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甘氨酸衍生的双介孔掺氮有序介孔炭用于超级电容器和氧气还原

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新型炭材料 2022年第1期37卷 259-276页

作者：邵颖胡泽宇姚艳卫翔茹高兴敏吴张雄苏州大学材料与化学化工学部化学与环境工程学院颗粒工程实验室江苏苏州215123

掺氮多孔炭材料在电化学能量储存和转化方面具有良好的应用前景。可控的氮原子掺杂与孔结构设计对提高其性能起着重要作用。本工作利用无溶剂纳米铸造法,以甘氨酸(Gly)为单一前驱体、以SBA-15为硬模板,制备了掺氮有序介孔炭材料(N-OMCs... 详细信息

掺氮多孔炭材料在电化学能量储存和转化方面具有良好的应用前景。可控的氮原子掺杂与孔结构设计对提高其性能起着重要作用。本工作利用无溶剂纳米铸造法,以甘氨酸(Gly)为单一前驱体、以SBA-15为硬模板,制备了掺氮有序介孔炭材料(N-OMCs)。甘氨酸在SBA-15孔道内的限域热解对提高碳产率、氮掺杂量以及构筑双介孔结构非常重要。NOMCs具有高比表面积(923~1374 m^(2)·g^(−1))、大孔隙体积(1.32~2.21 cm^(3)·g^(−1))、双介孔分布(4.8和6.2~20 nm)和高氮含量(3.66%~12.23%)。通过改变Gly/SBA-15的质量比和温度,可以调节材料的结构有序性、粒径、孔隙率和氮掺量。N-OMCs作为电极材料在超级电容器中具有较高性能。最佳样品在0.5 A·g^(−1)时具有298 F·g^(−1)的比电容、高倍率性能(在30 A·g^(−1)时保留70%)与良好的循环稳定性。同时,N-OMCs在电催化氧还原反应(ORR)中也表现出良好性能。最佳样品的起始电位和半波电位分别为0.92和0.83 V,极限电流密度为5.06 mA·cm^(-2)。本工作还讨论了N-OMCs的理化性质与其性能的关系。

关键词：介孔炭纳米浇筑氮掺杂甘氨酸超级电容器氧气还原

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掺硫介孔炭的制备及其汞脱除特性

化工进展 2022年第5期41卷 2761-2769页

作者：狄冠丞周强陶信尚瑜宋涛卢平徐贵玲南京师范大学能源与机械工程学院江苏省能源系统过程转化与减排技术工程实验室江苏南京210023

采用模板法,以MCM-41为模板剂,2-噻吩乙醇和百里香酚蓝为前体,制备了掺硫介孔炭吸附剂,在固定床汞吸附实验装置上研究了其脱汞性能,考察了前体质量比、煅烧温度、烟气温度与烟气组分(O_(2)、SO_(2))等因素对其脱汞性能的影响,并对吸附... 详细信息

采用模板法,以MCM-41为模板剂,2-噻吩乙醇和百里香酚蓝为前体,制备了掺硫介孔炭吸附剂,在固定床汞吸附实验装置上研究了其脱汞性能,考察了前体质量比、煅烧温度、烟气温度与烟气组分(O_(2)、SO_(2))等因素对其脱汞性能的影响,并对吸附剂的物化特性进行了表征,分析了其脱汞特性。结果表明:在前体(2-噻吩乙醇∶百里香酚蓝)质量比为6∶1、煅烧温度为900℃时制备获得的掺硫介孔炭MCM-900-1∶6的脱汞效率最高,其比表面积达932m^(2)/g,C质量分数为81.12%,S质量分数为10.24%;MCM-900-1∶6脱汞温度区间较广,在50~150℃下脱汞效率高达90%;MCM-900-1∶6有着良好的抗SO_(2)干扰能力,O_(2)对其脱汞有一定的促进作用;随着煅烧温度上升,掺硫介孔炭的分层现象消失且变得更加规整;FTIR表明900℃煅烧后,掺硫介孔炭的C=S取代O―H成为数量最多的官能团;XPS分析表明,掺硫介孔炭表面主要为噻吩硫与单质硫,它们对脱汞起主要作用。

