺,制备了含有季铵盐的贻贝仿生涂层。该涂层对玻璃、塑料均具有良好的附着力,并具有良好的抗菌性能。

关键词：邻苯二酚仿贻贝黏附聚乙烯醇聚乙烯亚胺

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高强韧多功能水凝胶的制备与性能研究

高强韧多功能水凝胶的制备与性能研究

作者：徐波暨南大学

学位级别：硕士

水凝胶是一种由大量水和三维交联的亲水性聚合物网络组成的软材料。由于水凝胶具有良好的生物相容性、较大的聚合物网络孔径、与细胞外基质相似的微环境等诸多优点,水凝胶广泛应用于生物医学领域,如用于创伤敷料、药物缓释、软组织代替... 详细信息

水凝胶是一种由大量水和三维交联的亲水性聚合物网络组成的软材料。由于水凝胶具有良好的生物相容性、较大的聚合物网络孔径、与细胞外基质相似的微环境等诸多优点,水凝胶广泛应用于生物医学领域,如用于创伤敷料、药物缓释、软组织代替及修复、组织工程和生物传感器等。然而,力学性能差严重限制了传统的水凝胶在生物医学领域的实际应用。近年来,出现了许多新的策略改善水凝胶的力学性能,而在满足力学性能后,水凝胶的多功能性研究越来越被重视。本论文基于离子交联和纳米增强机理以及仿贻贝粘附机理,制备了一种具有高强韧、自愈合、生理环境稳定的双离子交联水凝胶和一种具有自粘附性和细胞相容性的超韧水凝胶,可应用于软骨修复、创伤敷料等方面,具体内容如下:1、双离子交联的超强、稳定、自愈合水凝胶通过一锅法制备了双离子交联的超强、稳定和自愈合水凝胶,即丙烯酸(AAc)在含有三价铁离子(Fe)的季铵盐壳聚糖(HACC)溶液中原位聚合形成的双离子交联HACC/PAAc-Fe水凝胶。在水凝胶网络中,带正电荷的大分子HACC和金属离子Fe分别作为大分子交联剂和小分子交联剂,与PAAc聚合物链上的羧基形成离子键。这两种动态离子键赋予了水凝胶超高的力学性能(拉伸强度9.86MPa、压缩强度96 MPa)、良好的自愈合能力(自愈合效率74.5%)和优异的自回复性能(等待300 min几乎完全回复)。溶胀测试表明水凝胶具有良好的抗溶胀性和生理环境稳定性;体外细胞毒性实验表明,水凝胶具有良好的细胞相容性。本研究制备的超强、稳定、自愈合、细胞相容性水凝胶具有作为软骨修复及替代材料的巨大潜能。2、细菌纤维素纳米纤维增强的仿贻贝自粘附、超强韧水凝胶以细菌纤维素纳米纤维(BC)作为纳米增强材料,多巴胺(DA)单体在碱性含氧的细菌纤维素纳米纤维分散液中预聚合形成BC-PDA复合物,然后加入丙烯酰胺(AM)单体,原位聚合形成水凝胶。凝胶的形成有利于防止聚多巴胺进一步氧化,从而在水凝胶网络中保留了足够多的自由酚羟基,赋予水凝胶良好的粘附性,且水凝胶的粘附性具有可重复性和持久性。此外,BC作为纳米增强剂,赋予水凝胶超拉伸性能和高的力学强度。水凝胶还展示出良好的自回复性能,拉伸或压缩后在无外界刺激条件下能够自回复。体外细胞实验证明,该水凝胶无毒。以上结果表明,本研究制备的超强、自粘附、细胞相容性水凝胶具有作为创伤敷料材料的潜在应用。

关键词：水凝胶离子交联细菌纤维素仿贻贝自愈合自粘附

酶催化交联制备温度响应型粘附性可注射水凝胶

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酶催化交联制备温度响应型粘附性可注射水凝胶

作者：朱和康南昌大学

学位级别：硕士

近年来,受贻贝仿生启发制备的粘附性水凝胶材料成为高分子材料领域研究的热点。贻贝仿生粘附性水凝胶具有优异的生物相容性、组织粘附性、安全及无害等特点,其在皮肤修复、组织粘附、伤口愈合及止血等领域已被广泛研究,是一种极具应用... 详细信息

近年来,受贻贝仿生启发制备的粘附性水凝胶材料成为高分子材料领域研究的热点。贻贝仿生粘附性水凝胶具有优异的生物相容性、组织粘附性、安全及无害等特点,其在皮肤修复、组织粘附、伤口愈合及止血等领域已被广泛研究,是一种极具应用价值的生物医用高分子材料。但是,目前贻贝仿生粘附性水凝胶常用的合成方法是使用氧化剂如高碘酸钠(NaIO)、硝酸银(AgNO)等氧化儿茶酚的方式来交联,或采用儿茶酚-Fe配位交联来制备。一方面氧化剂的加入不足会降低凝胶强度,另一方面加入过量又会降低材料的生物相容性。采用儿茶酚-Fe配位交联方式制备的凝胶通常稳定性不高,凝胶强度差。辣根过氧化物酶(HRP)在过氧化氢(HO)催化作用下可以快速交联多元酚类,具有无毒、可控、高效等优点。但是,这种交联方式在仿贻贝粘附性水凝胶的制备中很少报道。本论文通过HRP/HO酶催化反应,首先制备了一种温度响应的仿贻贝粘附性水凝胶,然后用合成的温敏性多巴胺聚合物与巯基化透明质酸制备混合溶液,在HRP/HO酶催化交联下制备了可注射的温度响应的透明质酸水凝胶。本论文第一部分以两种温敏性单体2-(2-甲氧基乙氧基)甲基丙烯酸乙酯(MEOMA)和寡聚(乙二醇)甲基醚甲基丙烯酸酯(OEGMA)与多巴胺甲基丙烯酰胺(DMA)通过自由基聚合合成了温敏性含多巴胺基聚合物,采用酶催化反应,制备了一系列不同温度敏感的粘附性水凝胶材料。实验结果表明,该水凝胶可以在酶催化下快速形成凝胶,且凝胶化时间可以通过聚合物、HRP及HO浓度来调节。溶胀及流变实验表明,该凝胶具有明显的温度响应性。一方面,凝胶随温度升高平衡溶胀率明显降低;另一方面,凝胶在LCST以上凝胶强度增强。从流变测试中我们还可以得出结论,凝胶中儿茶酚含量增多并不利于凝胶强度的改善。凝胶的自愈合、可注射及粘附实验结果显示,这种仿贻贝温敏性粘附水凝胶具有快速自愈合及可注射的优点,在不同材料表面拥有很强的粘附能力且凝胶的粘附性能随温度升高而增强。本论文第二部分将合成的温敏性多巴胺基聚合物与巯基改性的透明质酸制备成混合溶液,再加入HRP/HO,通过酶催化反应制备了一种温度响应的可注射透明质酸水凝胶。温度响应性测试表明,该凝胶的温度响应行为可以通过同时改变HRP/HO浓度来调节。流变测试显示,将HRP/HO浓度比由2.5 U·mL/1.25 mM,5 U·m L/2.5 mM提高至10 U·m L/5 mM,凝胶的储能模量由365Pa,407 Pa提高到1084 Pa。最后,溶胀实验及药物释放实验均证明该凝胶具有明显的温度响应行为。

关键词：多巴胺仿贻贝粘附性水凝胶温度响应酶催化辣根过氧化物酶巯基化透明质酸