关键词：煤燃烧烟道气介孔炭脱汞二氧化硫

介孔炭基Cu-Mo_(2)C催化CO_(2)选择性加氢制备CO的研究

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林业工程学报 2022年第6期7卷 86-92页

作者：潘雪媛孙昊王奎蒋剑春中国林业科学研究院林产化学工业研究所南京210042

CO_(2)催化加氢资源化利用对于实现“双碳”战略目标具有重要的意义,开发丰产绿色高效的连续化反应催化剂仍是当前的研究重点。Mo_(2)C基催化剂在加氢反应中表现出类贵金属的性质,具有较好的催化活性和选择性,但传统Mo_(2)C基催化剂存... 详细信息

CO_(2)催化加氢资源化利用对于实现“双碳”战略目标具有重要的意义,开发丰产绿色高效的连续化反应催化剂仍是当前的研究重点。Mo_(2)C基催化剂在加氢反应中表现出类贵金属的性质,具有较好的催化活性和选择性,但传统Mo_(2)C基催化剂存在比表面积小、Mo_(2)C分散性差、强度低等问题,继而其连续化催化性能仍有待提升。本研究采用椰壳基介孔活性炭作为复合金属的载体和金属碳化物的碳源,有效提升了催化剂的比表面积和强度,利于活性位点的均匀分散。通过一步共浸渍法和还原渗碳反应,制备了具有优良催化活性、选择性和稳定性的工业级Cu-Mo_(2)C/介孔炭催化剂。探究了渗碳温度和铜负载量对Mo_(2)C和Cu在介孔炭表面的分散生长机制及其相互作用规律。通过表征测试,阐明了Cu-Mo_(2)C/介孔炭的结构性质与CO_(2)常压加氢制备CO性能之间的构效关系。在常压、CO_(2)与H_(2)体积比为1∶2、体积空速为60000 mL/(g•h)、温度为500℃的条件下,CO_(2)转化率达36.11%,CO选择性为100%,介孔颗粒炭催化剂可稳定运行40 h以上。本研究为CO_(2)连续催化转化制备低碳化学品提供了新的研究思路和技术理论。

关键词：逆水煤气反应 CO_(2)加氢铜-碳化钼介孔炭渗碳

介孔炭负载铁基催化剂上醇与胺氧化偶合合成亚胺（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第9期37卷 1451-1460页

作者：耿龙龙宋金玲郑彬吴淑杰张文祥贾明君刘钢吉林大学化学学院表面与界面化学吉林省重点实验室吉林长春130021

亚胺是一类重要的含氮有机化合物,广泛应用于生物医药、精细化工和农业生产中.由于其分子中具有不饱和C=N双键,亚胺化合物可以通过不同化学过程（如氧化还原、加成、偶合等）合成多种衍生物.工业上合成亚胺普遍采用羰基化合物与胺偶合... 详细信息

亚胺是一类重要的含氮有机化合物,广泛应用于生物医药、精细化工和农业生产中.由于其分子中具有不饱和C=N双键,亚胺化合物可以通过不同化学过程（如氧化还原、加成、偶合等）合成多种衍生物.工业上合成亚胺普遍采用羰基化合物与胺偶合反应获得,由于该反应需要强酸作为催化剂和脱水剂,在应用中往往对设备造成不同程度的破坏.选择氧气或空气为氧化剂,通过醇与胺氧化偶合反应合成亚胺,其副产物只有水,是一条较为绿色的合成路线.近期研究表明,均相和负载型贵金属催化剂（如Pd,Pt和Au等）在该反应中表现出较好的低温催化性能,但需要在反应过程中添加大量碱性助剂.一些非贵金属氧化物催化剂如CeO2和Mn Ox/HAP等在该过程中表现出一定的催化活性,但其催化效率普遍较低,往往需要在24 h甚至更长反应时间实现～90%亚胺收率.因此仍需开发一些更为高效的非贵金属催化剂用于上述反应.本文以经过硝酸活化处理的有序多孔炭（CMK-3）为载体,制备了负载型氧化铁催化剂（FeOx/HCMK-3）,考察了它在苯甲醇与苯胺氧化偶合合成亚胺反应中的催化性能,同时结合一系列表征手段研究了催化剂物理化学性质与其催化性能之间的关系.X射线衍射和氮吸附脱附结果显示,负载后的样品仍然保持了介孔炭原有的孔道结构,没有出现较大的氧化铁粒子;透射电镜、高角暗场扫描透射电镜及能量散射谱结果进一步显示,氧化铁物种相对均匀地分散在载体表面;程序升温还原结果显示,与块体氧化铁相比,FeOx/HCMK-3上的氧化铁物种（FeOx）更易被还原,这可能与氧化铁粒子较小有关.反应结果显示,在空气氛围中FeOx/HCMK-3能够高效催化醇与胺的氧化偶合反应,反应6 h亚胺收率即达到98.8%.催化剂具有较高的稳定性,可多次循环使用,没有检测到铁物种流失.此外,FeOx/HCMK-3在多种苯甲醇衍生物与苯胺的氧化偶合反应中都表现出较好的催化性能.结合表征和反应结果可以推测,催化剂上的氧物种参与了反应过程,FeOx/HCMK-3催化剂具有较强的活化氧分子的能力,反应在该催化剂上可能遵循氧化-还原机理.该催化剂上醇与胺氧化偶合反应主要经历两个连续的反应过程：首先苯甲醇被FeOx/HCMK-3催化剂上的活泼氧物种氧化生成苯甲醛中间体;随后,在反应中生成的醛在催化剂上迅速与胺反应生成亚胺化合物,同时催化剂通过与空气中氧分子反应恢复到初始状态,完成整个催化循环.

关键词：铁基催化剂亚胺合成氧化偶合介孔炭分子氧

介孔炭材料及介孔炭／氧化硅复合材料对大分子有机污染物的吸附

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新型炭材料 2013年第4期28卷 241-253页

作者：刘献斌谢欣欣燕红孙晓君孙艳哈尔滨理工大学化学与环境工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室黑龙江哈尔滨150040 哈尔滨工业大学生命科学与工程系黑龙江哈尔滨150001

介孔炭材料与活性炭相比具有较大的孔体积和孔径,高的比表面积以及规则的孔道结构,而介孔炭/氧化硅复合材料兼顾了活性炭与介孔材料的优点,因此在吸附大分子有机污染物方面有很好的应用前景。笔者综述了近年来介孔炭,负载/修饰后的介孔... 详细信息

介孔炭材料与活性炭相比具有较大的孔体积和孔径,高的比表面积以及规则的孔道结构,而介孔炭/氧化硅复合材料兼顾了活性炭与介孔材料的优点,因此在吸附大分子有机污染物方面有很好的应用前景。笔者综述了近年来介孔炭,负载/修饰后的介孔炭,介孔炭/氧化硅复合材料的制备和最新研究进展。在制备方面,根据其制备机理的不同可分为硬模板法和软模板法,制备出有序的介孔炭与介孔炭/氧化硅复合材料。在应用方面,重点介绍了介孔炭材料和介孔炭/氧化硅复合材料对大分子有机污染物的吸附性能。进而对介孔炭/氧化硅复合材料在吸附方面的应用进行了展望。

关键词：介孔炭材料介孔炭氧化硅复合材料大分子有机污染物吸附

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介孔炭作为加氢脱硫催化剂载体材料的研究

新型炭材料 2009年第4期24卷 333-343页

作者：谭正立肖惠宁张润铎 ZHANGZi-sheng SergeKaliaguine 加拿大新不仑瑞克大学化学工程系弗雷德里克顿新不仑瑞克加拿大E3B5A3 加拿大渥太华大学化学及生物工程系渥太华安大略加拿大K1N6N5 加拿大拉瓦尔大学化学工程系魁北克市魁北克加拿大G1V0A6

以介孔硅SBA-15为模板,焦糖和呋喃醇为碳源,通过多种浇注法制备介孔炭材料。采用低温氮吸附、透射电镜和X射线小角衍射分析模板及介孔炭的织构。结果显示合成的介孔炭成功地复制了SBA-15的结构。以制备的介孔炭作载体担载钴钼合成了加... 详细信息

以介孔硅SBA-15为模板,焦糖和呋喃醇为碳源,通过多种浇注法制备介孔炭材料。采用低温氮吸附、透射电镜和X射线小角衍射分析模板及介孔炭的织构。结果显示合成的介孔炭成功地复制了SBA-15的结构。以制备的介孔炭作载体担载钴钼合成了加氢脱硫催化剂,利用X射线能谱、透射电镜能量分布谱及一氧化氮化学吸附评估了催化剂的活性及活性点分布,结果表明介孔炭担载的催化剂活性高于活性炭担载的同类催化剂。

关键词：介孔炭加氢脱硫催化剂载体

介孔炭的孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂性能的影响

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催化学报 2013年第7期34卷 1395-1401页

作者：周亚萍蓝国钧周斌姜维韩文锋刘化章李瑛浙江工业大学工业催化研究所浙江杭州310032

采用模板法合成了介孔炭(MC),研究了其孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂Ba-Ru-K/MC性能的影响,采用N2吸附脱附、扫描电镜和透射电镜等手段对介孔炭的孔结构进行了表征.研究发现,介孔炭载体的孔结构取决于模板剂的用量,当SiO2/C质量比为... 详细信息

采用模板法合成了介孔炭(MC),研究了其孔结构对其负载的Ru基氨合成催化剂Ba-Ru-K/MC性能的影响,采用N2吸附脱附、扫描电镜和透射电镜等手段对介孔炭的孔结构进行了表征.研究发现,介孔炭载体的孔结构取决于模板剂的用量,当SiO2/C质量比为1.0时,所制介孔炭比表面积最大.介孔炭负载的Ba-Ru-K催化剂活性与其介孔比表面积相关.在425oC,10MPa和10000h1条件下,合成氨的反应速率为139mmol/(gcat·h).

关键词：介孔炭钌基催化剂高比表面积孔结构氨合成

介孔炭表面性质对吸附去除低浓度氨性能的影响

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物理化学学报 2016年第10期32卷 2599-2605页

作者：李春洋耿龙龙杨胥微吴淑杰张文祥刘钢吉林大学化学学院长春130012

室内环境中低浓度氨污染普遍存在,影响人的身体健康,而消除这些低浓度的氨相对困难。本文报道了一种适用于低浓度氨吸附去除的介孔炭材料,其性能明显优于经硝酸处理的活性炭材料。该介孔炭采用磷酸铝为硬模板制备,炭表面存在大量含氧官... 详细信息

室内环境中低浓度氨污染普遍存在,影响人的身体健康,而消除这些低浓度的氨相对困难。本文报道了一种适用于低浓度氨吸附去除的介孔炭材料,其性能明显优于经硝酸处理的活性炭材料。该介孔炭采用磷酸铝为硬模板制备,炭表面存在大量含氧官能团,研究显示炭表面羧基和内酯基在吸附氨过程中发挥着重要作用,它们作为酸性中心与氨发生化学作用,可以有效地捕获空气中低浓度的氨污染物。

关键词：介孔炭表面官能团吸附空气净化氨污染物

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介孔炭的直接制备及其电化学性能研究

无机化学学报 2011年第2期27卷 219-225页

作者：司维江孙丰江袁勋周晋邢伟禚淑萍山东理工大学化工学院淄博255049 山东淄博职业学院淄博255314

以柠檬酸镁为原料,采用直接碳化法制备介孔炭电极材料。N2吸附测试表明,所制备多孔炭的比表面积达2 000 m2·g-1左右,介孔孔容和平均孔径随着炭化温度的升高而增加,当炭化温度大于800℃时,能够制备出以介孔结构为主的多孔炭材料。电化... 详细信息

以柠檬酸镁为原料,采用直接碳化法制备介孔炭电极材料。N2吸附测试表明,所制备多孔炭的比表面积达2 000 m2·g-1左右,介孔孔容和平均孔径随着炭化温度的升高而增加,当炭化温度大于800℃时,能够制备出以介孔结构为主的多孔炭材料。电化学测试表明,MgC-800和MgC-900具有优异的电化学电容特性。与硬模板法制备的OMC相比,MgC-800和MgC-900在实验电流密度范围内具有更大的比电容值,这应当归功于它们巨大的比表面积以及有利于电解质离子扩散的介孔结构。

关键词：超级电容器电化学介孔炭电极材料